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畢迎普課題組Angew：Bi2Sn2O7中引入亞納米Bi團(tuán)簇，顯著提升CO2光還原活性

在過去的幾十年里，化石燃料燃燒產(chǎn)生的過量二氧化碳(CO₂)導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境污染，這需要高效的技術(shù)將CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品和燃料。然而，CO₂是一種非極性和高度穩(wěn)定的分子，需要較高的外部能量來激活和打破強(qiáng)C=O鍵。此外，大多數(shù)CO₂加氫反應(yīng)是通過在高溫高壓下使用氫氣(H₂)完成的，而利用地球上豐富的水作為氫源還原CO₂在實(shí)際應(yīng)用具有成本效益。

因此，太陽光驅(qū)動(dòng)的光催化被認(rèn)為是在溫和條件下將CO₂和水直接轉(zhuǎn)化為含碳化學(xué)物質(zhì)的有效策略。在各種產(chǎn)品中，光催化CO₂還原為具有高活性和選擇性的CO是一種非常有前景的工藝，實(shí)現(xiàn)這一轉(zhuǎn)化過程的關(guān)鍵是開發(fā)高效的光催化劑，同時(shí)該催化劑應(yīng)具有良好的電荷分離/轉(zhuǎn)移能力，以及豐富的CO₂吸附、活化和質(zhì)子化活性位點(diǎn)。

盡管人們?cè)诠獯呋瘎┑脑O(shè)計(jì)和制造上做了大量的努力，但在大多數(shù)CO₂還原光催化劑仍然存在相對(duì)較差的活性和選擇性。因此，到目前為止，顯著提高光催化劑的催化活性和選擇性，以實(shí)現(xiàn)高效的CO₂轉(zhuǎn)化為CO仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

近日，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所畢迎普課題組通過在Bi₂Sn₂O₇中原位構(gòu)建空間限制的亞納米Bi金屬團(tuán)簇(Bi-Bi₂Sn₂O₇)，顯著增強(qiáng)了光催化CO₂還原性能。具體而言，這些空間受限的Bi團(tuán)簇可以顯著促進(jìn)光生電荷分離、表面電子富集、CO₂吸附/活化，有效地提高了光催化CO₂還原活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與純的Bi₂Sn₂O₇(5.7 μmol g^-1 h^-1)相比，Bi-Bi₂Sn₂O₇的CO產(chǎn)率顯著提高到114.1 μmol g^-1 h^-1，并且CO的選擇性接近100%。同時(shí)，Bi-Bi₂Sn₂O₇還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在穩(wěn)定性測試期間活性衰減可忽略不計(jì)，并且反應(yīng)后材料的結(jié)構(gòu)和形貌仍保持良好。

一系列光譜表征和理論計(jì)算表明，在光照下，光生電子向Bi團(tuán)簇流動(dòng)以產(chǎn)生富電子環(huán)境，導(dǎo)致空間受限的金屬Bi團(tuán)簇可以有效促進(jìn)CO₂的吸收和活化，以及加速隨后的*CO₂質(zhì)子化形成*COOH中間體；此外，位于Bi團(tuán)簇上的*COOH可以通過與另一個(gè)質(zhì)子和電子的結(jié)合進(jìn)一步還原，最終實(shí)現(xiàn)了*CO解吸形成CO產(chǎn)物。

因此，被限制在Bi₂Sn₂O₇中的Bi金屬團(tuán)簇提供了一個(gè)高效的反應(yīng)通道，以促進(jìn)光催化CO₂還原為CO。總的來說，該項(xiàng)工作不僅突出了限制效應(yīng)在促進(jìn)光催化反應(yīng)方面的巨大潛力，而且為調(diào)節(jié)金屬種類的精確布置和在原子水平上組裝特定的限制結(jié)構(gòu)提供了范例。

Subnanometric bismuth clusters confined in pyrochlore-Bi₂Sn₂O₇ enable remarkable CO₂ photoreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202316459

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