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1. Angew：PCN-601氧化還原活性位用于甲醇氧化和CO₂還原

【計(jì)算+實(shí)驗(yàn)】頂刊集錦：蘭亞乾，魏子棟，康振輝，廖培欽，崔小強(qiáng)，王艷芹等！

華南師范大學(xué)劉江和蘭亞乾等人建立復(fù)合CO₂電還原（HCER）的配位催化劑模型體系（具有活性氧化位點(diǎn)的Ni₈-TET、具有活性還原位點(diǎn)的Ni-TPP和具有氧化還原活性位點(diǎn)的PCN-601）。發(fā)現(xiàn)PCN-601能完成甲醇的陽(yáng)極氧化反應(yīng)以及陰極CO₂還原反應(yīng)，F(xiàn)E_HCOOH和FE_CO都超過(guò)90%。并且通過(guò)光照可以進(jìn)一步提高性能（FE接近100%）。

DFT計(jì)算當(dāng)對(duì)體系施加電場(chǎng)時(shí)，卟啉中心的 Ni 帶相對(duì)的負(fù)電荷，而 Ni₈ 簇中的 Ni 帶相對(duì)的正電荷。意味著只要對(duì)系統(tǒng)施加電場(chǎng)，電荷就會(huì)從 Ni₈ 簇轉(zhuǎn)移到卟啉；緊接著計(jì)算 Ni₈簇和 Ni-TPP 上 CO₂RR 和 MOR 的自由能圖。Ni₈簇的 CO₂RR 活性比 Ni-TPP 差（ΔG⁰_max= 1.50 vs. 0.68 eV，ΔG⁰_max代表所有基本步驟中的最大標(biāo)準(zhǔn)吉布斯能量），而 Ni₈ 簇的 MOR 活性優(yōu)于 Ni-TPP Ni-TPP (ΔG⁰_max = -0.64 vs -0.55 eV)。Ni-TPP 上 CO₂RR 的速率決定步驟 (RDS) 是 CO₂+H₂O→COOH+OH^–，考慮到Ni卟啉將接收來(lái)自 Ni₈ 簇的電子，當(dāng)在Ni卟啉中加入一個(gè)電子發(fā)現(xiàn)RDS的反應(yīng)能降低0.26 eV，表明電荷轉(zhuǎn)移有利于CO₂RR。

此外，NEB模擬CO₂+H+e→COOH*過(guò)程發(fā)現(xiàn)吡唑和苯具有不同的親氧性，與苯環(huán)相比，吡唑基團(tuán)的活化能顯著降低，證明PCN-601的吡唑基團(tuán)可以降低DRS過(guò)程能壘。

Sheng-Nan Sun, Long-Zhang Dong et al. Redox-Active Crystalline Coordination Catalyst for Hybrid Electrocatalytic Methanol Oxidation and CO2 Reduction. Angew. Chem. Int. Ed. 2022

https://doi.org/10.1002/anie.202207282

2. CJC: ZnN₄P/C 活性位催化劑用于ORR

重慶大學(xué)Tayyaba Najam，彭立山和魏子棟等人報(bào)道P、N雙摻雜碳骨架負(fù)載的單原子Zn催化劑（Zn-N₄P/C）用于氧還原反應(yīng)（ORR）；Zn-N₄P/C 催化劑表現(xiàn)出和Pt/C相當(dāng)?shù)?ORR 活性（E_1/2= 0.86 V）和優(yōu)于 Pt/C的穩(wěn)定性；在Zn-air電池測(cè)試中中的最大峰值功率密度為249.6 mW cm^-2，比電容為779 mAh g^-1，以及150 小時(shí)的充放電循環(huán)穩(wěn)定性。

以ZnN₄/C和 ZnN₄P/C為結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行DFT理論計(jì)算。發(fā)現(xiàn)P 摻雜的 Zn-N₄ 部分 (Zn-N₄-P) 顯示 Zn 原子周?chē)碾娮用芏缺然尕?fù)載的 Zn-N₄ 位點(diǎn)更高，表明ZnN₄P/C 上的電荷密度重新分布；研究ZnN₄/C 和 ZnN₄P/C 的部分態(tài)密度 (PDOS)發(fā)現(xiàn)ZnN₄P/C 中 Zn 的 d 帶隙的負(fù)位移比 ZnN₄/C 中的 Zn 原子稍小，表明通過(guò) P 摻雜獲得 Zn-N₄ 活性位顯示增強(qiáng)的局部電子電導(dǎo)率。

