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1. 三單位Carbon Energy：Pt-Co雙單原子催化劑助力Li-S電池的超快動(dòng)力學(xué)

電池頂刊集錦！孫學(xué)良、紀(jì)秀磊、施思齊、莫一非、吳曉東、韓建濤、方淳、葛軍、徐英等成果！

鋰硫（Li-S）電池的應(yīng)用仍然受到從多硫化物到Li₂S的緩慢轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)的限制。盡管有多種單原子催化劑（SAC）可用于改善轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)，但Li-S電池的硫氧化還原動(dòng)力學(xué)仍然不夠快。

圖1 材料制備及表征

加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良、大連工業(yè)大學(xué)孫潤(rùn)倉(cāng)、高雪潔、安徽大學(xué)姜明等采用ALD方法在摻氮碳納米管（NCNT）表面成功沉積了雙單質(zhì)（Pt和Co）單原子催化劑（Pt&Co@NCNT），以抑制穿梭效應(yīng)并協(xié)同改善多硫化物到Li₂S的相互轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。

研究顯示，得益于雙位點(diǎn)SAC的催化吸附協(xié)同效應(yīng)，S/Pt&Co@NCNT電極中液態(tài)Li₂S_x向固態(tài)Li₂S的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)得到了改善，穿梭效應(yīng)也得到了抑制。因此，使用S/Pt&Co@NCNT電極組裝的電池不僅提高了硫的利用率，還增強(qiáng)了循環(huán)性能的穩(wěn)定性。

圖2 Li-S電池性能

特別是，與其他樣品相比，S/Pt&Co@NCNT在電流密度為1.3 mA cm^-2時(shí)的初始容量輸出最高，為1460.9 mAh g^-1，循環(huán)100次后仍保持在1185.5 mAh g^-1。此外，即使在3 mA cm^-2的高電流密度下循環(huán)500次，每次循環(huán)的容量衰減率也僅為0.12%，庫(kù)倫效率超過(guò)97.7%。X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)（XANES）測(cè)試結(jié)果驗(yàn)證了雙位點(diǎn)SAC增強(qiáng)了液態(tài)Li₂S_x與固態(tài)Li₂S之間的可逆轉(zhuǎn)換。

密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算也證明了S/Pt&Co@NCNT電極的結(jié)構(gòu)，與對(duì)比樣品相比，S/Pt&Co@NCNT的Li₂S_x轉(zhuǎn)換自由能更高，固態(tài)Li₂S的分解能更低。這項(xiàng)研究為促進(jìn)硫氧化還原動(dòng)力學(xué)以實(shí)現(xiàn)超倍率Li-S電池開辟了一個(gè)新方向。

圖3 K邊緣XANES表征和不同載體上硫物種轉(zhuǎn)化的示意圖

Dual-single-atoms of Pt–Co boost sulfur redox kinetics for ultrafast Li–S batteries. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.422

2. 施思齊/劉波/陳繼章AFM：隔膜的篩分效應(yīng)實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶的耐用水系鋅離子電池

鋅枝晶和寄生反應(yīng)對(duì)水系鋅離子電池（AZB）的循環(huán)性影響很大。雖然事實(shí)證明隔膜改性能有效解決這些問(wèn)題，但所開發(fā)的大多數(shù)隔膜都太厚，無(wú)法滿足實(shí)際要求。

圖1 UiO-66-NH2調(diào)節(jié)Zn²⁺離子配位和遷移的基礎(chǔ)

上海大學(xué)施思齊、井岡山大學(xué)劉波、南京林業(yè)大學(xué)陳繼章等將一種氨基（-NH₂）官能化的Zr基金屬有機(jī)框架（MOF，UiO-66-NH₂）與木質(zhì)纖維素（LC）相結(jié)合，通過(guò)直接的真空過(guò)濾技術(shù)開發(fā)了用于AZB的復(fù)合隔膜（LC@UiO-66-NH2）。

