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隨著全球氣候變暖等環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)峻，科學(xué)家們正努力尋找能將CO₂轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化學(xué)品的方法。在各種反應(yīng)路徑中，利用CO₂與甲醇反應(yīng)合成碳酸二甲酯（DMC）被視為一種有前途、可持續(xù)發(fā)展的途徑。

DMC是一種優(yōu)秀的溶劑，在鋰離子電池和甲基化試劑等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。然而，由于CO₂分子的熱力學(xué)穩(wěn)定性和動(dòng)力學(xué)惰性，使其在與其他有機(jī)物直接發(fā)生化學(xué)反應(yīng)時(shí)活性較低，因此有效活化CO₂成為關(guān)鍵步驟之一，尤其是在溫和條件下。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅院士團(tuán)隊(duì)以具有晶界結(jié)構(gòu)的CeO₂為例，報(bào)道了具有貧電子-富電子特性的“Ce⁴⁺-Ce³⁺-Ce⁴⁺”極化活性對(duì)可以有效地將CO₂的構(gòu)型活化為·CO₂^–自由基，同時(shí)降低決速步的能壘，在CO₂的化學(xué)固定反應(yīng)中顯示出高達(dá)60.3 mmol/g_cat的收率和接近100%的選擇性。

通過(guò)XRD，TEM，HRTEM，HAADF-STEM，Raman等表征證明具有晶界結(jié)構(gòu)的CeO₂納米片被成功合成。

通過(guò)ESR和EELS并結(jié)合理論計(jì)算，詳細(xì)研究了晶界處的電子結(jié)構(gòu)，并由此得出極化活性對(duì)被成功構(gòu)建。

通過(guò)CO₂-TPD和NH₃-TPD并結(jié)合理論計(jì)算研究晶界處的極化活性對(duì)對(duì)CO₂的吸附的影響。

通過(guò)同步輻射原位紅外和光電子能譜測(cè)試得出反應(yīng)關(guān)鍵中間體存在的證據(jù)，進(jìn)一步地，利用密度泛函理論計(jì)算研究反應(yīng)的決速步在原始和具有晶界結(jié)構(gòu)的CeO₂上的能壘，可以看出晶界處的極化活性對(duì)可以有效降低決速步的能壘。這項(xiàng)工作說(shuō)明了晶界結(jié)構(gòu)在CO₂活化中的關(guān)鍵作用，同時(shí)也為設(shè)計(jì)合成長(zhǎng)鏈化學(xué)品的高效催化劑提供了新的見(jiàn)解。

文章鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02279

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