計(jì)算吉布斯自由能圖確認(rèn)最后的電子轉(zhuǎn)移步驟（*OH 解吸）是速率決定步驟（RDS），表明 Zn-O 親和力的減弱可以促進(jìn)ORR活性。因此，進(jìn)一步研究ZnN₄/C 和 ZnN₄P/C 的吸附和脫附性能；與 Zn-N₄相比，ZnN₄P/C 的 ΔG_OH*（*OH 的吸附自由能）值大得多，表明對(duì)氧分子的結(jié)合能力較低，OH*脫附過(guò)程更快；*OH 在 Zn-N₄/C 中的強(qiáng)吸附導(dǎo)致RDS步驟的能壘更大，而 ZnN₄P/C 樣品可以更好地調(diào)節(jié)*OH 結(jié)合強(qiáng)度，最終降低RDS能壘。

Syed Shoaib Ahmad Shah, Tayyaba Najam et al. Modulating the microenvironment structure of single Zn atom: ZnN4P/C active site for boosted oxygen reduction reaction. Chinese J. Catal. 2022. 8, 2193-2201.

https://doi.org/10.1016/S1872-2067(22)64089-0

3. Angew: 用于電催化質(zhì)子還原的聚乙二醇Sn卟啉配合物

辛辛那提大學(xué)Jianbing “Jimmy” Jiang和田納西大學(xué)Konstantinos D. Vogiatzis等人驗(yàn)證基于主族元素的Sn卟啉配合物，作為質(zhì)子還原的有效分子電催化劑的適用性。聚乙二醇Sn卟啉復(fù)合物 (SnPEGP) 在乙腈（MeCN)電解液中以及三氟乙酸 (TFA) 質(zhì)子源中顯示出高催化活性（-1.7 V vs.Fc/Fc⁺, 電流密度為-4.6 mA/cm²）和高選擇性（-1.7 V vs.Fc/Fc⁺, H₂法拉第效率為 94% ）；H₂產(chǎn)生的最大周轉(zhuǎn)頻率 (TOF_max) 為 1099 s^-1。

DFT計(jì)算用于深入研究SnPEGP催化質(zhì)子還原機(jī)理。根據(jù)化學(xué)步驟（C，質(zhì)子化）和電子轉(zhuǎn)移（E）步驟的順序，HER 的雙電子/雙質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟可以通過(guò)多種途徑發(fā)生：CCEE、CECE、CEEC、EECC、ECEC 和 ECCE。Sn(II) 物種是通過(guò)以金屬為中心的兩電子還原以及 2 個(gè) Cl^– 軸向配體的損失形成。反應(yīng)的第一步要么涉及系統(tǒng)的還原，要么涉及 Sn 或 N 原子的質(zhì)子化。研究發(fā)現(xiàn)還原的 SnPEGP 催化劑（中間體 1）的自由能差（ΔG²⁹⁸）為 0.95 eV（施加過(guò)電勢(shì)為 0.05），其能量低于任何質(zhì)子化配合物（0.20 – 0.66 eV）。因此，初始還原步驟是有利的；在此之后，與第二次還原相比，最有可能發(fā)生質(zhì)子化。第二次還原具有 2.08 eV 的自由能差（施加過(guò)電勢(shì)為 1.18 eV），高于任何質(zhì)子化配合物。Sn 原子（中間體 2）的質(zhì)子化是唯一的放熱步驟（-0.13 eV），而 N 原子的質(zhì)子化是吸熱過(guò)程。