由此產(chǎn)生的隔膜具有幾個(gè)值得注意的優(yōu)點(diǎn)，包括20 μm的低厚度、47.4 MPa的高機(jī)械強(qiáng)度、優(yōu)異的柔韌性、良好的親水性和良好的離子傳導(dǎo)性。值得一提的是，-NH₂極性基團(tuán)已被證實(shí)能與Zn²⁺和H₂O產(chǎn)生強(qiáng)烈的相互作用，這有利于Zn²⁺離子通量的均勻性和H₂O分子的固定。因此，這種復(fù)合隔膜可以增加Zn²⁺離子遷移數(shù)，降低脫溶劑化活化能，促進(jìn)均勻的鋅沉積，加快鋅沉積動(dòng)力學(xué)，抑制析氫寄生反應(yīng)。

圖2 Zn//Zn電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，采用這種復(fù)合隔膜后，鋅電極在電流密度為2 mA cm^-2時(shí)的工作壽命超過(guò)了2000小時(shí)，并具有顯著的無(wú)枝晶特性，即使在25 mAh cm^-2的超高容量條件下仍可正常工作。此外，由此產(chǎn)生的鋅//二氧化錳電池還具有卓越的倍率能力和出色的循環(huán)性?？傮w而言，這項(xiàng)研究為利用氨基官能團(tuán)抑制水系電池中的不利現(xiàn)象提供了新的見解。

圖3 Zn//Cu、Zn//MnO₂和Zn//AC ZHSs的電化學(xué)行為

Amino-Enabled Desolvation Sieving Effect Realizes Dendrite-Inhibiting Thin Separator for Durable Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307384

3. Nature子刊：陽(yáng)離子聚合物粘結(jié)劑使NCM811面容量高達(dá)20 mAh/cm2！

盡管高容量鋰電池電極備受關(guān)注，但其結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性和電荷轉(zhuǎn)移的不均勻性一直困擾著實(shí)際應(yīng)用。

圖1 在相同電池容量下，c-IPN正極優(yōu)于對(duì)照正極

延世大學(xué)Sang-Young Lee、高麗大學(xué)Sang Kyu Kwak、仁川大學(xué)Taeeun Yim等提出了一種陽(yáng)離子半互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)（c-IPN）粘結(jié)劑策略，重點(diǎn)是調(diào)節(jié)電極中的靜電現(xiàn)象。研究顯示，與傳統(tǒng)的中性線性粘結(jié)劑相比，c-IPN可抑制溶劑干燥引起的電極裂紋演化，并通過(guò)其表面電荷驅(qū)動(dòng)的靜電排斥力和機(jī)械韌性改善電極成分的分散狀態(tài)。此外，c-IPN通過(guò)靜電吸引將液態(tài)電解液的陰離子固定在電極內(nèi)部，從而促進(jìn)鋰離子的傳導(dǎo)并形成穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面。

圖2 采用用陽(yáng)離子半互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)（c-IPN）正極實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰金屬電池

因此，c-IPN能夠利用商業(yè)漿料涂覆電極制備出具有良好循環(huán)性（100次循環(huán)后容量保持率為82%）的高面容量（高達(dá)20 mAh cm^-2）正極，充分利用了 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂的理論比容量。此外，將c-IPN正極與鋰金屬負(fù)極耦合可獲得雙層軟包電池，其在25℃時(shí)具有高能量（376 Wh kg_cell^-1/1043 Wh L_cell^-1，包括包裝材料），證明了c-IPN粘結(jié)劑用于可擴(kuò)展的高面容量電極的實(shí)際可行性。

圖3 c-IPN正極的全厚度氧化還原均勻性

Regulating electrostatic phenomena by cationic polymer binder for scalable high-areal-capacity Li battery electrodes. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41513-1

4. 蘇州納米所Adv. Sci.：調(diào)節(jié)溶劑分子配合鋰化石墨負(fù)極獲得長(zhǎng)壽命鋰硫電池

由于鋰金屬負(fù)極的穿梭效應(yīng)和不穩(wěn)定性，鋰硫（Li-S）電池的發(fā)展受到嚴(yán)重限制。采用更穩(wěn)定的商用石墨（Gr）負(fù)極代替鋰金屬，以構(gòu)建Li-S電池（LISB）是實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)壽命Li-S電池的有效方法。然而，Gr電極與Li-S電池常用的醚基電解液不兼容，其原因是Li⁺-醚復(fù)合物會(huì)共嵌入到Gr層中。

