国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

成果簡(jiǎn)介

能量漏斗（Energy funneling）是基于低維材料的光電器件中用于改善其性能的一種現(xiàn)象?；诖?，美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報(bào)道了一類(lèi)新的二維（2D）半導(dǎo)體，其特點(diǎn)是在單一的受限納米結(jié)構(gòu)中具有不同厚度的多個(gè)區(qū)域，并且成分均勻。作者采用雙層八面體（n=2）2D銫-溴化鉛鈣鈦礦納米片的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化，制備了這種“非整數(shù)2D半導(dǎo)體”。在非整數(shù)體系中，不同鈣鈦礦厚度的區(qū)域之間不存在配體，形成無(wú)介電屏障的下坡帶排列，可以規(guī)避準(zhǔn)2D鈣鈦礦在能量漏斗中所面臨的障礙。

通過(guò)時(shí)間分辨光致發(fā)光（PL）和飛秒瞬態(tài)吸收（fsTA）光譜，作者報(bào)道了從較薄區(qū)域到較厚區(qū)域的材料內(nèi)能量漏斗的發(fā)生?；谠臃直媛释干潆娮语@微鏡（TEM）成像和結(jié)構(gòu)建模，發(fā)生轉(zhuǎn)移的界面實(shí)際上是無(wú)應(yīng)變的，與不同元素組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)不同。此外，本研究還揭示了約束作為調(diào)節(jié)單個(gè)納米顆粒局部半導(dǎo)體界面和特性的旋鈕，并強(qiáng)調(diào)了厚度變化對(duì)半導(dǎo)體光電特性的影響，預(yù)示著直接的器件應(yīng)用。

研究背景

金屬鹵化物鈣鈦礦在光電應(yīng)用中具有高吸收系數(shù)、易調(diào)節(jié)的帶隙、相對(duì)缺陷容限和較長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度等優(yōu)點(diǎn)。目前，鹵化鉛鈣鈦礦量子點(diǎn)的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）已達(dá)到統(tǒng)一，鈣鈦礦基太陽(yáng)能電池的效率已超過(guò)33%。其中，二維（2D）金屬鹵化物鈣鈦礦在光學(xué)性能和環(huán)境穩(wěn)定性方面優(yōu)于塊狀鈣鈦礦，這是限制鈣鈦礦材料擴(kuò)散到主流應(yīng)用的最普遍問(wèn)題之一。然而，2D鈣鈦礦的主要挑戰(zhàn)是，束縛阻礙了通過(guò)與強(qiáng)束縛的輻射激子競(jìng)爭(zhēng)而形成長(zhǎng)壽命的自由載流子，并且2D鈣鈦礦的禁帶帶隙隨著材料厚度的增大而增大。

在能量漏斗中，光激發(fā)能量沿著一個(gè)帶隙梯度向下漏斗化，是由堆積的2D鈣鈦礦的分布形成的，厚度增加，被稱(chēng)為準(zhǔn)2D鈣鈦礦。從最厚的2D鈣鈦礦中，增強(qiáng)的發(fā)射速率可以用于發(fā)光二極管或激光應(yīng)用，或者可以更容易地提取太陽(yáng)能電池中的電荷。根據(jù)鈣鈦礦晶格周?chē)呐潴w間隔劑的介電常數(shù)，在能量漏斗中的每個(gè)連續(xù)轉(zhuǎn)移事件中，光激發(fā)能量的一小部分會(huì)損失，從而推動(dòng)了能量轉(zhuǎn)移、配體殼化學(xué)的進(jìn)一步研究，以及改進(jìn)能量漏斗的替代方法的發(fā)展。

