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成果簡(jiǎn)介

鋅離子水系電池的金屬鋅陽極由于嚴(yán)重的枝晶和副反應(yīng)問題導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差，尤其是在高倍率和高容量情況下?；诖耍?strong>南方科技大學(xué)趙天壽院士和曾林教授（通訊作者）等開發(fā)了兩種由氮摻雜石墨烯納米纖維簇錨定在改性多通道碳垂直石墨烯陣列上組成的三維分層石墨烯矩陣。徑向碳通道的石墨烯基體擁有高比表面積和高孔隙率，其可有效降低表面局部電流密度，調(diào)控Zn²⁺濃度梯度以及均勻電場(chǎng)分布來調(diào)節(jié)Zn沉積。結(jié)果就是功能化的基質(zhì)在120 mA cm^-2條件下循環(huán)3000次后的庫侖效率達(dá)到99.67%，使用復(fù)合鋅陽極的對(duì)稱電池在80 mA cm^-2和80 mAh cm^-2條件下循環(huán)2600小時(shí)后無枝晶突起。設(shè)計(jì)的全電池顯示出16.91 mAh cm^-2的驚人容量。與活性炭匹配的鋅電容器在40 mA cm^-2的條件下顯示出20000次的長(zhǎng)期循環(huán)性能。這種為鋅陽極構(gòu)建三維分層結(jié)構(gòu)的策略可能會(huì)為金屬陽極在高倍率和高容量下的運(yùn)行開辟一條新的途徑。

研究背景

金屬鋅作為水性鋅離子電池的正極材料受到廣泛關(guān)注由于其高理論容量（820 mAh g^-1，5855 mAh cm^-3）、低氧化還原電位（-0.76 V vs. SHE）以及環(huán)境友好和安全的特性。這些優(yōu)點(diǎn)使得水性鋅離子電池成為最有前途的實(shí)際應(yīng)用儲(chǔ)能技術(shù)之一。然而，諸如鋅枝晶生長(zhǎng)、析氫反應(yīng)等副反應(yīng)以及鋅腐蝕等挑戰(zhàn)嚴(yán)重影響了這些電池的可逆性和循環(huán)性能，限制了其廣泛的商業(yè)應(yīng)用。有害鋅枝晶在高電容和高電流密度下的形成尤其嚴(yán)重，其會(huì)導(dǎo)致鋅電鍍/剝離不均勻、廣泛的枝晶生長(zhǎng)和體積膨脹。由于鋅暴露面積增大，這些問題進(jìn)一步加速了析氫反應(yīng)和鋅腐蝕。此外，在高電流密度和高容量條件下，快速充放電過程會(huì)加劇這一問題，導(dǎo)致鍍鋅層過厚和鋅剝離不完全。已經(jīng)提出了幾種策略來解決由鋅陽極引發(fā)的這些問題，如表面改性，電解質(zhì)優(yōu)化、隔膜選擇和電極結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。首先，在鋅陽極上涂覆各種改性表面涂層已被普遍用于隔離電極和電解液，通過提供均勻的電場(chǎng)、離子通量和物理屏障來抑制鋅枝晶和緩解鋅腐蝕。其次，電解液的組分、濃度和形式對(duì)電池的可逆容量和可充電性起著至關(guān)重要的作用。

為了優(yōu)化鋅的電化學(xué)性能并解決諸如鋅腐蝕、鈍化、形狀變化和枝晶生長(zhǎng)等難題，各種電解質(zhì)添加劑和凝膠電解質(zhì)被使用。這些策略旨在抑制鋅腐蝕、減輕鋅鈍化、最小化形狀變化和抑制鋅枝晶生長(zhǎng)。此外，一系列功能性電解質(zhì)的應(yīng)用優(yōu)化了離子傳輸速率和離子通量，調(diào)節(jié)了Zn晶體的生長(zhǎng)，有助于提高速率/容量和延長(zhǎng)使用壽命。此外，三維導(dǎo)電基體被用作集流體，通過降低局部電流密度和緩解鋅枝晶的形成來最小化極化。在這些方法中，枝晶生長(zhǎng)和鋅陽極的循環(huán)壽命都得到了一定程度的緩解，然而，這些策略仍存在一些未解決的問題，這限制了它們?cè)阡\電池中的性能水平。同時(shí)，以往的策略大多是在相對(duì)溫和的條件下進(jìn)行測(cè)試和運(yùn)行，難以滿足極端工況的安全性。大電流(40 mA cm^?2)和大容量(40 mAh cm^?2)下的Zn枝晶仍然是一個(gè)嚴(yán)重的問題，這將導(dǎo)致極端條件下電化學(xué)性能差和操作性低。因此，采取不同的設(shè)計(jì)方法來減輕鋅枝晶，使鋅電池在高電流密度和高容量的條件下穩(wěn)定運(yùn)行是非常重要的。