圖1 理論計(jì)算

中科院蘇州納米所吳曉東、葛軍、許晶晶等提出了一種分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，通過(guò)增加醚溶劑分子的空間位阻和電負(fù)性，削弱Li⁺與溶劑的結(jié)合能，加速Li⁺的脫溶劑化過(guò)程，進(jìn)一步防止溶劑與Li⁺的共嵌入。為進(jìn)行比較，作者制備了三種不同的電解液，包括 1.0 m LiTFSI -DOL/DME（DME基電解液）、1. 0 m LiTFSI-DOL/DEE（DEE基電解液）和1.0 m LiTFSI-DOL/1，2-（1，1，2，2-四氟乙氧基）乙烷（TFEE）（TFEE基電解液）。

理論計(jì)算結(jié)果和拉曼光譜表明，從 DME、DEE到TFEE，隨著空間位阻和電負(fù)性的增加，Li⁺-溶劑結(jié)合能逐漸降低。此外，TFEE基電解液中的弱溶劑化能力使更多的TFSI-陰離子占據(jù)了Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，從而在Gr負(fù)極表面形成了穩(wěn)定的陰離子衍生SEI層。

圖2 電解液與Gr電極的相容性及循環(huán)性能評(píng)價(jià)

因此，在基于TFEE 的電解液中，Gr/Li半電池獲得了良好的可逆性和循環(huán)穩(wěn)定性，在0.2 C時(shí)顯示出≈340 mAh g^-1的穩(wěn)定比容量，并且在100次循環(huán)中平均CE高達(dá)99%以上。同時(shí)，由于Li⁺-TFEE結(jié)合能較弱，可有效抑制多硫化物的穿梭效應(yīng)，因此TFEE基電解液是一種非常有前景的Li-S電池電解液。

進(jìn)一步可將TFEE基電解液應(yīng)用于由鋰化石墨（LG）負(fù)極（≈4.3 mg cm^-2）和S@C正極組成的Li-S電池。此外，利用S@C正極、LG負(fù)極和TFEE基電解液制備了0.15 Ah的LISB軟包電池，它在0.025 C時(shí)的初始放電容量為802.3 mAh g^-1，經(jīng)過(guò)120次循環(huán)后仍能釋放出499.1 mAh g^-1的穩(wěn)定容量，CE值高達(dá)95.9%。

圖3 LISB扣式電池和軟包電池的循環(huán)性能評(píng)價(jià)

Long-Life Lithium-Ion Sulfur Pouch Battery Enabled by Regulating Solvent Molecules and Using Lithiated Graphite Anode. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302966

5. 孫學(xué)良院士/莫一非/王建濤EES：對(duì)異價(jià)取代鹵化物固態(tài)電解質(zhì)的新認(rèn)識(shí)

鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（SE）因其良好的離子導(dǎo)電性和優(yōu)異的高壓穩(wěn)定性而備受關(guān)注。然而，它們的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系仍然是個(gè)謎。

圖1 不同的運(yùn)輸場(chǎng)景取決于離子和空位的濃度

加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、馬里蘭大學(xué)莫一非、國(guó)聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院有限責(zé)任公司王建濤等通過(guò)等價(jià)鋯（Zr）置換精確調(diào)整了Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆ (0<x<1) 固溶體的化學(xué)成分和晶體結(jié)構(gòu)，并厘清了鋰離子含量和空位含量對(duì)其離子電導(dǎo)率的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，與以往的理解不同，鋰離子及其空位含量在陰離子亞晶格中的平衡，而不是等價(jià)置換引起的結(jié)構(gòu)變化，是提高離子電導(dǎo)率的原因，尤其是在六方緊密堆積（hcp）陰離子框架中，因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)變化帶來(lái)了堆疊斷層，阻礙了離子沿c方向的傳輸。

