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成果簡(jiǎn)介

鋰-硒（Li-Se）電池具有與鋰-硫（Li-S）電池相當(dāng)?shù)母呷萘?，而Se的電導(dǎo)率比S高~10²⁵倍，有利于高倍率容量。然而，它們也受到多硒化鋰（LPSes）的“穿梭效應(yīng)”和Li枝晶生長(zhǎng)的影響?；诖?，南京大學(xué)胡征教授、楊立軍副教授和吳強(qiáng)教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)在商用聚丙烯（PP）隔膜的兩側(cè)涂覆hNCNC和AlN網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)建了一種多功能Janus隔膜（記為hNCNC-PP-AlN）。在室溫（25 ℃）下，使用Janus隔膜的Li-Se電池表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高倍率性能（25 C時(shí)為331 mAh g^-1），并在3 C下循環(huán)500次后保持408?mAh g^-1的高容量。

此外，在-30 °C至60 °C的寬溫度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了高保留容量，顯示了在極端環(huán)境下的潛在應(yīng)用。這種優(yōu)異的性能源于正極側(cè)hNCNC的化學(xué)吸附和電催化抑制LPSes穿梭和負(fù)極側(cè)導(dǎo)熱AlN-網(wǎng)絡(luò)抑制Li枝晶生長(zhǎng)的“1+1＞2”協(xié)同作用，可用“桶效應(yīng)”很好地解釋。總之，這種Janus隔膜為開(kāi)發(fā)高性能鋰-硫族（Se、S、SeS₂）電池提供了一種通用策略。

研究背景

在眾多候選電池中，鋰-硫（Li-S）電池因其較高的理論能量密度而備受關(guān)注。作為S的同系物，Se具有與S相當(dāng)?shù)母呷萘浚鴮?dǎo)電性比S高約10²⁵倍，從而實(shí)現(xiàn)更快的動(dòng)力學(xué)和更好的倍率性能。然而，Li-Se電池也面臨著與Li-S電池類(lèi)似的障礙，特別是正極可溶性多硒化鋰（LPSes）的穿梭效應(yīng)和負(fù)極Li枝晶的生長(zhǎng)，導(dǎo)致容量損失快，倍率性能差。

近年來(lái)，研究發(fā)現(xiàn)分級(jí)N摻雜碳納米籠（hNCNC）不僅具有常規(guī)的化學(xué)吸附，還具有電催化多硫化物轉(zhuǎn)化的功能，而在隔板上的導(dǎo)熱AlN-網(wǎng)絡(luò)可通過(guò)均勻化Li沉積來(lái)有效抑制Li枝晶。作者猜測(cè)，這兩種功能材料的協(xié)同作用將極大提高Li-Se電池的性能。

圖文導(dǎo)讀

合成與表征

hNCNC-PP-AlN隔膜是通過(guò)在PP隔膜一側(cè)真空過(guò)濾AlN納米線，并在另一側(cè)液滴涂覆hNCNC而制備的。hNCNC是典型的三維分層結(jié)構(gòu)，具有1064 m²?g^?1的高比表面積和7.69 at.%的氮含量。AlN層是多孔網(wǎng)絡(luò)，由直徑為20-50 nm的交錯(cuò)AlN納米線組成。hNCNC和AlN納米線的兩種涂層緊密覆蓋在PP的兩側(cè)，厚度分別為~17 μm和~4 μm。制備的hNCNC-PP-AlN可以承受反復(fù)折疊，表明涂層與PP基材之間具有良好的附著力。

圖1. hNCNC-PP-AlN隔膜的制備與表征

電化學(xué)性能

在室溫（25 ℃）下，含hNCNC-PP-AlN的電池在所有電流密度下的比容量均最高，并且隨著倍率的增加，容量的提高越來(lái)越明顯。具體而言，在0.5 C下，初始放電容量為652 mAh g^?1，接近理論容量（675 mAh g^?1），表明Se的利用率很高。經(jīng)過(guò)10次循環(huán)后，在0.5 C下比容量穩(wěn)定在593 mAh g^?1。即使在25 C的超高倍率下，它仍然提供331 mAh g^?1的高容量，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于使用hNCNC-PP、PP-AlN和PP隔膜的情況。當(dāng)電流密度恢復(fù)到0.5 C時(shí)，容量保持在539 mAh g^?1，表現(xiàn)出高可逆性，遠(yuǎn)優(yōu)于其它三個(gè)電池的情況。

