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中南侯紅帥/鄒國強(qiáng)AFM：復(fù)雜銻基體系中的快速儲(chǔ)存Li/Na機(jī)制

銻（Sb）具有較高的理論比容量和合適的反應(yīng)電位，但由于較大的體積膨脹和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩而導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能較差，限制了其在堿性離子電池中的發(fā)展。碳/銻復(fù)合材料的構(gòu)建可以解決這一問題，但傳統(tǒng)的單一碳復(fù)合材料和較差的銻/碳界面限制了其推廣。

在此，中南大學(xué)侯紅帥，鄒國強(qiáng)等人在理論計(jì)算的指導(dǎo)下，提出了一種分層雙碳復(fù)合材料策略來提高銻負(fù)極的性能，并系統(tǒng)地揭示了復(fù)雜體系中鋰離子/鈉離子（Li+/Na+）的貯存機(jī)制。

將銻納米顆粒（Sb NPs）封裝在具有強(qiáng)界面化學(xué)鍵的碳球基體中，形成第一層復(fù)合材料，然后以高導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)度的石墨烯作為三維骨架網(wǎng)絡(luò)連接第一層復(fù)合材料，形成第二層復(fù)合材料。分層雙碳/銻復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的長循環(huán)性能（2200 次循環(huán)后 373.7 mAh g^-1 @ 2 A g^-1，容量保持率 93.1%）。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作基于理論計(jì)算，提出了雙碳限域與Sb─O協(xié)同改性策略。通過熱解C₁₂H₃₇Na₃O₂₇Sb₂構(gòu)建具有Sb─O─C界面化學(xué)鍵的Sb NPs，并原位引入rGO連接并包覆初級Sb/C復(fù)合材料，形成多級雙碳改性Sb復(fù)合材料。研究表明SS-GO復(fù)合材料的超薄外部碳層、強(qiáng)界面化學(xué)鍵和堅(jiān)固的分級結(jié)構(gòu)為電解質(zhì)滲透提供了良好的浸潤性，縮短了離子/電子傳輸路徑并增強(qiáng)了動(dòng)力學(xué)速率。因此，SS-GO復(fù)合材料不僅表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能，而且還表現(xiàn)出優(yōu)異的長期循環(huán)性能。當(dāng)用作鋰離子負(fù)極時(shí)，即使在10 A g^?1的高電流密度下，其放電比容量仍可達(dá)299 mAh g^?1。

此外，在2 A g^?1的高電流密度下循環(huán)2200次后，仍保持373.7 mAh g^?1的可逆比容量，容量保持率為93.1%。當(dāng)用作SIBs負(fù)極時(shí)，其在3 A g^?1電流密度下的放電比容量為355 mAh g^?1，在1.0 A g^?1電流密度下循環(huán)120次后，其放電比容量為350 mAh g^?1。因此，該項(xiàng)工作擴(kuò)展了Sb/C復(fù)合材料的設(shè)計(jì)，并為界面調(diào)制開辟了新途徑。

圖2. 電池性能

Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311478

原創(chuàng)文章，作者：wdl，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/12/23/a6ae815bd2/

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