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韓布興/吳海虹/賈帥強(qiáng)Angew：通過(guò)聚合物改性策略增強(qiáng)CO2電還原制乙烯活性

調(diào)節(jié)電極表面微環(huán)境是提高電催化二氧化碳還原（eCO₂RR）效率的有效手段之一。為了實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)化率，應(yīng)精細(xì)控制電極表面的相界面以克服CO₂在水性電解質(zhì)中溶解度的限制。

基于此，華東師范大學(xué)韓布興院士，吳海虹教授，賈帥強(qiáng)（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)單有效的方法，通過(guò)在碳紙（CP）上一步共電沉積銅（Cu）和聚四氟乙烯（PTFE）來(lái)構(gòu)建具有超疏水表面微環(huán)境的電催化劑。超疏水Cu基電極表現(xiàn)出高乙烯（C₂H₄）選擇性，在H型電池中-1.25 V vs. RHE下的法拉第效率（FE）為67.3%，是不含PTFE的常規(guī)Cu電極的2.5倍。采用PTFE作為表面改性劑，增強(qiáng)了eCO₂RR的活性并抑制了析氫反應(yīng)。

本文通過(guò)DFT計(jì)算分別探索了Cu-CP和引入PTFE的Cu-[CF₂]_n-5-CP催化劑上CO₂轉(zhuǎn)化為C₂H₄的反應(yīng)機(jī)理。

CO中間體在Cu(111)和Cu(111)-[CF₂]_n-表面結(jié)合的電荷密度差分圖表明，PTFE的添加減少了電子轉(zhuǎn)移量，CO吸附能也可能減弱。此外，Cu(111)-[CF₂]_n-的電荷密度差分圖還顯示了Cu和CO中間體之間的電荷積累，這有利于后續(xù)反應(yīng)步驟中C-C鍵的形成。

本文進(jìn)一步計(jì)算了Cu-CP和Cu-[CF₂]_n-5-CP催化劑上eCO₂RR的自由能變化（ΔG）。兩條反應(yīng)路徑分別為：(I) *CO被氫化還原為*CHO，隨后兩個(gè)*CHO二聚成OHCCHO*，最終還原為C₂H₄；(II) *CO直接二聚為OC*CO，然后被還原為C₂H₄。

計(jì)算結(jié)果表明，路徑(II)在兩種電極表面都是更優(yōu)勢(shì)的。其中Cu-[CF₂]_n-5-CP上*CO+*CO→OC*CO步驟的ΔG為0.50 eV，低于Cu-CP的0.88 eV。PTFE的加入降低了Cu(111)-[CF₂]_n-上的CO吸附能，有效促進(jìn)了C-C偶聯(lián)反應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)了CO₂電還原制C₂H₄的反應(yīng)活性。

Polymer Modification Strategy to Modulate Reaction Microenvironment for Enhanced CO₂ Electroreduction to Ethylene. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313796.

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