在形成中間體2之后，SnPEGP 表面上發(fā)生質(zhì)子化或還原。任何一個(gè)可用 N 原子的第二次質(zhì)子化以約 0.90 eV 的自由能差進(jìn)行，而第二次還原（中間體 3）以 1.26 eV 的自由能差進(jìn)行，隨著施加的過(guò)電位降低至 0.36 eV。因此，反應(yīng)的第三步很可能涉及還原，表明SnPEGP 催化劑上的 HER 是通過(guò)ECEC 途徑進(jìn)行，即還原之后是質(zhì)子化，然后重復(fù)。反應(yīng)的最后一步涉及以相似的自由能差進(jìn)行的任何一個(gè) N 原子的質(zhì)子化。在最接近 PEG 部分的 N 原子上發(fā)生質(zhì)子化的中間體（中間體 4A）顯示出 0.16 eV 的自由能差，而另一個(gè) N 原子（4B）的質(zhì)子化以 0.34 eV 的自由能差進(jìn)行。由于這種小的能量差異，最終的質(zhì)子化步驟可能發(fā)生在任一N原子。

兩質(zhì)子/兩電子轉(zhuǎn)移步驟之后，研究導(dǎo)致 H₂ 形成的鍵解離步驟相關(guān)的動(dòng)力學(xué)。斷裂 N-H 和 Sn-H 鍵形成 H₂ 的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘為 0.67 eV (15.4 kcal/mol)（4A）以及0.82 eV (18.9 kcal/mol)（4B）。HER 最有可能在中間體 4A 形成后繼續(xù)進(jìn)行；最后發(fā)現(xiàn) H₂與 SnPEGP 催化劑的弱結(jié)合（0.13 eV）有利于催化劑再生。

Ashwin Chaturvedi, Gavin A. McCarver et al. A PEGylated Tin-Porphyrin Complex for Electrocatalytic Proton Reduction: Mechanistic Insights into Main-Group Element Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202206325

https://doi.org/10.1002/anie.202206325

4. AM：無(wú)定形NiB₂用于高效電合成H₂O₂

蘇州大學(xué)康振輝教授，劉陽(yáng)教授，陳子亮副教授，柏林工業(yè)大學(xué)Prashanth W. Menezes等人通過(guò)用不同量的 BH₄^– 定向還原 Ni²⁺，靈活調(diào)節(jié)無(wú)定形NiB₂納米結(jié)構(gòu)的內(nèi)在活性，以實(shí)現(xiàn)高效的 2e-ORR；無(wú)定形 NiB₂ 在 0.4 V電壓下，2e^– 選擇性接近99%，在較寬的電位范圍內(nèi)選擇性超過(guò) 93% ；將NiB₂組裝到氣體擴(kuò)散電極后，實(shí)現(xiàn) 4.753 mol g_cat^-1 h^-1 的超高 H₂O₂ 產(chǎn)率。

DFT計(jì)算硼化物對(duì)中間體 *OOH (ΔG_OOH*) 的吸附自由能，發(fā)現(xiàn)NiB₂ 的 ΔG_OOH* 值 (3.75 eV) 最接近理想值 3.52 eV，表明對(duì) *OOH 的吸附和解吸能力達(dá)到最佳平衡，有利于 O-O 鍵的保留和 H₂O₂的產(chǎn)生；使用 ΔGOOH*描繪2e-ORR 路徑的極限電位-火山圖，發(fā)現(xiàn)NiB₂最接近火山圖頂端，表明產(chǎn)生H₂O₂的活性最高；*OOH 轉(zhuǎn)化為 *O 的自由吸附能壘約為 +0.21 V，大于 0.7 V *OOH 轉(zhuǎn)化為 *O 的自由吸附能壘（-0.23 eV），表明高的二電子還原選擇性；當(dāng) Ni 與 B 的比例較高時(shí)，例如 Ni₃B、Ni₂B 和 NiB，*OOH 的吸附模型傾向于側(cè)向模式，不利于O-O鍵保留，當(dāng) B 與 Ni 的比例較高時(shí)，B 原子可以有效地隔離相鄰 Ni 原子，導(dǎo)致*OOH 的端吸附模式，并有利于 O-O 鍵的保存；研究底物和*OOH之間的差分電荷密度分布發(fā)現(xiàn)NiB₂在底物和 *OOH 之間表現(xiàn)出適度的電荷相互作用，從而提高催化活性。以上結(jié)果表明，Ni電子結(jié)構(gòu)和吸附模型可以通過(guò) Ni 和 B 之間的原子比進(jìn)行調(diào)整，從而優(yōu)化 ΔG_OOH*。

