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【研究背景】

鋰硫（Li-S）電池因其具有高的理論能量密度（≈2600 Wh kg^-1）、低成本和環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)而具有獨(dú)特的吸引力。然而，由于反應(yīng)物硫（S）和放電產(chǎn)物硫化鋰（Li₂S）固有的物理電子絕緣性屬性，導(dǎo)致電極與活性物質(zhì)之間的電子轉(zhuǎn)移受限。特別是在高S負(fù)載條件下，塊體硫物種的存在進(jìn)一步加劇了長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移難度，進(jìn)而造成了較差的反應(yīng)速率和穩(wěn)定性。較低的陰極反應(yīng)速率和S/Li₂S的不完全轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致鋰硫電池器件較差的倍率性能和較差的容量釋放。

目前，開發(fā)先進(jìn)的固體催化劑是提高反應(yīng)速率的有效策略之一。

引入可溶性氧化還原介質(zhì)（RM）作為電子載體已被證實(shí)能有效催化鋰-氧電池中氧氣的還原反應(yīng)（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 6263-6270）。在惡劣的工況下，通過構(gòu)建新的路徑加速S?Li₂S的轉(zhuǎn)換，實(shí)現(xiàn)高S/Li₂S的利用率，是構(gòu)建先進(jìn)的Li-S電池的迫切需要。

【工作簡(jiǎn)介】

近日，河南大學(xué)趙勇教授團(tuán)隊(duì)和浙江大學(xué)陸俊教授合作報(bào)道了一種新的催化化學(xué)：可溶性半醌，2-叔丁基-半蒽醌鋰（Li⁺TBAQ^??），同時(shí)作為e^–/Li⁺供體和受體進(jìn)行S還原和Li₂S氧化。在初始充放電狀態(tài)下，Li⁺TBAQ^??能夠有效地對(duì)固體S和Li₂S活化，增加可溶性LiPSs數(shù)量，從而通過液相電子轉(zhuǎn)移路徑促進(jìn)遠(yuǎn)程電子轉(zhuǎn)移大大提高固-液-固反應(yīng)速率。相關(guān)成果以“Accelerating S?Li₂S Reactions in Li–S Batteries through Activation of S/Li₂S with a Bifunctional Semiquinone Catalyst”為題，以全文形式在國(guó)際化學(xué)期刊Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表。河南大學(xué)博士研究生朱雪冰為論文第一作者。

【圖文導(dǎo)讀】

【DFT+實(shí)驗(yàn)】河南大學(xué)趙勇團(tuán)隊(duì)Angew：半醌雙功能液相催化劑構(gòu)建S?Li2S固/液/固反應(yīng)路徑提升鋰硫電池性能新進(jìn)展

圖1. 高S載量和低E/S比條件下S?Li₂S相互轉(zhuǎn)換反應(yīng)示意圖。a，傳統(tǒng)有限的遠(yuǎn)程電子轉(zhuǎn)移能力構(gòu)建的固-液-固（SLS）反應(yīng)路徑；b，半醌（TBAQ^??）作為液相雙功能催化劑促進(jìn)長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移能力的SLS反應(yīng)途徑。

圖2. Li⁺TBAQ^??與硫物種之間的化學(xué)反應(yīng)。a，TBAQ、Li⁺TBAQ^??、Li⁺₂TBAQ^2-、Li⁺TBAQ^??+S和Li⁺TBAQ^??+Li₂S溶液的光學(xué)圖像和相應(yīng)的紫外-可見吸收光譜。b-d,上述不同溶液的拉曼光譜。e-g,上述不同溶液的¹H NMR光譜。h,不同硫物種、Li⁺TBAQ^??和Li⁺₂TBAQ^2-的電子能帶邊緣與真空能的關(guān)系和帶隙中心。

圖3. Li⁺TBAQ^??介導(dǎo)的硫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。a，Li⁺TBAQ^??的CV曲線。b-d，鋰硫電池不同掃描速度下的CV曲線。e，陽極峰和陰極峰的電位間隙的柱狀圖。f, S₈→Li₂S_n過程的Tafel。g，Li₂S→Li₂S_n過程的Tafel。h, S₈→Li₂S₈過程的相對(duì)活化能。i, Li₂S→Li₂S₄過程的相對(duì)活化能。j, 不同掃描速率下的S活化率。k，不同掃描速率下的S利用率。l, S_act與S_uti和R_{(Pc1+Pt1)/Pc2}的關(guān)系。

