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?郭再萍Angew：酰胺介導(dǎo)的二氧化碳捕獲化學(xué)和 Mg2+ 導(dǎo)電固態(tài)電解質(zhì)中間層實現(xiàn)穩(wěn)定鎂-二氧化碳電池

鎂-CO₂ 電池被認(rèn)為是能量轉(zhuǎn)換和二氧化碳固定的理想系統(tǒng)。然而，由于二氧化碳正極和鎂負(fù)極的可逆性差、動力學(xué)緩慢，其實際應(yīng)用受到很大限制。

在此，阿德萊德大學(xué)郭再萍團(tuán)隊提出了一種新的酰胺介導(dǎo)化學(xué)策略，以在傳統(tǒng)電解質(zhì)中實現(xiàn)高度可逆和高倍率的Mg-CO₂電池。研究表明，引入的酰胺可以同時改變CO₂和Mg²⁺的反應(yīng)狀態(tài)，在熱力學(xué)-動力學(xué)水平上加速CO₂正極反應(yīng)，并促進(jìn)Mg²⁺-導(dǎo)電固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成，從而使高度可逆的鎂負(fù)極。

因此，Mg-CO₂電池在-15℃下具有更強(qiáng)的穩(wěn)定循環(huán)性能(在200 mA g^-1下循環(huán)70次，超過400 h)和高倍率性能(在100 ~ 2000 mA g^-1下，過電位為1.5 V)。

圖1. DFT計算

總之，該工作開發(fā)了酰胺介導(dǎo)的化學(xué)策略來提高 Mg-CO₂ 電池中正極和負(fù)極的可逆性和動力學(xué)。通過化學(xué)吸附和溶劑化作用調(diào)節(jié)包括CO₂和Mg²⁺在內(nèi)的反應(yīng)物。因此，在熱力學(xué)-動力學(xué)水平上實現(xiàn)了CO₂和Mg的高度可逆和快速的氧化還原轉(zhuǎn)化。?

本文利用PDA組裝的Mg-CO₂電池具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，可循環(huán)70次（超過400小時），在200 mA g^-1的電流密度下放電容量為600 mAh g^-1，高倍率性能從100到2000 mA g^-1，過電位 1.5 V。因此，該策略為實現(xiàn)高度可充電和高倍率的Mg-CO₂電池提供了可行的方案，不僅可以有效利用溫室氣體，而且還為多價金屬-CO₂電池提供新途徑。

圖2. 界面分析

Boosted Mg-CO2 Batteries by Amide-Mediated CO2 Capture Chemistry and Mg2+-Conducting Solid-electrolyte Interphases， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313264

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