1. ACS Energy Letters: Li3–xZrx(Ho/Lu)1–xCl6 固體電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)具有預(yù)鋰化硅負(fù)極的超高負(fù)載固態(tài)電池

硅具有超過(guò)3500 mAh g^?1的高比容量，并且相對(duì)于Li+/Li表現(xiàn)出約0.3V的低電化學(xué)電勢(shì)。但是，由于常用的Li₆PS₅Cl固態(tài)電解質(zhì)和鋰化Si之間的高反應(yīng)性，會(huì)消耗負(fù)極中的鋰并導(dǎo)致低放電容量（即負(fù)極利用率差和首次循環(huán)庫(kù)侖效率低）。

電池頂刊集錦！Nazar、吳凡、郭玉國(guó)、黃紹銘、紀(jì)效波、孫正明、許康、陳維等成果

在此，阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Nazar教授、Jürgen Janek教授等人報(bào)道了兩種新的氯化物固體電解質(zhì)——Li₃?xZrxHo1?xCl₆ 和 Li₃?xZrxLu1?xCl₆，該電解質(zhì)具有~1.8 mS cm^?1 的高離子電導(dǎo)率和~0.34 eV 的低活化能。本工作還利用高分辨率中子衍射和X射線衍射確定了 Zr⁴⁺取代后三角晶系 (Li₃HoCl₆) 到斜方晶系-II (Li_2.4Zr_0.6Ho_0.4Cl₆) 的相變以及斜方晶系 I Li₃LuCl₆ 到斜方晶系 II Li_2.4Zr_0.6Lu_0.4Cl₆ 的局部結(jié)構(gòu)重排變化。

圖1. 不同電解質(zhì)的中子衍射圖和相應(yīng)的 Rietveld 精修

結(jié)果表明，采用 Li_2.6Zr_0.4(Ho/Lu)_0.6Cl₆ 固體電解質(zhì)和 NCM85 正極的全固態(tài)電池，在高達(dá) 4.6 V （與 Li⁺ /Li 相比）的電壓下表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)，甚至在高達(dá) 4.8 V 的電壓下也能保持穩(wěn)定。?通過(guò) TOF-SIMS 分析確定NCM85/氯化物界面在不同截止電位下以不同速率降解，但隨著循環(huán)穩(wěn)定形成了穩(wěn)定的正極界面相以防止電解質(zhì)進(jìn)一步降解。?

與 Si 相比，具有預(yù)鋰化 Li_0.7Si 負(fù)極的固態(tài)電池具有顯著提高的初始庫(kù)倫效率（94.5%）和高達(dá) 16.3 mAh·cm^?2的高面積容量。與Si相比，Li_0.7Si的使用顯著提高了初始庫(kù)侖效率和負(fù)極利用率。因此，預(yù)鋰化硅負(fù)極也可普遍應(yīng)用于其他系統(tǒng)如全固態(tài)Li₂S電池。?總之，該工作為高壓全固態(tài)全電池的發(fā)展提供了重要指導(dǎo)。

圖2. Li_0.7Si//Li_2.6Zr_0.4(Ho/Lu)_0.6Cl₆// NCM85的電池性能

Li3–xZrx(Ho/Lu)1–xCl6 Solid Electrolytes Enable Ultrahigh-Loading Solid-State Batteries with a Prelithiated Si Anode, ACS Energy Letters 2023 DOI:?10.1021/acsenergylett.3c00763

2. ACS Nano：硫化物固體電解質(zhì)與室溫液體鋰電負(fù)極之間的穩(wěn)定界面

硫化物固體電解質(zhì)（SEs）由于其高離子傳導(dǎo)性、良好的機(jī)械延展性以及與電極良好的界面接觸，被認(rèn)為是一些最有希望實(shí)現(xiàn)商業(yè)化的SEs。用硫化物固態(tài)電解質(zhì)組裝的固態(tài)電池的歐姆電阻明顯降低，但由于硫化物固態(tài)電解質(zhì)和電極之間的界面化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性差，導(dǎo)致界面阻抗高的問(wèn)題很?chē)?yán)重。因此，在電池組裝和循環(huán)過(guò)程中，電極/硫化物固態(tài)電解質(zhì)界面的形成和演變對(duì)電池的性能有著至關(guān)重要的影響，這也是電池商業(yè)化中需要解決的關(guān)鍵問(wèn)題之一。