圖2 LLZC固溶體中鋰離子和空位含量的定制及其電化學(xué)性能

根據(jù)這一機(jī)制，當(dāng)鋰離子含量等于空位含量時(shí)，Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆的離子導(dǎo)電率最高，活化能最低。此外，等價(jià)取代可增強(qiáng)鹵化物固態(tài)電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性，但會(huì)降低其還原穩(wěn)定性。通過(guò)采用Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆作為固態(tài)電解質(zhì)，基于無(wú)鈷LiMn₂O₄的全固態(tài)電池在0.3C下穩(wěn)定循環(huán)1000次，容量衰減可忽略不計(jì)。

從這項(xiàng)研究中獲得的機(jī)理啟示將有助于設(shè)計(jì)出具有最高離子電導(dǎo)率的固態(tài)鹵化物電解質(zhì)以及更安全、更可持續(xù)的儲(chǔ)能系統(tǒng)。

圖3 無(wú)鈷全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

New Insights into Aliovalent Substituted Halide Solid Electrolytes for Cobalt-Free All-Solid-State Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01119d

6. 紀(jì)秀磊等AEM：ppm級(jí)添加劑高效改善鋅金屬負(fù)極的壽命

如何設(shè)計(jì)水系電解液以確保鋅金屬負(fù)極的完全可逆性仍然是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。濃縮的鹽包水電解液（如30 m ZnCl₂）是解決鋅金屬負(fù)極難題的有希望的候選方案。然而，純的30 m ZnCl₂電解質(zhì)無(wú)法提供光滑的表面形態(tài)和實(shí)用的庫(kù)侖效率。

圖1 電解液穩(wěn)定性的電化學(xué)研究

俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊、加利福尼亞大學(xué)P. Alex Greaney等研究了香蘭素作為30 m ZnCl₂電解液添加劑的影響。研究發(fā)現(xiàn)，30 m ZnCl₂的酸性可分解香蘭素，在鋅金屬負(fù)極（ZMA）表面形成獨(dú)特的SEI，從而幫助ZMA實(shí)現(xiàn)更可逆的循環(huán)。

通過(guò)表征，我們闡明了與香蘭素形成SEI的新機(jī)制，即質(zhì)子和氯依次攻擊香蘭素并使其在ZMA表面沉淀，這有別于傳統(tǒng)觀點(diǎn)，即SEI是通過(guò)與負(fù)極表面的正極反應(yīng)生成的。

圖2 SEI分析

結(jié)果，在電流密度為0.2 mA cm^-2的條件下，在30 m ZnCl₂中加入ppm級(jí)的香蘭素后，電池的CE值從95.38%提高到了99.34%。此外，在N/P比為2:1的情況下，ZMA可支持VOPO₄||Zn全電池循環(huán)818次，并且在1.6 mA cm^-2的電流密度下，CE值達(dá)到99.92%。

通過(guò)本文的研究結(jié)果，作者展示了一種無(wú)毒有機(jī)添加劑（即香蘭素）如何改變作為ZMA電解液的30 m ZnCl₂的性能。這些結(jié)果展示了SEI形成作為一種解決方案的重要性，它能使ZMA完全可逆，有助于未來(lái)可行的水系鋅金屬電池的開發(fā)。

圖3 全電池性能

Vanillin: An Effective Additive to Improve the Longevity of Zn Metal Anode in a 30 m ZnCl2 Electrolyte. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301712

7. 蘭大/山大/河大AFM：自調(diào)節(jié)內(nèi)置極性狀態(tài)促進(jìn)鉀離子快速擴(kuò)散

鉀離子電池（PIBs）由于其低成本和高豐度的鉀資源而引起了人們的極大關(guān)注。

圖1 材料制備及表征

蘭州大學(xué)徐英、山東大學(xué)楊文龍、河南大學(xué)吳天利等組裝了具有由2D納米片組成的花狀結(jié)構(gòu)的自雜化BiOBr_0.5I_0.5，并將其用作PIBs負(fù)極。系統(tǒng)的理論計(jì)算顯示，Br原子和I原子間不平衡的電荷分布導(dǎo)致了內(nèi)部電場(chǎng)的增強(qiáng)和范德華間隙的擴(kuò)大；而雜化結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的電子極子的減少提高了體系的穩(wěn)定性和電子傳導(dǎo)性。

