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?Angew：極端工作條件下鋰-硫電池的部分離子對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

在極端工作條件下提高能量密度仍然是充電電池面臨的一大挑戰(zhàn)。在此，加州大學(xué)圣地亞哥分校陳政團(tuán)隊(duì)展示了一種全氟酯類電解質(zhì)，由部分氟化的羧酸酯和碳酸酯組成。這種電解質(zhì)具有耐高溫的物理化學(xué)特性和適度的離子對(duì)溶解，從而在單一電解質(zhì)中形成了一半溶劑分離離子對(duì)和一半接觸離子對(duì)。因此，在不影響離子電導(dǎo)率（即使在 -40 ℃ 時(shí)也大于 1 mS cm^-1）的情況下，實(shí)現(xiàn)了以 LiF 為主的界面陰離子/含氟助溶劑的去溶劑化和優(yōu)先還原。

研究發(fā)現(xiàn)，即使在極端工作條件下，這些優(yōu)勢(shì)特性也適用于鋰金屬電極和硫電極，從而使具有高 SPAN 負(fù)載（> 3.5 mAh cm^-2）和薄鋰負(fù)極（50 μm）的鋰-硫化聚丙烯腈（SPAN）全電池能夠在 -40、23 和 50 ℃ 下穩(wěn)定循環(huán)。

圖1. 電解質(zhì)設(shè)計(jì)

總之，該工作開發(fā)出了一種全氟酯類電解質(zhì)，其中包括部分氟化的羧酸酯和碳酸酯，適用于在極端溫度下運(yùn)行的高面載Li-S 全電池。研究表明，與不含氟的同類電解質(zhì)相比，部分含氟的羧酸酯和碳酸酯溶劑體系中的Li⁺/陰離子和Li⁺/氟化共溶劑結(jié)合力更強(qiáng)。這種具有半陽離子/陰離子對(duì)的全氟化電解質(zhì)，即使在很寬的溫度范圍內(nèi)，也能在不影響離子導(dǎo)電性的情況下，實(shí)現(xiàn)輕松去溶劑化和以 LiF為主導(dǎo)的界面。

因此，該項(xiàng)工作為優(yōu)化未來的電化學(xué)裝置確立了新的設(shè)計(jì)原則，使其在寬溫度范圍內(nèi)具有可調(diào)的鹽解離和溶劑去溶劑化特性。同時(shí)它還為設(shè)計(jì)耐高溫電解質(zhì)提供了一條可行的途徑，以支持在極端條件下工作的高能量密度充電電池。

圖2. 極端條件下的全電池測(cè)試

Partially Ion-Paired Solvation Structure Design for Lithium-Sulfur Batteries under Extreme Operating Conditions, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202316786

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