Jie Wu, Meilin Hou, et al. Composition Engineering of Amorphous Nickel Boride Nanoarchitectures Enabling Highly Efficient Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide. Adv. Mater. 2022

https://doi.org/10.1002/adma.202202995

5. ?ACS Catal.：MOF負(fù)載的雙銅位點(diǎn)用于CO₂還原制C₂₊ 產(chǎn)物

中山大學(xué)廖培欽等人證明金屬有機(jī)骨架 Cu-HITP (HITP = 2,3,6,7,10,11-六亞氨基苯并苯) 晶體表面上的雙銅位點(diǎn)非常適合催化*CO 與*COH 偶聯(lián)形成*OCCOH，在 KHCO₃ 電解液中實(shí)現(xiàn)C₂₊ 還原產(chǎn)物的高選擇性，C2+產(chǎn)物的法拉第效率為 75(3)%，C2H4的法拉第效率為 51(1)%。

DFT計(jì)算結(jié)果表明，速率限制步驟是*CO轉(zhuǎn)化為*COH，反應(yīng)能為0.95 eV；關(guān)鍵中間體*OCCOH的形成能僅為-0.74 eV，低的C-C耦合反應(yīng)能表明通過(guò)*OCCOH中間體很容易在Cu-HITP表面形成C-C鍵；另外，兩個(gè)相鄰 *CO 物種之間的距離為 2.72 ?，因此*CO物種在 Cu-HITP 表面上直接形成 *OCCO 中間體是熱力學(xué)不利的；中間體 *CO 和 *CHO 之間的距離為 3.25 ?，*CO 與 *COH 偶聯(lián)生成 *OCCOH 是形成 C-C 鍵的最熱力學(xué)主要途徑。

進(jìn)一步研究Cu（100）和Cu（111）表面上*CO和*COH物種之間的C-C耦合。在Cu-HITP表面，*CO和*COH物質(zhì)耦合形成CC鍵的反應(yīng)能為-0.74 eV，低于Cu(100)和Cu(111)晶面的反應(yīng)能；此外，對(duì)于 *CO + *COH → *OCCOH，Cu-HITP 催化的自由能壘與 Cu(111) 和 Cu(100) 表面上的自由能壘相比最低，表明與 Cu(100) 和 Cu(111) 晶面相比，Cu-HITP 中活性位點(diǎn)之間的距離 (3.4 ?) 更適合 *CO 與 *COH 耦合形成 *OCCOH 的低能途徑。

Zhen-Hua Zhao, Hao-Lin Zhu, et al. Polydopamine Coating of a Metal?Organic Framework with BiCopper Sites for Highly Selective Electroreduction of CO2 to C2+ Products. ACS Catal. 2022, 12, 7986?7993

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02002

6. AFM：吡咯氮穩(wěn)定的單價(jià)Ni單原子電催化劑用于CO₂還原

韓國(guó)全北大學(xué)Do Hwan Kim和延世大學(xué)Do Hwan Kim等人開(kāi)發(fā)軟模板輔助技術(shù)來(lái)合成吡咯 N₄-Ni 位點(diǎn)以及不同的 N 型缺陷，以協(xié)同提高 CO₂RR 性能。最佳催化劑在 -0.6 V 的低電位下實(shí)現(xiàn) 94% 的 CO 法拉第效率，在 -1 V 下實(shí)現(xiàn) 59.6 mA cm^-2 的 CO 部分電流密度。

DFT計(jì)算表明石墨 N 和吡啶 N 上 COOH* 中間體形成的自由能分別為 2.57 和 0.30 eV，遠(yuǎn)高于吡咯 N（-0.40 eV），意味著吡咯 N 上的有利的COOH* 動(dòng)力學(xué)；在 CO* 解吸過(guò)程中，由于 CO* 的強(qiáng)結(jié)合，吡咯 N 位點(diǎn)必須克服更高的脫附自由能。這些結(jié)果表明，N 摻雜位點(diǎn)對(duì) CO₂RR 的催化性能受到不利的COOH* 形成或 CO* 緩慢脫附的限制。此外，吡咯 N 物種附近的 C 呈現(xiàn) COOH* (-0.23 eV) 和 CO* (0.23 eV) 形成的最小自由能變化，表明平衡的吸附和脫附過(guò)程增強(qiáng)CO₂RR性能。

