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屈云騰/冷坤岳/鄭黎榮Nature子刊：H在F改性Cu上定位轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)高效電催化乙炔制乙烯

乙烯(C₂H₄)是合成聚乙烯的主要原料，每年消耗量巨大。目前工業(yè)規(guī)模的C₂H₄生產(chǎn)仍以石油裂解為主，同時(shí)能耗較高。最近，煤制乙炔加熱半氫化(SAE)被認(rèn)為是一種有前景的C₂H₄生產(chǎn)途徑。然而，SAE過程受到過量氫氣消耗、高反應(yīng)溫度和壓力的影響。此外，為了滿足聚合級乙烯中乙炔含量的嚴(yán)格要求(不超過5 ppm)，可能需要額外的乙炔去除步驟。由可再生電力驅(qū)動(dòng)的電催化SAE(ESAE)為直接將乙炔轉(zhuǎn)化為聚合級C₂H₄提供了一種可持續(xù)的替代途徑。

ESAE工藝采用水(H₂O)作為氫源，避免了H₂的消耗。然而，工業(yè)級電流密度下嚴(yán)重的析氫反應(yīng)(HER)極大地限制了C₂H₄的法拉第效率(FE)和單程產(chǎn)率。在這種情況下，乙炔完全轉(zhuǎn)化為乙烯需要較大的循環(huán)比，從而大大增加了生產(chǎn)成本。因此，迫切需要合理設(shè)計(jì)和制備能夠抑制HER并在工業(yè)級電流密度下高效生產(chǎn)乙烯的催化劑。

近日，西北大學(xué)屈云騰、冷坤岳和中國科學(xué)院高能物理研究所鄭黎榮等通過原位電還原方法制備了鹵素?fù)诫s的Cu催化劑(鹵素原子通過鹵素-Cu鍵吸附在Cu(111)面)，以實(shí)現(xiàn)高效的ESAE過程。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的Cu-F催化劑在?1.5 V_RHE下，電流密度達(dá)到1 A cm^-2；在?0.5~?1.3 V_RHE的寬電位范圍內(nèi)，C₂H₄的法拉第效率超過90%。此外，Cu-F催化劑在200 mA cm^-2電流密度下連續(xù)運(yùn)行43小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性衰減，并且反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)未發(fā)生改變，顯示出Cu-F穩(wěn)健的長期穩(wěn)定性。

原位光譜和理論計(jì)算表明，F(xiàn)原子的存在增強(qiáng)了相鄰Cu位點(diǎn)(Cu^δ+)的水解離能力，這促進(jìn)了活性氫物種的產(chǎn)生；隨后活性氫物種立即轉(zhuǎn)移到Cu⁰位點(diǎn)(遠(yuǎn)離F原子)并與局部吸附的乙炔反應(yīng)，從而抑制了HER，提高了乙炔半加氫的整體性能。

此外，在串聯(lián)流動(dòng)池裝置中，Cu-F催化劑幾乎完全將乙炔轉(zhuǎn)化為乙烯，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，突出了其將乙炔直接電還原為聚合級乙烯的巨大潛力?？偟膩碚f，該項(xiàng)研究為乙烯及其他重要工業(yè)原料的大規(guī)模電合成催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了參考范例。

Efficient industrial-current-density acetylene to polymer-grade ethylene via hydrogen-localization transfer over fluorine-modified copper. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-44171-5

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