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過(guò)冷水滴，被廣泛用于研究過(guò)冷水、冰核和液滴凍結(jié)。它們?cè)诖髿庵械膬鼋Y(jié)影響云的動(dòng)力學(xué)和氣候反饋，并通過(guò)二次冰的產(chǎn)生加速云的凍結(jié)。液滴凍結(jié)發(fā)生在幾個(gè)時(shí)間尺度和長(zhǎng)度尺度上，并且具有足夠的隨機(jī)性，使兩個(gè)凍結(jié)的液滴不可能完全相同。

在此，來(lái)自美國(guó)羅格斯大學(xué)的Claudiu A. Stan等研究者使用光學(xué)顯微鏡和X射線激光衍射研究了數(shù)萬(wàn)個(gè)水微滴在234-235 K均勻冰核后在真空中凍結(jié)的情況。相關(guān)論文以題為“Microstructure and crystal order during freezing of supercooled water drops”于2023年08月16日發(fā)表在Nature上。

研究者使用圖1所示的裝置研究了單個(gè)40 μm直徑過(guò)冷水滴的凍結(jié)。液滴被注入真空室，通過(guò)蒸發(fā)迅速冷卻，形成均勻的冰核并凍結(jié)。飛秒X射線脈沖和納秒光脈沖同時(shí)到達(dá)冷凍液滴，在注射后6.4~7.8 ms內(nèi)產(chǎn)生單液滴多次飛行的X射線衍射圖和圖像。每個(gè)液滴只檢查一次。

圖1. 在過(guò)冷的水滴中捕捉到凍結(jié)的最初階段

液滴的凍結(jié)開始于在234-235 K左右形成冰核，接著是枝晶生長(zhǎng)導(dǎo)致部分凝固并加熱到熔化溫度，然后是剩余液體向內(nèi)凍結(jié)，在此期間液滴形成針狀，有時(shí)會(huì)破碎。在不同液滴環(huán)境、大小和冷卻速率的研究中也觀察到這些凍結(jié)階段。凍結(jié)階段的共性很大程度上是由于過(guò)冷水中枝晶凍結(jié)的動(dòng)力學(xué)。

枝晶凍結(jié)是一種極端的熱過(guò)程，在凍結(jié)鋒處產(chǎn)生大的熱通量和10 Kμm^?1量級(jí)的熱梯度。它主要取決于溫度，對(duì)于大于0.1-1μm的液滴來(lái)說(shuō)，它對(duì)液滴的環(huán)境相對(duì)不敏感，在很寬的冷卻速率范圍內(nèi)，樹突凍結(jié)的動(dòng)力學(xué)保持大致相同。樹突凍結(jié)也為凍結(jié)的后期階段產(chǎn)生一種常見的初始狀態(tài)：在熔化溫度下的冰-液混合物。

如果液滴留在過(guò)冷的環(huán)境中，這種混合物就會(huì)通過(guò)向內(nèi)冷凍而完全凝固。向內(nèi)凍結(jié)的持續(xù)時(shí)間取決于環(huán)境。在這個(gè)實(shí)驗(yàn)中，研究者使用有限元凝固模型估計(jì)它大約是1ms。

成核的隨機(jī)性限制了成核時(shí)間分布的時(shí)間分辨率，無(wú)論是在使用單滴的一次性測(cè)量的實(shí)驗(yàn)中，還是在同時(shí)檢查幾滴的實(shí)驗(yàn)中，例如乳液體系。研究者通過(guò)開發(fā)一個(gè)過(guò)冷液滴凍結(jié)的詳細(xì)模型來(lái)解決這個(gè)問(wèn)題。

如圖2a所示，該模型具有七個(gè)光學(xué)可識(shí)別的凍結(jié)階段。(1)液體過(guò)冷水，其中冰將均勻成核。(2)冰的枝狀生長(zhǎng)，使大約一半的液體結(jié)冰，并使液滴輕微變形。(3)向內(nèi)凍結(jié)的初始階段，在此階段，在充滿冰枝和液體混合物的核心周圍形成光滑的固體冰殼。(4)水滴表面小針狀物的出現(xiàn)和生長(zhǎng)。這些針狀體是由于水在凍結(jié)時(shí)膨脹而產(chǎn)生的壓力積聚而形成的，液體從冰芯中噴出，穿過(guò)固體殼的裂縫。(5)有大針狀的液滴。(6)由于壓力積聚而破裂但沒(méi)有破裂的液滴。(7)水滴分裂成碎片。在凍結(jié)過(guò)程中，液滴首先從第1階段演變到第5階段，然后凍結(jié)結(jié)束于第5、6或7階段之一。

圖2. 在均勻成核后，在真空中40μm過(guò)冷水滴中凍結(jié)的詳細(xì)模型

冰晶的衍射結(jié)果表明，在凍結(jié)后不到1ms的時(shí)間內(nèi)形成了長(zhǎng)程晶序，而剩余液體的衍射結(jié)果與預(yù)融化冰上的準(zhǔn)液體層相似。冰剛凍結(jié)時(shí)具有應(yīng)變的六方晶體結(jié)構(gòu)，這是一個(gè)早期亞穩(wěn)態(tài)，可能先于具有堆積缺陷的冰的形成。這里報(bào)道的技術(shù)可以幫助確定其他條件下的凍結(jié)動(dòng)力學(xué)，比如云中的水滴凍結(jié)，或者幫助理解其他材料的快速凝固。