具有孤對(duì)電子的吡咯 N 增加了相鄰碳 (δ^–) 上的電子密度，這導(dǎo)致吡咯 N-C 鍵長(zhǎng) (1.338 ?) 比吡啶 N-C 鍵長(zhǎng) (1.349 ?) 更短，吡咯 N-C 位點(diǎn)處電子密度的增加有利于 CO₂ 的吸附，從而加速 CO₂RR過(guò)程。此外，晶體軌道漢密爾頓分布(COHP) 分析表明，吡咯 N 附近的 C 與 COOH* 的 C 具有更強(qiáng)的鍵合相互作用。吡咯C-C的鍵合強(qiáng)度為-8.12 eV，高于吡啶N-C（-5.42 eV），表明吡咯 C 和 COOH* 中間體的 C 之間的相互作用更強(qiáng)。因此，吡咯 C 位點(diǎn)降低了 COOH* 形成的自由能，提高 CO₂RR 活性。

Ramireddy Boppella, Muthu Austeria P et al. Pyrrolic N-Stabilized Monovalent Ni Single-Atom Electrocatalyst for Efcient CO2 Reduction: Identifying the Role of Pyrrolic–N and Synergistic Electrocatalysis. Adv. Funct. Mater. 2022, 2202351

https://doi.org/10.1002/adfm.202202351

7. Angew. ：Rh金屬烯上原子分散 MoO_x 促進(jìn)堿性HER

吉林大學(xué)范錦昌和崔小強(qiáng)等人報(bào)告使用一鍋溶劑熱法合成錨定在 Rh 金屬烯上的原子分散的 MoO_x 物種，催化劑結(jié)構(gòu)最大程度地暴露氧化物-金屬界面，產(chǎn)生具有超高堿性 HER 活性的 MoO_x-Rh 催化劑，在 50 mV 的過(guò)電位下獲得了 2.32 A mgRh^-1 的質(zhì)量活性，是商業(yè) Pt/C 的 11.8 倍。

DFT計(jì)算闡述MoO_x-Rh 中MoO_x 和 Rh 在堿性 HER過(guò)程中的協(xié)同作用。研究發(fā)現(xiàn)MoO_x簇錨定在 Rh(111) 表面，在 MoO_x-Rh 金屬烯界面有豐富的電子積累；DFT計(jì)算表明原子分散的MoO_x物種通過(guò)O原子錨定在Rh金屬烯的表面，強(qiáng)的共價(jià)結(jié)合能為（-3.32 eV）使得MoO_x物種在HER過(guò)程中具有高穩(wěn)定性。

通常，緩慢的 H₂O 解離過(guò)程限制了堿性 HER 的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，因此進(jìn)一步研究H2O在催化劑表面的吸附和解離。與Rh位點(diǎn)相比，界面處的不飽和致密MoO_x位點(diǎn)優(yōu)先吸附和解離H₂O分子，而隨后的H*吸附和H₂解吸發(fā)生在相鄰的Rh原子上；特別是，H₂O 在 MoO_x-Rh 上的吸附能為 -0.51 eV，比 Pt (111) 表面 (0.05 eV) 或 Rh (111) 表面 (-0.08 eV) 的吸附能強(qiáng)；MoO_x-Rh 對(duì) H₂O 的更強(qiáng)吸附有利于堿性 HER過(guò)程，即促進(jìn) Volmer 反應(yīng)。此外，與 Pt(111) 表面 (0.55 eV) 和 Rh (111) 表面 (-0.09 eV) 相比，MoO_x-Rh 顯示出 -0.40 eV 的優(yōu)異 H₂O 解離活性。

DFT進(jìn)一步計(jì)算H* 的吸附自由能 (ΔG_H*)。Rh(111) 表面上的 ΔG_H*值很大，表明氫原子在 Rh 催化劑上強(qiáng)結(jié)合，不利于H₂的脫附；相比之下，對(duì)于MoO_x-Rh 金屬烯，當(dāng)覆蓋率超過(guò) 0.77 單層時(shí)，H* 將傾向于吸附在界面 Rh 位點(diǎn)上，并且 ΔG_H* 值接近最佳值（ΔGH*= 0），表明 MoO_x 和 Rh 之間的界面有利于 H₂O 解離、H* 吸附和 H₂ 解吸。