圖文導(dǎo)讀

在本文中，作者通過(guò)將極性配體引入膠體銫溴化鉛納米片，形成非整數(shù)2D鈣鈦礦，利用動(dòng)態(tài)配體環(huán)境和鈣鈦礦的不穩(wěn)定性來(lái)誘導(dǎo)理想的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。將結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化反應(yīng)的非均勻厚度產(chǎn)物稱(chēng)為“非整數(shù)”，因?yàn)槠洳荒軆H用一個(gè)整數(shù)相數(shù)來(lái)完全描述。通過(guò)修飾合成了立方二溴化鉛八面體層厚（n=2）的CsPbBr₃納米片2D形貌，觀察到強(qiáng)烈的室溫激子，在428 nm處有吸收峰，在436 nm處有PL發(fā)射峰。TEM成像顯示，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，納米片邊緣的對(duì)比度增加。在非整數(shù)結(jié)構(gòu)的邊緣處，綜合TEM圖像線掃描強(qiáng)度離散地增加。

圖1. n=2: 3 CsPbBr₃生長(zhǎng)的表征

作者假設(shè)附著的n=2和n=3相的非整數(shù)鈣鈦礦形成了平面內(nèi)I-型排列的雙量子阱，其中配體屏障阻斷了I-型排列。帶隙以上光激發(fā)產(chǎn)生了n=2: 3 2D鈣鈦礦的PLE光譜顯示，該光譜由n=2和n=3相的激子發(fā)射組成。對(duì)比帶隙以上的光激發(fā)，直接光激發(fā)n=2的激子會(huì)導(dǎo)致n=3激子的發(fā)射強(qiáng)度更大，或者說(shuō)敏化。在40% n=3 CsPbBr₃的PL衰減圖中，看到兩個(gè)不同的區(qū)域，對(duì)應(yīng)于存在n=3相時(shí)的n=2相。通過(guò)測(cè)量n=2: 3 CsPbBr₃配合物中PL衰減作為相組成的函數(shù)，可以觀察到這種猝滅行為。純n=2納米片中n=2激子的16 ns PL壽命在40% n=3 CsPbBr₃中淬滅了2.2倍。

圖2. 基于PL光譜的n=2: 3 CsPbBr₃的光物理

通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收光譜（fsTA）測(cè)量，非整數(shù)2D鈣鈦礦的相組成為10%和40% n=3所示。隨著納米結(jié)構(gòu)中n=3的存在增加，n=2激子的輻射τ₁和非輻射τ₂被顯著猝滅，光激發(fā)能量正從n=2相漏斗狀流向n=3相。隨著n=3存在的增加，410 nm處的激發(fā)態(tài)吸收被淬滅。此外，在40% n=3 CsPbBr₃中，n=3 GSB的上升速度比純n=3納米片慢。當(dāng)在n=2和n=3相的導(dǎo)帶之間包含直接轉(zhuǎn)移通道時(shí)，非整數(shù)2D鈣鈦礦的動(dòng)力學(xué)建模再現(xiàn)了這種行為。

圖3. 基于fsTA光譜的n=2: 3 CsPbBr₃的光物理

通過(guò)原子分辨率透射電鏡（TEM），作者探測(cè)了n=2: 3 CsPbBr₃晶格中可能存在的面外或面內(nèi)結(jié)構(gòu)界面。在n=2和n=3相間沒(méi)有一個(gè)獨(dú)特的面外結(jié)構(gòu)界面，證實(shí)了n=2和n=3相是一致附著的，它們之間幾乎沒(méi)有晶格應(yīng)變。對(duì)比純n=2和n=3納米片，n=2: 3 CsPbBr₃的衍射圖沒(méi)有布拉格峰。選擇的n=2: 3 CsPbBr₃的衍射圖為單立方圖，證實(shí)了n=2相上第三層八面體的生長(zhǎng)是完全外延的。因此，隱含的n=2: 3的界面發(fā)生了能量漏斗，首次證明了在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中不受應(yīng)變影響的高效傳遞。

圖4. n=2: 3 CsPbBr₃界面的原子分辨率表征

文獻(xiàn)信息

Energy Funneling in a Noninteger Two-Dimensional Perovskite. Nano Lett., 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03058.

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/12/14/918b02bee1/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

楊培東院士，最新Nano Letters！

相關(guān)推薦

楊培東院士，最新Nano Letters！