在此，中科院物理所吳凡研究員團(tuán)隊(duì)獲得了多種在硫化物固態(tài)電解質(zhì)和醚基室溫液態(tài)鋰負(fù)極之間兼容的界面保護(hù)層，包括PEO和β-Li₃PS₄ /S，可實(shí)現(xiàn)>1000 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)。具體而言，在使用兩種界面保護(hù)層的硫化物固態(tài)電解質(zhì)（LPS）/界面保護(hù)層/有機(jī)LE（Li-BP-DME）對(duì)稱電池中獲得了長(zhǎng)周期性能。采用PEO-LiTFSI聚合物界面保護(hù)層的對(duì)稱電池在循環(huán)近1000小時(shí)后，阻抗和極化電壓值仍然很小。同樣，采用β-Li₃PS₄ /S界面保護(hù)層的對(duì)稱電池也可以穩(wěn)定地循環(huán)1100小時(shí)，阻抗很小。

這些結(jié)果證明了兩個(gè)界面保護(hù)層的有效性，可以長(zhǎng)期穩(wěn)定LPS和Li-BP-DME之間的固液界面。這種穩(wěn)定固液界面的技術(shù)方法成功地解決了LPS- Li-BP-DME電池體系中界面副反應(yīng)的關(guān)鍵問(wèn)題。因此，”液態(tài)金屬鋰（Li-BP-DME）”可以提供優(yōu)異的性能，如高安全性、優(yōu)異的枝晶抑制能力、0.2-0.3 V vs. Li+/Li的低氧化還原電位，以及室溫下12 mS cm^–1的高電導(dǎo)率，并且電池系統(tǒng)可以安全循環(huán)很長(zhǎng)時(shí)間。

圖1. 電解質(zhì)結(jié)構(gòu)表征

總之，通過(guò)一系列系統(tǒng)的表征，闡明了硫化物固態(tài)電解質(zhì) Li₇P₃S₁₁ 與有機(jī)LE Li-BP-DME之間的界面反應(yīng)機(jī)制。在此基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)并研究了硫化物固態(tài)電解質(zhì) Li₇P₃S₁₁ 與有機(jī)LE Li-BP-DME之間穩(wěn)定的界面層材料，從而解決了硫化物固態(tài)電解質(zhì)與有機(jī)LE之間長(zhǎng)期存在的固液界面相容性的難題。

事實(shí)證明，PEO-LiTFSI聚合物界面層和β-Li₃PS₄/S界面層在近1100和1000vh的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)中是有效的。此外，對(duì)這兩個(gè)界面層進(jìn)行了詳細(xì)的表征，以了解其深入的保護(hù)機(jī)制。該工作為解決硫化物固體電解質(zhì)與有機(jī)液體電極之間的固液界面相容性問(wèn)題提供了寶貴的方法，對(duì)進(jìn)一步提高鋰電池的循環(huán)壽命和安全性具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

圖2. 不同電池的電池性能

Stable Interface between Sulfide Solid Electrolyte and Room-Temperature Liquid Lithium Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c03532

3. Angewandte Chemie International Edition：調(diào)節(jié)陰離子-溶劑相互作用實(shí)現(xiàn)醚類電解液用于高壓NCM811/硅氧全電池體系

將高SiO_x含量材料摻入石墨負(fù)極（ SiO_x-Gr負(fù)極，SiO_x>50 wt%或純SiO_x負(fù)極）和富鎳鎳錳鈷酸鋰（NMC，Ni>0.6）正極的應(yīng)用有利于鋰離子電池具有高于350 Wh kg^-1的高能量密度，而這種搭配涉及兩個(gè)電極上嚴(yán)重的界面問(wèn)題，并且需要具有增強(qiáng)電化學(xué)性能的新電解質(zhì)。與傳統(tǒng)的酯基電解質(zhì)相比，醚基電解質(zhì)因其較高的最低未占分子軌道 (LUMO) 能級(jí)，在熱力學(xué)上保證了硅基負(fù)極更好的界面穩(wěn)定性。然而，典型的醚基電解質(zhì)由于抗氧化能力差而無(wú)法支持富鎳NMC正極，這限制了它們?cè)诟邏轰囯x子電池中的應(yīng)用。為了追求高能量密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性的鋰離子電池，迫切需要開(kāi)發(fā)一種先進(jìn)的醚基電解質(zhì)。

