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?王心晨/汪思波JACS：金屬TiN表面羥基結合Ru，實現(xiàn)紅外光下光催化CO2還原

模仿自然光合作用，將二氧化碳(CO₂)和H₂O轉化為碳基燃料和氧氣，是生產(chǎn)可再生能源和實現(xiàn)碳中和的理想策略。為了實現(xiàn)這一想法，光催化劑應該具有約1.8-2.0 eV的帶隙，以滿足CO₂還原和H₂O氧化所需的電位。傳統(tǒng)的半導體光催化劑幾乎不可能利用占據(jù)太陽光譜約50%的紅外光同時將CO₂和H₂O轉化為烴和O₂。因此，目前迫切需要探索具有紅外響應的光催化劑。

近年來，一些金屬催化劑通過激活能帶內(nèi)和能帶間的電子躍遷吸收紅外光，產(chǎn)生具有良好氧化還原電位的電子和空穴，從而實現(xiàn)紅外觸發(fā)的CO₂還原。然而，單組分金屬材料通常存在嚴重的載流子復合，抑制了CO₂的光還原效率。在催化劑上修飾貴金屬納米粒子等電子俘獲物種是促進光生電荷分離以強化光催化CO₂還原的可靠途徑。同時，當這種催化活性物種以原子分散的形式存在，具有明確的和可調(diào)節(jié)的電子結構時，這可能為揭示位點-性能相關性提供一個理想的催化劑平臺。

近日，福州大學王心晨和汪思波等通過在金屬TiN催化劑表面注入羥基鍵合的Ru位點，設計并構建了具有獨特HO-RuN₅-Ti Lewis對位點的HO-Ru/TiN雜化材料，該材料在紅外光(λ≥800 nm)照射下表現(xiàn)出較高的光催化CO₂還原和H₂O氧化反應活性。

理論計算和實驗結果表明，NaBH₄/NaOH重構方法能夠有效地將Ru物種分散在TiN載體表面，形成一個特殊的HO-RuN₅位點，并與相鄰的不飽和Ti位點結合形成HO-RuN₅-Ti Lewis對結構；形成的HO-RuN₅-Ti結構通過與界面處的C、O原子的混合配位加劇了CO₂的活化。

HO-RuN₅-Ti上的COOH*更容易自發(fā)生成CO*，特別是在紅外光誘導的較高反應溫度下CO*有利于從催化劑表面脫附，從而排除了生成其他含碳物質(zhì)或C-C偶聯(lián)產(chǎn)物的可能性，這可能是HO-Ru/TiN催化劑上CO₂選擇性轉化為CO的原因。此外，在TiN表面負載Ru原子促進了光生電荷的傳輸，從而提高了CO₂轉化率。

因此，以水為還原劑，純的TiN催化劑在紅外光照射下的CO產(chǎn)率為6.64 μmol g^-1 h^-1，在修飾Ru物種后，CO₂還原性能顯著提高，主要產(chǎn)物為CO和H₂。最優(yōu)的HO-0.5% Ru/TiN樣品的CO和H₂產(chǎn)率分別為69.09 μmol g^-1 h^-1和13.25 μmol g^-1 h^-1；在808 nm單色光輻照下，HO-Ru/TiN的表觀量子效率(AQE_CO)約為0.1%。

此外，HO-Ru/TiN催化劑的活性穩(wěn)定性測試表明，在運行10個循環(huán)后沒有明顯的失活，CO/H₂的總生成量達到36.13 μmol，周轉頻率(TOF)為1.98 h^-1；催化劑的晶體、化學和表面結構沒有發(fā)生明顯變化。這些結果強調(diào)了HO-Ru/TiN光催化劑的高穩(wěn)定性和良好的重復使用性。

Hydroxyl-bonded Ru on metallic TiN surface catalyzing CO₂reduction with H₂O by infrared light. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c08311

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