含有hNCNC-PP-AlN的電池也表現(xiàn)出最好的循環(huán)穩(wěn)定性，在3 C下保持408 mAh g^?1的容量，在500次循環(huán)后保持434 mAh g^?1的容量，明顯優(yōu)于使用其他隔膜的電池，并且在25 C下循環(huán)1000次仍然提供275 mAh g^?1的容量。含有hNCNC-PP-AlN的電池在0、-10和-20 °C時(shí)的比容量分別為574、548和481 mAh g^-1，即使在-30 °C的超低溫度下也能提供163 mAh g^-1。當(dāng)恢復(fù)到0 ℃時(shí)，比容量可恢復(fù)到549 mAh g^?1，為初始容量的95.6%。當(dāng)溫度升高到10、20、30和40 ℃時(shí)，電池的比容量分別為568、581、575和539 mAh g^?1，即使在60 ℃的超高溫度下，電池的比容量也保持在511 mAh g^?1。使用hNCNC-PP-AlN的電池在循環(huán)400次后，在50 °C（3 C）和-15 °C（1 C）下的比容量分別為379 mAh g^?1和265 mAh g^?1，明顯優(yōu)于使用其他隔膜的電池。

圖2.不同隔膜的Li-Se電池的電化學(xué)性能

增強(qiáng)機(jī)制

將hNCNC浸泡在Li₂Se₆溶液中3 h，棕色溶液幾乎無(wú)色，與Li₂Se₆峰在UV-Vis譜中的吸光度大大降低一致，說(shuō)明hNCNC對(duì)LPSes具有較強(qiáng)的吸附能力，導(dǎo)致涂覆hNCNC的隔膜對(duì)LPSes的穿梭具有較強(qiáng)的阻斷作用。自放電實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在靜態(tài)和操作條件下，hNCNC-PP對(duì)LPSes具有良好的化學(xué)吸附和阻斷作用，而另一側(cè)帶有AlN的hNCNC-PP-AlN進(jìn)一步增強(qiáng)了這種能力。此外，hNCNC對(duì)LPSes轉(zhuǎn)化為L(zhǎng)i₂Se有顯著的催化促進(jìn)作用，即使在0 °C時(shí)，hNCNC仍然可以增強(qiáng)Li₂Se成核動(dòng)力學(xué)。

圖3.在正極側(cè)hNCNC對(duì)LPSes的化學(xué)吸附和電催化

使用hNCNC-PP-hNCNC的電池的過(guò)電位在初始循環(huán)（＜500 h）時(shí)相當(dāng)小，但在不超過(guò)600 h時(shí)呈指數(shù)增長(zhǎng)至500 mV以上，結(jié)果表明hNCNC可在一定程度上抑制Li枝晶的生長(zhǎng)。AlN-PP-AlN的電池表現(xiàn)出較小的過(guò)電位和超過(guò)2000 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)，表明AlN層對(duì)Li負(fù)極具有出色的穩(wěn)定性。在0 °C下，AlN-PP-AlN的電池仍表現(xiàn)出更低的過(guò)電位和更長(zhǎng)的循環(huán)壽命，結(jié)果表明AlN有效地抑制了Li枝晶的生長(zhǎng)。此外，AlN層還可以促進(jìn)Li離子的快速運(yùn)輸，以獲得高倍率的Li金屬負(fù)極，并吸附穿梭到負(fù)極側(cè)的LPSes，防止Li腐蝕。

圖4. AlN對(duì)Li枝晶的抑制作用

“1+1>2”的協(xié)同效應(yīng)

使用hNCNC-PP-AlN Janus隔膜可同時(shí)抑制LPSes的穿梭和Li枝晶生長(zhǎng)。簡(jiǎn)而言之，正極的hNCNC層通過(guò)化學(xué)吸附和電催化有效地抑制了LPSes的穿梭，而負(fù)極的AlN層可以實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶的電鍍和高倍率Li金屬負(fù)極的Li離子的快速運(yùn)輸。對(duì)于PP-AlN，電池性能（桶中的水位）受到正極（最短板）上穿梭的LPSes的限制。使用hNCNC-PP，在抑制LPSes穿梭后，電池性能得到了很大提高，但Li負(fù)極仍然受到枝晶（第二短板）的影響，阻礙了電池達(dá)到最佳性能。使用hNCNC-PP-AlN，通過(guò)抑制穿梭效應(yīng)和枝晶（兩個(gè)短板同時(shí)補(bǔ)上），達(dá)到電池性能的最高水平，顯示出“1+1>2”的協(xié)同效應(yīng)。

圖5. hNCNC-PP-AlN隔膜對(duì)Li-Se電池性能的增強(qiáng)機(jī)理

文獻(xiàn)信息

High-rate Lithium-Selenium Batteries Boosted by A Multifunctional Janus Separator Over A Wide Temperature Range of -30 to 60°C.?Adv. Mater.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202304551.

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