Jiandong Wu, Jinchang Fan et al. Atomically Dispersed MoOx on Rhodium Metallene Boosts Electrocatalyzed Alkaline Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202207512

https://doi.org/10.1002/anie.202207512

8. Nat. Commu.：Co@CoO核殼催化劑催化氫解5-羥甲基糠醛制2，5-二甲基呋喃

華東理工大學(xué)龔學(xué)慶、王艷芹聯(lián)合曼徹斯特大學(xué)楊四海等人報(bào)道獨(dú)特的Co@CoO核殼結(jié)構(gòu)催化劑，其將生物質(zhì)衍生的 5-羥甲基糠醛高效氫解為 2,5-二甲基呋喃；并且研究發(fā)現(xiàn)催化活性位點(diǎn)位于具有氧空位的 CoO 殼上，而不是金屬 Co。

DFT計(jì)算闡明CoO 殼上氧空位對(duì)于HMF 的氫解的重要性。首先計(jì)算H₂ 在 CoO(100) 和 CoO(100)-Ov 表面上的吸附和解離的能量分布。H₂在CoO(100)和CoO(100)-Ov處的吸附能分別為0.25和1.63 eV，表明CoO(100)-Ov具有更強(qiáng)的結(jié)合能力；重要的是， CoO(100) 上H₂異裂過(guò)程吸熱 0.54 eV，勢(shì)壘為0.60 eV，而在 CoO(100)-O_V 表面上，吸熱僅為0.36 eV，并且具有較低的勢(shì)壘（0.56 eV）；因此，CoO(100)-O_V 有利于 H₂的異裂。計(jì)算 H₂在 CoO(100)-O_V 表面上的均裂發(fā)現(xiàn)O_V可以輔助H₂在催化劑表面裂解為兩個(gè)H^δ?，并且H2的均裂過(guò)程放熱（0.23 eV），能壘為 0.51 eV；表明CoO(100)-O_V 表面上H₂均裂比異裂更容易，并且兩個(gè)H^δ-的形成可能使CoO(100)-O_V表面比CoO更活躍。

進(jìn)一步計(jì)算CoO(100)-O_V表面HMF的吸附、活化及轉(zhuǎn)化成DMF的完整反應(yīng)路徑。研究發(fā)現(xiàn)，HMF 首先吸附在 CoO(100)-O_V 表面，吸附放熱高達(dá) 2.22 eV，高于 H₂ 的吸附放熱（1.63 eV）；此外，HMF通過(guò)-CH=O的O原子垂直吸附在CoO(100)-O_v表面，填補(bǔ)材料的氧空位；隨后，H₂吸附在 CoO(100)-O_v表面，并放熱 0.75 eV；吸附的 H₂通過(guò)異裂過(guò)程以 0.60 eV 的勢(shì)壘被活化，其中一個(gè) H 原子與 Co 原子鍵合，而另一個(gè)被 O 原子占據(jù)；Co-H^δ-的電負(fù)性H首先攻擊HMF中吸附的-CH=O的正電C^δ+，該過(guò)程放熱 0.63 eV，需要克服 0.63 eV 的勢(shì)壘；H^δ+攻擊-CH₂~O的O原子是速率決定步驟，該過(guò)程吸熱0.97 eV，勢(shì)壘為1.42 eV；然后，在 BHMF 氫解過(guò)程中生成 HMMF和 H₂O，分別需要克服 0.84 eV 和 1.3 eV 的能壘；在 HMMF 氫解生成 DMF 和 H₂O 的過(guò)程中，需要克服 1.23 和 0.33 eV 的能壘。

Xiang, S., Dong, L., Wang, ZQ. et al. A unique Co@CoO catalyst for hydrogenolysis of biomass-derived 5-hydroxymethylfurfural to 2,5-dimethylfuran. Nat Commun 13, 3657 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31362-9

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/12/26/855e470d04/

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