氫氣有巨大的脫碳潛力，近年備受關(guān)注。電化學(xué)水分解被視為有前途的氫能制備方法之一。在氫產(chǎn)生和檢測(cè)領(lǐng)域，析氫反應(yīng)（HER）在電化學(xué)水分解和氫傳感裝置中的性能受催化劑材料影響。然而，當(dāng)前主流的鉑（Pt）基HER催化劑昂貴，限制了水分解技術(shù)的推廣。商用氫傳感器則需高溫驅(qū)動(dòng)，無(wú)法滿(mǎn)足室溫氫安全監(jiān)測(cè)的要求。為加速氫經(jīng)濟(jì)發(fā)展，急需尋找更先進(jìn)的HER催化劑以及室溫可用的氫傳感技術(shù)。

單原子材料因其高原子利用率和獨(dú)特物化性質(zhì)，在多相催化領(lǐng)域受到廣泛矚目。電化學(xué)分解水和化學(xué)傳感作為多相催化過(guò)程，已將單原子材料視為應(yīng)用潛力之選。然而，單原子材料的性質(zhì)受化學(xué)成分和配位環(huán)境顯著影響，因此研究者常需通過(guò)試錯(cuò)和經(jīng)驗(yàn)驗(yàn)證其特性，制約了在上述領(lǐng)域的應(yīng)用。幸運(yùn)的是，隨著第一性原理密度泛函理論（DFT）計(jì)算、機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）等技術(shù)發(fā)展，研究者能通過(guò)一些理論計(jì)算信息如D帶結(jié)構(gòu)、能帶和態(tài)密度（DOS）等初步了解未知單原子材料的性質(zhì)。機(jī)器學(xué)習(xí)總結(jié)了單原子材料與DFT計(jì)算之間的關(guān)系，從而推斷全局信息并評(píng)估每種材料的性能。這使研究者能有針對(duì)性地開(kāi)發(fā)高性能單原子材料并促進(jìn)應(yīng)用。

在這里，我們以負(fù)載單原子的碳材料為實(shí)驗(yàn)對(duì)象，通過(guò)融合第一性原理密度泛函理論（DFT）計(jì)算和機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)，深入分析其在析氫反應(yīng)（HER）催化劑和氫傳感催化劑方面的潛能。這項(xiàng)研究有望為開(kāi)發(fā)高性能的單原子材料提供重要指導(dǎo)。在這項(xiàng)研究中，我們?cè)诠灿?jì)6個(gè)配位環(huán)境中，選擇了4-5種碳基的單原子材料作為研究對(duì)象，并進(jìn)行了DFT計(jì)算。這些計(jì)算數(shù)據(jù)作為模型訓(xùn)練樣本，為后續(xù)的機(jī)器學(xué)習(xí)模型提供了基礎(chǔ)。通過(guò)將計(jì)算數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為多尺度卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集，我們能夠預(yù)測(cè)碳基單原子材料的全局信息。通過(guò)對(duì)模型預(yù)測(cè)的全局信息進(jìn)行深入分析，我們可以有針對(duì)性地篩選出潛在的高性能析氫反應(yīng)催化劑和氫傳感催化劑。這項(xiàng)研究不僅可以加速高性能單原子材料的發(fā)現(xiàn)，同時(shí)也展示了DFT計(jì)算與機(jī)器學(xué)習(xí)相結(jié)合在材料科學(xué)領(lǐng)域的巨大潛力。通過(guò)更精準(zhǔn)的預(yù)測(cè)方法，我們可以加速新材料的發(fā)現(xiàn)與應(yīng)用，為能源轉(zhuǎn)型和科技創(chuàng)新提供更多可能性。

圖1.基于拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的多尺度卷積核機(jī)器學(xué)習(xí)模型示意圖。

圖2. 多尺度卷積核機(jī)器學(xué)習(xí)模型的訓(xùn)練結(jié)果。（a）對(duì)析氫反應(yīng)的吉布斯自由能壘的訓(xùn)練結(jié)果，（b）對(duì)H₂的解離能的訓(xùn)練結(jié)果，（c）對(duì)H₂O的解離能的訓(xùn)練結(jié)果。（d）多尺度卷積核模型與單尺度卷積核的性能比較。

圖3. 模型的全局預(yù)測(cè)結(jié)果。（a）對(duì)析氫反應(yīng)的吉布斯自由能壘的預(yù)測(cè)結(jié)果，（b）對(duì)H₂的解離能的預(yù)測(cè)結(jié)果，（c）對(duì)H₂O的解離能的預(yù)測(cè)結(jié)果。

華東理工大學(xué)教授，主要從事智能傳感及微能源器件、制氫裝備關(guān)鍵電極組件設(shè)計(jì)及制造研發(fā)。以第一/通訊作者在Advanced Materials, Nano Letters (2), ACS Energy Letters, Materials Horizons，Nano Energy等SCI期刊發(fā)表論文20余篇，其中3篇入選ESI高被引論文，申請(qǐng)/授權(quán)專(zhuān)利8項(xiàng)。

華東理工大學(xué)教授，國(guó)家杰青、萬(wàn)人領(lǐng)軍，現(xiàn)任華東理工大學(xué)校長(zhǎng)。獲國(guó)家科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)1項(xiàng)、二等獎(jiǎng)1項(xiàng)，省部級(jí)特等獎(jiǎng)1項(xiàng)、一等獎(jiǎng)4項(xiàng)、二等獎(jiǎng)1項(xiàng)，中國(guó)石油與化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會(huì)青年科技突出貢獻(xiàn)獎(jiǎng)。主持完成國(guó)家核電重大專(zhuān)項(xiàng)（課題）、國(guó)家儀器專(zhuān)項(xiàng)、863計(jì)劃、國(guó)家科技支撐計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等課題。

致力于超級(jí)電容器、固態(tài)電池、燃料電池、氫氣傳感器等新能源及航天方向的研究，聚焦動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位（Operando）表征方法及裝備的開(kāi)發(fā)。主持國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等6項(xiàng)，入選上海市青年科技啟明星計(jì)劃。發(fā)表Nature Catalysis、National Science Review、Angewandte Chemie International Edition、ACS Catalysis等國(guó)內(nèi)外高水平期刊論文50余篇，專(zhuān)利3件；撰寫(xiě)RSC Catalysis book series專(zhuān)著1部；獲河南省自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)及中國(guó)化工學(xué)會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)。

Zhou L, Tian P, Zhang B, et al. Data-driven rational design of single-atom materials for hydrogen evolution and sensing. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6137-5.