在此，中科院化學(xué)所郭玉國(guó)研究員團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的醚基電解質(zhì)采用THF和LiNO₃作為溶劑和鋰鹽，并進(jìn)一步加入LiN(SO₂CF₃)₂(LiTFSI)來(lái)補(bǔ)償LiNO₃溶解度差的問(wèn)題(該電解質(zhì)表示為L(zhǎng)TN電解質(zhì))。

根據(jù)一系列表征和計(jì)算模擬，證實(shí)了陰離子-溶劑相互作用之間的增強(qiáng)相互作用，并發(fā)現(xiàn) TFSI 進(jìn)一步增強(qiáng)了這種相互作用，從而使電解質(zhì)在與 NMC811 正極結(jié)合時(shí)具有出色的氧化穩(wěn)定性。同時(shí)，醚基電解質(zhì)和陰離子 SEI 的固有還原穩(wěn)定性導(dǎo)致穩(wěn)定的界面形成。

圖1. 陰離子-溶劑相互作用

總之，該工作通過(guò)合理調(diào)節(jié)醚基電解質(zhì)中的陰離子-溶劑相互作用，實(shí)現(xiàn)了純SiOx||NMC811全電池兩個(gè)電極上的界面穩(wěn)定性。由于NO₃的半徑小，THF的μ/ε值高，陰離子-溶劑絡(luò)合物很容易在LTN電解質(zhì)中形成和促進(jìn)，這一點(diǎn)被一系列表征和計(jì)算模擬所證實(shí)。促進(jìn)的陰離子-溶劑相互作用使LTN電解質(zhì)具有增強(qiáng)的氧化穩(wěn)定性，而純SiOx負(fù)極的電化學(xué)性能也證明了醚類LTN電解質(zhì)相對(duì)于EC基電解質(zhì)的內(nèi)在優(yōu)越性。

該策略和 LTN 電解質(zhì)的實(shí)用性得到了證明和證實(shí)，它在純 SiOx||NMC811 全電池中優(yōu)于傳統(tǒng) EC 電解質(zhì)，特別是 500 次循環(huán)后容量保持率為 81.7%。上述結(jié)果證明了LTN電解質(zhì)具有良好的應(yīng)用前景以及在高壓電解質(zhì)中促進(jìn)陰離子-溶劑相互作用的策略的合理性。

圖2. 不同電解質(zhì)下，純SiOx||NMC811全電池的電化學(xué)性能

Insight into Anion-Solvent Interactions to Boost Stable Operation of the Ether-Based Electrolytes in Pure-SiOx||LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 Full Cells, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202305988

4. Advanced Materials ：鋰金屬電池中選擇性全固態(tài)超離子傳導(dǎo)雙層兩性離子金屬有機(jī)框架

與傳統(tǒng)電池相比，固態(tài)電池(SSBs)在提高能量密度和安全性方面具有巨大潛力。然而，現(xiàn)有的固態(tài)電解質(zhì)在滿足固態(tài)電池復(fù)雜的操作要求方面面臨著挑戰(zhàn)。

在此，廣州工業(yè)大學(xué)黃少銘教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種具有定制雙層兩性離子納米通道(MOF-BZN)的金屬有機(jī)框架(MOF)作為高性能的SSE。具體而言，雙層兩性離子納米通道由剛性陰離子MOF通道和在孔壁上化學(xué)接枝的軟多陽(yáng)離子低聚物(MCOs)組成。該設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了選擇性超離子傳導(dǎo)，MCOs限制陰離子的運(yùn)動(dòng)，而MCOs與陰離子框架之間的庫(kù)侖相互作用可以促進(jìn)Li⁺的解離。

結(jié)果顯示，MOF-BZN在30°C時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的Li⁺電導(dǎo)率(8.76 × 10^?4 S cm^?1)，高Li+轉(zhuǎn)移數(shù)(0.75)，以及高達(dá)4.9 V的寬電化學(xué)窗口。最終，在高正極負(fù)載(20.1 mg cm^?2)和有限鋰金屬源的約束條件下，利用阻燃MOF-BZN的SSB可獲得419.6 Wh kg^?1的比能量。

圖1. MOF-BZN離子導(dǎo)體的Li+輸運(yùn)性能

總之，本工作通過(guò)精心設(shè)計(jì)MOF-BZN SSE包含雙層兩性離子納米通道，能夠?qū)崿F(xiàn)選擇性超離子傳導(dǎo)，同時(shí)表現(xiàn)出卓越的Li+傳輸能力、寬電化學(xué)窗口、物理柔韌性、化學(xué)穩(wěn)定性和耐火性。