圖4. 原位拉曼表征反應(yīng)過程。a-d, 無/有Li⁺TBAQ^??時(shí)Li-S電池放電過程的原位拉曼光譜，以及相應(yīng)的等高線圖和放電電壓曲線。e-h，無/有Li⁺TBAQ^??時(shí)Li-S電池充電過程的原位拉曼光譜,以及相應(yīng)的等值線圖和充電電壓曲線。

圖5. Li⁺TBAQ^??參與的S還原和Li₂S氧化的電化學(xué)反應(yīng)途徑。a, 電化學(xué)S還原反應(yīng)方程及反應(yīng)途徑示意圖; b, 電化學(xué)Li₂S氧化反應(yīng)方程及反應(yīng)途徑示意圖。

圖6. 鋰硫電池性能測(cè)試。a, 鋰硫電池的倍率測(cè)試; b-c，不同電流密度下鋰硫電池的恒流充放電曲線; d, 0.2 C電流密度下鋰硫電池的恒流充放電曲線;e-f, 鋰硫電池在0.2 C和0.5 C電流密度下的循環(huán)性能; g, 鋰硫電池放電后電化學(xué)阻抗譜; h-j, 1 C電流密度下鋰-硫電池的恒流充放電曲線（h,i）與之相應(yīng)的循環(huán)性能（j）。

【結(jié)論】

我們證明2-叔丁基-半蒽醌鋰（Li⁺TBAQ^??）同時(shí)作為電子供體和受體進(jìn)行S還原和Li₂S氧化。在初始充放電狀態(tài)下，Li⁺TBAQ^??能夠有效的對(duì)固體S和Li₂S活化，使可溶性LiPSs大量生成，從而通過液相電子轉(zhuǎn)移路徑促進(jìn)遠(yuǎn)程電子轉(zhuǎn)移大大提高固-液-固反應(yīng)速率，進(jìn)一步有效的提高了鋰硫電池的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果表明，在7.0 mg cm^-2的高S負(fù)載和電流密度為1 C條件下，含有TBAQ^??的鋰硫電池的S利用率提高了5倍以上。并提出，S_act是篩選新型鋰硫電池催化劑和電解質(zhì)的重要指標(biāo)。本研究為從根本上理解S氧化還原化學(xué)和先進(jìn)Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用提供了參考。

Xuebing Zhu, Tengfei Bian, Xiaosheng Song, Mengting Zheng, Zhengyuan Shen, Zewen Liu, Zhijie Guo, Jinling He, Zaiping Zeng, Feng Bai, Liping Wen, Shanqing Zhang, Jun Lu, Yong Zhao, Accelerating S?Li2S Reactions in Li–S Batteries through Activation of S/Li2S with a Bifunctional Semiquinone Catalyst, Angewandte Chemie International Edition, 2023.

https://doi.org/10.1002/anie.202315087

通訊作者簡(jiǎn)介

趙勇教授?河南大學(xué)特種功能材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室特聘教授，博士生導(dǎo)師，國(guó)家海外引進(jìn)高層次青年人才，研究方向?yàn)楦弑饶茈姵匦滦碗娊赓|(zhì)構(gòu)筑和界面反應(yīng)調(diào)控。主持國(guó)家級(jí)項(xiàng)目4項(xiàng)，在Joule、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文五十余篇，授權(quán)發(fā)明專利5項(xiàng)。

陸俊教授?浙江大學(xué)講席教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)楦咝阅苷龢O/負(fù)極材料、先進(jìn)表征技術(shù)、鋰金屬電池、鋰硫電池、鋰空電池，下一代電池技術(shù)、電池回收等，獲得發(fā)明專利超過20項(xiàng)。以通訊作者/第一作者共發(fā)表SCI論文超過500篇，包括Science、Nature及其子刊Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Review Materials、Nature Communications共計(jì)超過60篇。擔(dān)任ACS Applied Materials & Interfaces副主編，電化學(xué)協(xié)會(huì)（ECS）電池分部成員，國(guó)際電化學(xué)能源科學(xué)院副委員和董事會(huì)委員。

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