圖3. 晶體和液相在凍結(jié)過(guò)程中X射線散射的演變

圖4. 快速凝固冰中的非均勻應(yīng)變

綜上所述，過(guò)冷水滴的凍結(jié)是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程。在液滴尺度上，冷凍的復(fù)雜性可以通過(guò)大量的觀測(cè)和詳細(xì)的物理模擬來(lái)解開。這種對(duì)凍結(jié)階段的詳細(xì)量化可以改進(jìn)液滴凍結(jié)的流體動(dòng)力學(xué)模型，從而可以足夠準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)大氣中產(chǎn)生二次冰的分裂概率和其他特性。

在分子尺度上，由234-265 K的過(guò)冷水微滴形成的冰在成為完美晶體之前可能經(jīng)歷了不止一類的亞穩(wěn)態(tài)。同樣豐富的凍結(jié)動(dòng)力學(xué)也可能發(fā)生在其他物質(zhì)中，這為理解非平衡凝固和發(fā)現(xiàn)亞穩(wěn)態(tài)材料提供了機(jī)會(huì)。

與此同時(shí)，Nature期刊出了一則“NEWS AND VIEWS”來(lái)闡述該篇文章的重要性，題目為“Clues to rain formation found in droplet images”（中文即：在水滴圖像中發(fā)現(xiàn)了雨水形成的線索；感情科學(xué)家才弄明白雨水形成的微觀過(guò)程呢?。?/span>

X射線和光學(xué)成像揭示了雨滴在雨的形成過(guò)程中結(jié)冰的復(fù)雜過(guò)程。這一結(jié)果可能有助于解釋云如何能夠產(chǎn)生足夠的冰粒來(lái)形成雨。

在低于冰點(diǎn)但高于- 36°C的溫度下，液態(tài)水只有在微小的“冰核”粒子存在的情況下才會(huì)結(jié)冰，這些粒子會(huì)在過(guò)冷的云滴中形成冰。冰的蒸汽壓比過(guò)冷的液態(tài)水要低，因此它以犧牲液滴為代價(jià)，從周圍環(huán)境中吸收水蒸氣，從而迅速生長(zhǎng)。隨著冰粒的生長(zhǎng)，它們開始下落并與云滴碰撞，形成更大的顆粒，稱為霰粒。這些霰在下降到較低高度時(shí)融化，最終形成雨水。

每個(gè)冰核粒子只能凍結(jié)單個(gè)云滴，因此云中的冰粒子數(shù)量應(yīng)低于可用的冰核粒子數(shù)量。然而，自20世紀(jì)60年代末以來(lái)進(jìn)行的實(shí)地觀測(cè)顯示，云中的冰粒往往比形成冰核的粒子多幾千倍。

對(duì)于這種差異，最被廣泛接受的解釋被稱為哈萊-莫索普過(guò)程，該過(guò)程涉及霰形成過(guò)程中小冰碎片的噴射。這些碎片充當(dāng)理想的冰核粒子，當(dāng)它們與云滴碰撞時(shí)將其凍結(jié)，并可能引發(fā)云內(nèi)這些冰粒的雪崩。

Hallet-Mossop過(guò)程已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)室中被觀察到，盡管只有在-5°C左右的狹窄溫度范圍內(nèi)。然而，在-13°C和-7°C之間的溫度下，含有過(guò)冷“毛毛雨”液滴(比云中的液滴大，但比雨滴小)的云可以產(chǎn)生大量的小冰顆粒。這表明，細(xì)雨水滴的凍結(jié)可能是冰粒的另一個(gè)來(lái)源。但是理解這個(gè)過(guò)程是復(fù)雜的，因?yàn)樗菢O其復(fù)雜的，并且發(fā)生在幾個(gè)階段(圖5)。

圖5. 云中的水滴是如何結(jié)冰的

在凍結(jié)開始后，冰枝迅速延伸到整個(gè)液滴，使其變成一個(gè)泥狀的冰結(jié)構(gòu)。熱量的釋放使液滴升溫到0°C，導(dǎo)致快速凍結(jié)停止。隨著熱量散發(fā)到周圍環(huán)境，液滴從外部逐漸凍結(jié)。在這一過(guò)程中，液滴內(nèi)部的壓力會(huì)顯著增加，達(dá)到240巴左右，因?yàn)楸拿芏缺冗^(guò)冷水小。這種壓力會(huì)擠壓冰殼，最終融化內(nèi)部的泥漿。

當(dāng)應(yīng)變超過(guò)外殼的抗拉強(qiáng)度時(shí)，外殼就會(huì)破碎或開裂。破碎會(huì)導(dǎo)致冰碎片的形成，但開裂也會(huì)產(chǎn)生類似的效果。當(dāng)裂縫形成時(shí)，內(nèi)部的水被排出并在外部?jī)鼋Y(jié)，形成煙囪狀的結(jié)構(gòu)，稱為針狀結(jié)構(gòu)。然后，液體內(nèi)部的溶解氣體可以通過(guò)針狀體釋放出來(lái)，形成氣泡，這些氣泡會(huì)凍結(jié)和破裂，導(dǎo)致冰碎片的釋放。

這些過(guò)程已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境中被觀察到，但是具體的溫度范圍和冰碎片的數(shù)量還沒(méi)有被量化。Kalita等人通過(guò)對(duì)過(guò)冷水滴進(jìn)行成像，并使用包含凍結(jié)的許多階段和該過(guò)程的隨機(jī)性的模型分析數(shù)據(jù)，揭示了這一過(guò)程迄今為止未知的細(xì)節(jié)。

文獻(xiàn)信息

Kalita, A., Mrozek-McCourt, M., Kaldawi, T.F.?et al.?Microstructure and crystal order during freezing of supercooled water drops.?Nature?620, 557–561 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06283-2

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06283-2

https://www.nature.com/articles/d41586-023-02353-7

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