此外，MOF-BZN即使在控制N/P比和高正極負(fù)載的情況下，也能使高能固態(tài)全電池穩(wěn)定運(yùn)行，電極加電解質(zhì)的比能高達(dá)419.6 Wh kg^?1。這種構(gòu)建雙層兩性離子MOF的策略是通用的，因此有望通過(guò)多種工程技術(shù)為開(kāi)發(fā)基于多孔材料的新型SSE鋪平道路。

圖2. MOF-BZN SSE 實(shí)現(xiàn)高能 SSB

Bilayer Zwitterionic Metal-Organic Framework for Selective All-Solid-State Superionic Conduction in Lithium Metal Batteries,Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202304685

5.?ACS Nano：高性能超高鎳層狀正極的多尺度晶體場(chǎng)效應(yīng)

高鎳的LiNi_xCo_yAl_1-_x_–_yO₂（NCA）層狀氧化物，由于其高比容量和低成本，被作為高能量鋰離子電池（LIB）的首選正極。然而，目前最先進(jìn)的NCA正極的LIBs仍然不能滿足下一代高性能電動(dòng)車(chē)所需的能量密度。因此，研究者將NCA正極中的鎳含量提高到90%以上，以達(dá)到預(yù)期的能量密度目標(biāo)。然而，這種超高鎳正極在電化學(xué)過(guò)程中存在固有的結(jié)構(gòu)/界面不穩(wěn)定性，最終會(huì)導(dǎo)致在循環(huán)過(guò)程中出現(xiàn)嚴(yán)重的容量衰減和安全風(fēng)險(xiǎn)。

在此，中南大學(xué)紀(jì)效波教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)利用Sb元素的強(qiáng)電負(fù)性和低溶解度特性將原子/微觀結(jié)構(gòu)重建與界面屏蔽相結(jié)合。利用Sb⁵⁺ 摻雜和Li₇SbO₆ 涂層改善LiNi_0.94Co_0.04Al_0.02O₂ （NCA）正極。

值得注意的是，由于強(qiáng)Sb-O共價(jià)鍵的引入，NCA的結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性大大增強(qiáng)，有利于抑制晶格氧的演化和H2-H3相變。此外，在晶界上原位構(gòu)建Li₇SbO₆?離子導(dǎo)電層可以有效提高界面穩(wěn)定性和Li+?動(dòng)力學(xué)。因此，最佳的Sb改性NCA在1C的200次循環(huán)后提供了94.6%的高容量保持率和10 C時(shí)183.9 mAh g^–1?的高容量。

圖1. DFT計(jì)算

總之，通過(guò)結(jié)合Sb摻雜和Li₇SbO₆?涂層策略，有效地改善了超高鎳層狀正極的結(jié)構(gòu)/界面穩(wěn)定性和機(jī)械完整性。DFT計(jì)算和同步輻射XAS結(jié)果顯示，由于加入強(qiáng)的Sb-O共價(jià)鍵，成功構(gòu)建了穩(wěn)定的晶體框架和晶格O，進(jìn)而導(dǎo)致H2-H3相變的抑制和結(jié)構(gòu)可逆性的增強(qiáng)。此外，在晶界上原位形成的Li₇SbO₆?離子導(dǎo)體層使得正極/電解質(zhì)的界面穩(wěn)固，以及界面寄生反應(yīng)和TM溶解抑制。

結(jié)果表明，改進(jìn)的NCA正極在1C的條件下，200次循環(huán)后產(chǎn)生了94.6%的高容量保持率，在10C的條件下實(shí)現(xiàn)了183.9 mAh g^–1?的高容量。該工作提出的多功能修飾策略以及對(duì)NCA的結(jié)構(gòu)/微觀結(jié)構(gòu)/界面性能深入的機(jī)理分析，進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了先進(jìn)鋰離子電池中高能超高鎳正極設(shè)計(jì)的重要性。

圖2. NCA正極的電池性能

Multiscale Crystal Field Effect for High-Performance Ultrahigh-Ni Layered Cathode, ACS Nano 2023 DOI:?10.1021/acsnano.3c03770

