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松山湖實驗室/港城大/中南AEM：吡嗪和吡啶胺單元的共價有機骨架（COF）用于水系鈣離子電池負極

可充電實現鈣離子電池(CIBs)有望用于可靠的大規(guī)模能源存儲。然而，它們面臨著重大挑戰(zhàn)，主要是由于負極不理想，導致電壓分布不利、容量有限和耐用性下降，所有這些都阻礙了CIBs的發(fā)展。

在此，松山湖材料實驗室呂海明、香港城市大學支春義和中南大學劉鋒等人引入了一種具有重復吡嗪和吡啶胺單元的共價有機骨架(PTHAT-COF)，用作水系CIBs的負極材料。這種創(chuàng)新方法產生了非常平坦的超低電位平臺，范圍從-0.6到-1.05 V(vs. Ag/AgCl)，這歸因于較高的最低未占據分子軌道能級。

此外，PTHAT-COF負極表現出出色的倍率性能(在1 A g^-1下152.3 mAh g^-1)、出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性和顯著的容量保持率(10000次循環(huán)，保持率89.9%)。實驗和理論計算在內的機理研究表明，C=N活性位點在放電/充電過程中通過化學吸附可逆地捕獲Ca²⁺離子。PTHAT-COF在整個循環(huán)過程中表現出卓越的結構穩(wěn)定性。最后，通過將PTHAT-COF與高壓錳基普魯士藍正極配對，實現了電壓間隔為2.2 V的水系全CIB，表現出非凡的耐用性(10000次循環(huán)，保留率為83.6%)。

圖1. PTHAT-COF作為CIBs負極在6.67 M CaCl₂水溶液中的存儲機理

總之，該工作報道了具有重復吡嗪和吡啶胺單元的PTHAT-COF作為水系CIBs的負極，其表現出平坦的超低放電電壓平臺，范圍為-0.6~-1.05 V(相對于Ag/AgCl)，這歸因于其高LUMO值。該平臺對電池的總容量有顯著貢獻。

此外，PTHAT-COF負極還表現出卓越的倍率性能、卓越的長期循環(huán)穩(wěn)定性以及超過10000次循環(huán)的令人印象深刻的容量保持率(89.9%)。通過異位XPS、FT-IR測試和理論計算進行的機理研究強調了在充電/放電過程中C=N活性位點與Ca²⁺的可逆結合。

FT-IR結果證實了PTHAT-COF在循環(huán)過程中具有優(yōu)異的結構穩(wěn)定性，這歸功于PT和HATCN聚合反應產生的堅固框架結構。此外，純CaCl₂ EG有機體系中的原位pH測試和CV測試證實，大部分容量歸因于Ca²⁺，這減輕了質子引起的pH波動對結構穩(wěn)定性的不利影響。最后，將PTHAT-COF負極與Mn-PBA正極配對，實現了電壓區(qū)間為2.2 V的水系電池，全電池表現出高達10000次循環(huán)的超強耐久性，容量保持率為83.6%。該研究為開發(fā)安全、無毒、低成本、低電壓和高耐久性的CIBs有機負極材料(特別是在水溶液中)提供了新的方向。

圖2. 基于PTHAT-COF負極和Mn-PBA正極的全CIB電池

A Pyrazine-Pyridinamine Covalent Organic Framework as a Low Potential Anode for Highly Durable Aqueous Calcium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302495

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