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?支春義EES：有機(jī)吩嗪負(fù)極的定制羥基實(shí)現(xiàn)高性能和穩(wěn)定的堿性電池

堿性水系電池由于其高電壓、低成本和高安全性而引起了廣泛的研究興趣。然而，金屬負(fù)極在堿性電解液中通常穩(wěn)定性較差，副反應(yīng)嚴(yán)重。有機(jī)物是解決這些問題的潛在替代品，但它們直接作為負(fù)極仍存在些許問題。

在此，香港城市大學(xué)支春義團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一組有機(jī)吩嗪衍生物，包括吩嗪(PZ)、2-羥基吩嗪(PZ-OH)和1,2-二羥基吩嗪(PZ-2OH)作為堿性電池的負(fù)極材料。結(jié)果表明，引入羥基可使氧化還原電位降低0.4 V，分子內(nèi)氫鍵形成的快速離子傳輸通道可顯著改善氧化還原動力學(xué)。

優(yōu)化的PZ-2OH||Ni(OH)₂電池提供208 mAh g^-1的高容量、247 Wh kg^-1的高能量密度、高達(dá)9000次的超穩(wěn)定循環(huán)能力和低容量衰減率(每個(gè)循環(huán)約0.075 ‰)。同時(shí)，該工作還展示了堿性PZ-2OH||空氣電池，進(jìn)一步證明了PZ-2OH在堿性條件下的適用性。

圖1. PZ、PZ-OH、PZ-2OH分子的電化學(xué)動力學(xué)差異

總之，該工作合成了3種羥基數(shù)目不同的PZ、PZ-OH和PZ-2OH作為ANAB的負(fù)極材料，研究了羥基對電化學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)其結(jié)構(gòu)-電化學(xué)活性具有很強(qiáng)的相關(guān)性。羥基作為電子給體基團(tuán)引入吩嗪后，放電電位從-0.78 V (PZ)顯著降低至-1.07 V (PZ-2OH)。

同時(shí)，帶有羥基的吩嗪衍生物通過羥基官能團(tuán)的分子間相互作用提供了快速電荷傳輸通道，降低了電荷傳遞阻抗，具有比吩嗪更優(yōu)越的倍率性能。結(jié)果表明，PZ-2OH||Ni(OH)₂電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括在0.2 A g^-1時(shí)的高度可逆容量為178 mAh g^-1，在10 A g^-1時(shí)的高功率密度為26.2 KW kg^-1，以及超過9000次循環(huán)的穩(wěn)定可循環(huán)性。

此外，PZ-2OH||空氣全電池的成功制備進(jìn)一步證明了PZ-2OH材料在堿性電池中的普遍適用性。因此，該研究為設(shè)計(jì)吩嗪衍生物負(fù)極材料提供了豐富的機(jī)會，從而促進(jìn)了高性能ANAB的探索。

圖2. 電池性能

Tailoring hydroxyl groups of organic phenazine anode for high-performance and stable alkaline batteries，Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01212c

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