設(shè)計(jì)三維多孔結(jié)構(gòu)是解決鋅電極相關(guān)挑戰(zhàn)的一種廣泛采用的方法。這是因?yàn)槿S多孔結(jié)構(gòu)具有較大的比表面積，可降低三維鋅電極上的局部電流密度，從而降低電池性能和成本。碳基材料以其高導(dǎo)電性、輕質(zhì)和易于制造而著稱，通常用作鋅陽極的導(dǎo)電基質(zhì)。然而，水性鋅離子三維基底的設(shè)計(jì)仍面臨一些挑戰(zhàn)。因此，我們迫切需要開發(fā)可替代的三維基體以實(shí)現(xiàn)無枝晶的鋅陽極，同時(shí)在高電流密度和高容量下保持均勻的鋅電鍍/剝離。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?以穩(wěn)定鋅陽極為目標(biāo)的三維分層結(jié)構(gòu)石墨烯矩陣設(shè)計(jì)示意圖

圖2. 結(jié)構(gòu)和形貌表征

圖3. Zn/3D-LFGC、Zn/3D-RFGC和Zn/Cu半電池中不同電極的電化學(xué)性能

圖4. Zn/3D-LFGC、Zn/3D-RFGC和Zn/Cu半電池中不同電極的電化學(xué)性能

圖5. 探究鋅沉積機(jī)理

圖6. 研究電極-電解質(zhì)界面中的界面組分和傳輸動(dòng)力學(xué)

圖7. 用于全電池和電容器的3D-RFGC@Zn陽極的電化學(xué)性能

總結(jié)展望

作者提出了一種利用獨(dú)立、輕質(zhì)、親鋅的三維分層石墨烯矩陣構(gòu)建高性能、穩(wěn)定的鋅復(fù)合陽極的新方法，其具有優(yōu)異的倍率和容量。通過一步熱化學(xué)氣相沉積法合成的3D-RFGC基質(zhì)具有高比表面積、高孔隙率和均勻的多孔結(jié)構(gòu)，可有效降低局部電流密度，減少Zn²⁺濃度梯度，并確保均勻的電場(chǎng)分布以調(diào)節(jié)Zn沉積。具有豐富親鋅位點(diǎn)的垂直石墨烯陣列和石墨烯納米纖維簇的表面修飾促進(jìn)了具有高電流密度和表面積容量的高性能金屬鋅陽極的實(shí)現(xiàn)。因此，功能化的3D-RFGC@Zn陽極在120 mA cm^-2的高電流密度下，在3000次循環(huán)中以較低的過電位表現(xiàn)出99.67%的CE值。采用3D-RFGC@Zn陽極的對(duì)稱電池在7200次循環(huán)過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，具有平穩(wěn)的沉積和快速動(dòng)力學(xué)的特點(diǎn)。尤其值得注意的是，3D-RFGC@Zn陽極在電流密度為80 mA cm^-2時(shí)表現(xiàn)了出色的性能，它在2400小時(shí)內(nèi)以80 mAh cm^-2的超高容量穩(wěn)定運(yùn)行。

此外，將這些三維石墨烯基質(zhì)加入到V₂O₅@3D-LC/3D-RFGC@Zn、MnO₂@3D-LC/3D-RFGC@Zn和AC@3D-LC/3D-RFGC@Zn電容器等全電池中時(shí)，由于它們能夠促進(jìn)鋅的均勻沉積，因此有助于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能和顯著改善的循環(huán)穩(wěn)定性。這種采用三維石墨烯基質(zhì)作為鋅陽極的策略為開發(fā)能夠在高倍率、高容量和高放電深度條件下工作的金屬陽極提供了一條前景廣闊的途徑。

文獻(xiàn)信息

3D hierarchical graphene matrices enable stable Zn anodes for aqueous Zn batteries.?Nat Commun?14, 4205 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39947-8

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