全固態(tài)鋰金屬電池可以解決電池循環(huán)壽命和能量密度不足的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。長循環(huán)無枝晶全固態(tài)鋰金屬電池需要精確定制固態(tài)電解質(zhì)（SSE）的鋰離子傳輸。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良，Tsun-Kong Sham，James A. Dawson等人報(bào)道了一種精確定制鹵化物L(fēng)i₃InCl₆ SSE的鋰離子傳輸，包括粒內(nèi)（晶粒內(nèi)）和粒間（晶粒間）鋰離子傳輸。具體而言，鋰離子在晶體中的遷移機(jī)制是由增強(qiáng)的Li、In和Cl空位和較低的跳躍能壘決定的。晶粒之間的鋰離子傳輸機(jī)制是由晶粒之間空隙的消除和導(dǎo)電晶界的形成決定的，進(jìn)而提高SSE對鋰枝晶的抑制能力。

由于增強(qiáng)了鋰離子傳導(dǎo)和枝晶抑制能力，與富鎳LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂正極和鋰金屬負(fù)極相結(jié)合的全固態(tài)鋰金屬電池在0.5 C的高電流密度下實(shí)現(xiàn)了超長的循環(huán)壽命（2000次循環(huán)，93.7%的容量保持率）。

圖1. 鋰離子傳輸示意圖

總之，該工作在Li₃InCl₆ SSE中精確定制鋰離子傳輸可實(shí)現(xiàn)長循環(huán)壽命的無枝晶全固態(tài)鋰金屬電池。室溫鋰離子電導(dǎo)率從 6.95×10^-4 到 4.4×10^-3 s/cm，提高了約一個數(shù)量級。晶體中的遷移機(jī)制是由增強(qiáng)的Li、In和Cl空位和較低的跳躍能壘決定的。晶粒之間的鋰離子傳輸機(jī)制是由晶粒之間空隙的消除和導(dǎo)電晶界的形成決定的，進(jìn)而提高SSE對鋰枝晶的抑制能力。

由于離子電導(dǎo)率的提高、空隙的消除、晶粒間超離子導(dǎo)電晶界的形成以及對鋰枝晶抑制能力的提高，該工作展示了一種長循環(huán)壽命的全固態(tài)金屬鋰電池設(shè)計(jì)，其正極為富鎳LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂，負(fù)極為金屬鋰。該電池在0.1 C 條件下循環(huán) 300 次容量保持率為 82.2%，0.5 C 條件下循環(huán) 2000 次后容量保持率為 93.7%）。因此，該工作成為全固態(tài)鋰金屬電池領(lǐng)域的一個重要突破，為未來電動汽車的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

圖2. 電池性能

Precise Tailoring of Lithium-Ion Transport for Ultra-long-cycling Dendrite-free All-Solid-State Lithium Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202302647