此外，K⁺離子的吸收會(huì)誘導(dǎo)BiOBr_0.5I_0.5晶體骨架中極子態(tài)的能量演化，從而動(dòng)態(tài)的K⁺離子-鹵素原子原位關(guān)聯(lián)形成類空穴極化子，這大大促進(jìn)了充電/放電過(guò)程中K⁺離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和相應(yīng)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

圖2 電化學(xué)性能研究

這種通過(guò)設(shè)計(jì)界面相互作用和電子結(jié)構(gòu)的策略對(duì)高性能儲(chǔ)能電極材料的設(shè)計(jì)具有重要意義。因此，在這種原子軌道自雜化結(jié)構(gòu)的作用下，充放電過(guò)程中的K⁺離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和相應(yīng)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)都得到了顯著的提高，從而使以BiOBr_0.5I_0.5為負(fù)極的PIB在1000 mA g^-1的條件下，經(jīng)過(guò)4000次循環(huán)，達(dá)到了155 mAh g^-1的高電化學(xué)性能。

圖3 動(dòng)力學(xué)研究

In-Built Polaronic States Self-Regulation for Boosting Potassium-Ion Diffusion Kinetics. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308029

8. 韓建濤/方淳ACS Nano：NaClO₄和NaPF₆，誰(shuí)更適合鈉離子電池？

NaClO₄和NaPF₆是商業(yè)鈉離子電池（SIBs）中最普遍采用的電解質(zhì)鹽，它們對(duì)界面化學(xué)具有決定性影響，而界面化學(xué)與電化學(xué)性能密切相關(guān)。然而，由于微觀界面化學(xué)的內(nèi)部機(jī)制復(fù)雜而模糊，目前無(wú)法就最適合高性能SIB電解質(zhì)的鈉鹽達(dá)成共識(shí)。

圖1 不同電解液溶劑化結(jié)構(gòu)的理論分析

華中科技大學(xué)韓建濤、方淳等揭示了不同鈉鹽陰離子誘導(dǎo)的溶劑化結(jié)構(gòu)決定了Na⁺解溶劑化動(dòng)力學(xué)和界面膜演化過(guò)程。具體而言，作者分別將NaClO₄和NaPF₆鈉鹽溶解在PC/EMC/DMC/FEC溶劑中，對(duì)其作為SIB的電解質(zhì)進(jìn)行了評(píng)估和比較。結(jié)果表明，鈉鹽陰離子參與了溶劑化結(jié)構(gòu)，其中PF₆-優(yōu)先分解，生成了穩(wěn)定、富含無(wú)機(jī)化合物的正極-電解質(zhì)界面相（CEI），抑制了溶劑分解，確保了界面穩(wěn)定性。

此外，值得注意的是，與Na⁺和ClO₄-之間的相互作用相比，Na⁺和PF₆-之間的相互作用要弱得多，這促進(jìn)了Na⁺的脫溶劑化，改善了電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。

圖2 CEI表征

因此，采用基于NaPF₆鈉鹽電解液的Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇ (NFPP)/Na電池在4.3 V下循環(huán)800次后顯示出81.2%的高容量保持率，在20 C的高倍率下顯示出70 mAh g^-1的高比容量。

該研究結(jié)果表明，NaPF₆更適合作為SIB的電解質(zhì)鹽，這不僅是因?yàn)樗c工業(yè)流程兼容，更重要的是，它能形成一種更有利于界面熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的溶劑化結(jié)構(gòu)。

圖3 電化學(xué)性能對(duì)比

Electrolyte Salts for Sodium-Ion Batteries: NaPF6 or NaClO4? ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07474

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/12/14/57e1fbd2d8/

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