6. Advanced Materials：基于滑環(huán)偽聚輪烷單離子導(dǎo)電水凝膠電解質(zhì)用于超長(zhǎng)循環(huán)柔性鋅離子電池

具有高容量和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性的柔性鋅離子電池（ZIBs）對(duì)于可穿戴電子設(shè)備是至關(guān)重要的。目前，水凝膠電解質(zhì)已被開(kāi)發(fā)出來(lái)，以提供離子傳輸通道，同時(shí)可在機(jī)械應(yīng)力下保持ZIBs的完整性。然而，水凝膠基質(zhì)通常采用鹽溶液溶脹以增加離子傳導(dǎo)性，這可能阻礙電解質(zhì)與電極的親密接觸并降低其機(jī)械性能。

在此，東南大學(xué)孫正明教授、章煒副教授、南京工業(yè)大學(xué)繆春洋副教授等人通過(guò)整合聚丙烯酰胺（PAM）網(wǎng)絡(luò)和偽聚輪烷（PPR）結(jié)構(gòu)，開(kāi)發(fā)了一種單鋅離子導(dǎo)電的水凝膠電解質(zhì)（SIHE）。具體而言，該電解質(zhì)是一種基于PPR結(jié)構(gòu)的SIHE，它由線性聚合物（PEO）和可以沿著網(wǎng)絡(luò)鏈滑動(dòng)的環(huán)狀分子（α-環(huán)糊精，CD）組成。由于滑環(huán)的空間效應(yīng)，陰離子可以被物理地限制在兩個(gè)環(huán)形CD之間，而Zn²⁺由于其豐富的羥基位點(diǎn)，可以沿著環(huán)的外部被引導(dǎo)。PPR中的環(huán)形分子CD通過(guò)引入PAM進(jìn)行交聯(lián)，制備出CD-PEO/PAM水凝膠電解質(zhì)，該電解質(zhì)在60%的含水量下表現(xiàn)出22.4mS cm^-1的超高離子傳導(dǎo)率和0.923的Li⁺遷移數(shù)。

此外，由于陰離子的移動(dòng)受到限制，在循環(huán)過(guò)程中基本上避免了陰離子遷移引起的濃度極化，而且Zn²⁺可以均勻地沉積/剝離在表面，不會(huì)產(chǎn)生鋅枝晶。

圖1. 柔性Zn||PAM||La-V₂O₅電池和Zn||CD-PEO/PAM| La-V₂O₅電池的電化學(xué)性能

結(jié)果顯示，采用SIHE的對(duì)稱電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的鋅沉積/剝離性能，持續(xù)時(shí)間超過(guò)160小時(shí)，鋅沉積層均勻而光滑。此外，基于La-V₂O₅正極的全電池在0.1 A g^-1時(shí)也表現(xiàn)出439 mA h g^-1的高容量，并且在5 A g^-1的情況下，經(jīng)過(guò)3500次循環(huán)后表現(xiàn)出90.2%的優(yōu)異容量保持率。

另外，柔性ZIBs即使在惡劣的條件下，如彎曲、切割、穿刺和浸泡，仍顯示出穩(wěn)定的電化學(xué)性能?？傮w而言，這項(xiàng)工作為單離子導(dǎo)電水凝膠電解質(zhì)提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的設(shè)計(jì)策略，為長(zhǎng)壽命的水系電池鋪平了道路。

圖2. 柔性Zn / CD-PEO/PAM / La-V₂O₅電池在便攜式和可穿戴電子產(chǎn)品中的應(yīng)用

Single-Ion Conducting Hydrogel Electrolytes based on Slide-ring Pseudo-polyrotaxane for Ultra-long Cycling Flexible Zinc-Ion Batteries, Advanced Materials 2023 DOI:?10.1002/adma.202301996

7. Nature Communications：陽(yáng)離子氟化電解質(zhì)助力實(shí)現(xiàn)高壓鋰金屬電池穩(wěn)定性

氟化物是電池抵抗電化學(xué)還原和氧化的一種關(guān)鍵成分。而通常情況下這些氟化物的前驅(qū)體必須預(yù)先儲(chǔ)存在電解質(zhì)成分中，并且需要在極端電位下才能生成。目前為止，氟的化學(xué)來(lái)源僅限于帶負(fù)電荷的陰離子或氟化分子，它們存在于內(nèi)亥姆霍茲電極層中，對(duì)相間化學(xué)的貢獻(xiàn)是有限的。因此，設(shè)計(jì)一種具有富集但納米級(jí)氟化物的界面，是未來(lái)高能量密度電池開(kāi)發(fā)更好電解液的核心任務(wù)。

