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最近，研究人員通過各種技術(shù)抑制了鋰金屬電極在循環(huán)過程中的粉化。但是，電解質(zhì)的不可逆消耗問題仍然是一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn)，阻礙了能量密集型鋰金屬電池的發(fā)展。

近日，美國加州大學圣地亞哥分校孟穎(Ying Shirley Meng)教授、韓國科學技術(shù)院Hee-Tak Kim和Nam-Soon Choi等人在鋰金屬電極上設計了一種基于單離子導體的復合層（S-CE/S-GE），通過調(diào)節(jié)層中移動Li⁺的溶劑化環(huán)境，顯著減少了液體電解質(zhì)的損失。具有薄鋰金屬(N/P為2.15)、高負載陰極(21.5mg cm^-2)和碳酸酯電解質(zhì)的Li||Ni_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂軟包電池在電解質(zhì)與容量比為2.15 g Ah^-1(2.44 g Ah^-1，包括復合層質(zhì)量)時可實現(xiàn)400次循環(huán)，或在280 kPa的電池堆壓力下在1.28 g Ah^-1(1.57 g Ah^-1，包括復合層質(zhì)量)時可實現(xiàn)100次循環(huán)。這項工作中展示的基于單離子導體的復合層的合理設計為構(gòu)建具有最小電解質(zhì)含量的高能量密度可充電鋰金屬電池提供了一種方法。

相關(guān)工作以《Weakly coordinated Li ion in single-ion-conductor-based composite enabling low electrolyte content Li-metal batteries》為題在《Nature Communications》上發(fā)表論文。

圖文導讀

圖1 基于單離子導體的復合層

眾所周知，當兩個單離子傳導相接觸時，由于兩相中Li⁺濃度（即化學勢）的差異，會形成空間電荷層。作者預期在S-CE/S-GE復合層中產(chǎn)生的Li⁺空間電荷將具有異常的Li⁺配位結(jié)構(gòu)，并研究了S-CE/S-GE復合層中Li⁺的配位結(jié)構(gòu)對液態(tài)電解質(zhì)分解行為的影響。為此，作者使用LLZTO作為S-CE，使用聚(苯乙烯三氟甲磺酰亞胺)鋰-共-聚(乙二醇二丙烯酸酯)作為S-GE的基質(zhì)。通過涂覆和后續(xù)聚合LLZTO顆粒、 (STFSI)Li單體和PEGDA的混漿制備的模型復合層，在Li金屬電極表面形成了被標記為S-CE/S-PE的復合層。它與液態(tài)電解質(zhì)接觸后轉(zhuǎn)化為S-CE/S-GE。

為了排除陶瓷和聚合物減少Li電極與液態(tài)電解質(zhì)接觸，或在漿料涂覆過程中出現(xiàn)的其他偶發(fā)變量的影響，作者比較了S-CE/S-GE與基于雙離子傳導聚合物（B-PE）的凝膠電解質(zhì)（標記為B-GE）的復合層。后者由鋰雙(三氟甲磺酰)亞胺（LiTFSI）和PEGDA組成。這兩種層均采用相同的制備方法，都減少了Li電極與液態(tài)電解質(zhì)之間的接觸。值得注意的是，S-CE/B-PE的Li⁺遷移數(shù)為0.61，S-CE/S-PE的Li⁺遷移數(shù)為0.96，表明由于聚合物結(jié)構(gòu)的不同而導致了離子傳輸性能的差異。

圖2 Li⁺在S-CE/B-GE和S-CE/S-GE界面的配位行為

圖3 電解質(zhì)分解和鋰陽極的可逆性

圖4 Li||NMC中電解質(zhì)保留和CEI成分

圖4a展示了在0.5 C充電和1.0 C放電循環(huán)下進行的Li||NMC和Li|S-CE/S-GE||NMC電池的運行情況。Li||NMC電池的容量在50個循環(huán)后完全耗盡，這在含量較低的碳酸酯電解質(zhì)中是典型的現(xiàn)象。相比之下，在相同條件下，Li|S-CE/S-GE||NMC電池在150個循環(huán)和250個循環(huán)后分別保持了91%和82%的容量。通過使用S-CE/S-GE復合層，醚類電解質(zhì)的全電池循環(huán)穩(wěn)定性也得到了顯著提高。

圖5 Li||NMC軟包電池電化學性能

在Li|S-CE/S-GE||NMC軟包電池中，容量保持率在150個循環(huán)后達到97%，在350個循環(huán)后為80%，顯示出出色的循環(huán)穩(wěn)定性。這些結(jié)果表明，在低液體電解質(zhì)含量（E/C為2.15 g Ah^-1）的情況下，可以減緩Li|S-CE/S-GE||NMC軟包電池中電解質(zhì)的耗盡。Li|S-CE/S-GE||NMC電池的電壓曲線在350個循環(huán)內(nèi)保持穩(wěn)定（圖5f），表明Li電極的厚度增長緩慢，沒有出現(xiàn)Li電極或電解質(zhì)的耗盡。此外，與注入過量電解質(zhì)的Li|||NMC電池相比，Li|S-CE/S-GE||NMC電池表現(xiàn)更好。值得注意的是，即使在更低的液態(tài)電解質(zhì)含量（E/C為1.28 g Ah^-1，圖5g）下，Li|S-CE/S-GE||NMC電池仍然穩(wěn)定運行100個循環(huán)，證明了S-CE/S-GE復合層在實現(xiàn)高能密度鋰電池中的有效性。盡管本研究的E/C比值是碳酸酯電解質(zhì)鋰金屬電池的最低值，但具有S-CE/S-GE復合層的全電池展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，凸顯了S-CE/S-GE復合層的實際優(yōu)勢。

總結(jié)展望

在這項工作中，作者證明了S-CE/S-GE復合層作為保護層在提高LMBs循環(huán)穩(wěn)定性方面的功效，并闡明了其潛在的機理。作者發(fā)現(xiàn)，在復合材料中，Li⁺處于弱配位狀態(tài)，Li⁺和電解質(zhì)分子之間的緩和配位顯著降低了液體電解質(zhì)在陽極上的不可逆分解。Li⁺的弱配位使得沉積的Li具有致密、無枝晶的形態(tài)，而電解質(zhì)消耗最小。Li|S-CE/S-GE||NMC的軟包電池在低液體電解質(zhì)含量下表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能。

作者的工作強調(diào)了減少電解質(zhì)消耗的重要性，同時誘導鋰的均勻鍍覆，用于具有低液體電解質(zhì)含量的電池的長期操作，以及為此目的調(diào)節(jié)鋰電極表面的Li⁺配位結(jié)構(gòu)的影響。基于液體電解質(zhì)和復合單離子導體之間的相互作用而導致的弱配位Li⁺結(jié)構(gòu)，作者期望可以通過設計液體電解質(zhì)來增強復合單離子導體的功效。

文獻信息

Kwon, H., Choi, HJ., Jang, Jk. et al. Weakly coordinated Li ion in single-ion-conductor-based composite enabling low electrolyte content Li-metal batteries. Nat Commun 14, 4047 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-39673-1

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Nature子刊：遷移數(shù)0.96！單離子導體助力高能鋰金屬電池

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