在此，美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Zhengcheng Zhang和美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室許康研究員等人報(bào)道了一種結(jié)構(gòu)中含有氟的陽(yáng)離子1-甲基-1-丙基-3-氟吡咯烷，并首次探索了其對(duì)相間化學(xué)的貢獻(xiàn)。此種在陽(yáng)離子和陰離子中都攜帶氟的電解質(zhì)帶來(lái)了前所未有的相間化學(xué)反應(yīng)，并在鋰金屬電池中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電池性能。

圖1. 電解質(zhì)/電極相互作用的MD模擬

研究表明，本工作首次在高壓鋰金屬電池中展示了氟化陽(yáng)離子及其對(duì)界面化學(xué)的影響，氟化陽(yáng)離子為鋰負(fù)極和高鎳正極上帶來(lái)了獨(dú)特的界面結(jié)構(gòu)和隨后的間相化學(xué)。并且通過(guò)優(yōu)化亥姆霍茲內(nèi)層陽(yáng)離子濃度，可以減少氟化引起的強(qiáng)電極/陽(yáng)離子表面相互作用，實(shí)現(xiàn)其最佳的相間貢獻(xiàn)，從而獲得4.6 V鋰金屬電池的高庫(kù)侖效率、致密的Li沉積形貌和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

具體而言，該電解質(zhì)在鋰金屬電池中實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電池性能，包括高達(dá)99.98%的庫(kù)侖效率，以及900小時(shí)的長(zhǎng)循環(huán)性能。總的來(lái)說(shuō)，這種氟化陽(yáng)離子的策略能夠延伸到鋰以外的其他先進(jìn)電池系統(tǒng)，所有這些系統(tǒng)都需要對(duì)高氟化界面進(jìn)行動(dòng)力學(xué)保護(hù)。

圖2. Li/Cu和Li/Li對(duì)稱電池性能

A fluorinated cation introduces new interphasial chemistries to enable high-voltage lithium metal batteries, Nature Communications 2023 DOI:?10.1038/s41467-023-38229-7

8. Advanced Energy Materials ：晶格匹配層實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)循環(huán)壽命和超過(guò) 99.92% 的高庫(kù)侖效率的無(wú)負(fù)極鋁電極

鋁金屬作為地殼中含量最豐富的金屬元素，具有低成本，高比容量以及高安全性的優(yōu)勢(shì)，可充電鋁金屬電池被認(rèn)為是最有前途的下一代電池候選者之一。然而，金屬鋁負(fù)極在沉積/溶解過(guò)程中較差的可逆性以及嚴(yán)重的枝晶生長(zhǎng)。此外，目前鋁離子電池研究中普遍使用嚴(yán)重過(guò)量的Al金屬作為負(fù)極，這大大降低了鋁電池在實(shí)際應(yīng)用中的能量密度。因此，尋求實(shí)用有效的方法提高鋁負(fù)極的可逆性和利用率是非常重要的。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授課題組與李震宇教授團(tuán)隊(duì)提出了一種通過(guò)構(gòu)建晶格匹配層(LML)來(lái)調(diào)控Al沉積/溶解行為的策略。通過(guò)各種實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算證明LML（以金為例）可以顯著提高成核密度并降低平均粒徑，從而獲得高可逆、無(wú)枝晶、耐用和無(wú)負(fù)極的鋁電極。

圖1. 對(duì)鋁在不同基底上的DFT計(jì)算

結(jié)果顯示，金屬Al在Au@Ti基體上的穩(wěn)定沉積/溶解時(shí)間超過(guò)4500 h，平均庫(kù)侖效率為99.92%，為歷史最高報(bào)道值。此外，基于Au@Ti負(fù)極和膨脹石墨正極的無(wú)負(fù)極全電池在900次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，容量保持率為80%。該研究為提高鋁負(fù)極的可逆性和利用率提供了有效的策略，為先進(jìn)鋁電池的發(fā)展提供了啟示。

圖2. 基于膨脹石墨正極與不同基底組成的無(wú)負(fù)極的全電池電化學(xué)性能測(cè)試

Anode-Free Aluminum Electrode with Ultralong Cycle Life and High Coulombic Efficiency Exceeding 99.92% Enabled by a Lattice-Matching Layer, Advanced Energy Materials? 2023 DOI:?10.1002/aenm.202301322

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