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?深大楊金龍/清華深研院周光敏AM：可逆鋰-二氧化碳電池雙向催化劑的能帶工程指導(dǎo)設(shè)計

Li-CO₂電池在碳中和背景下引起了人們的極大興趣，但其實用性受到了正極CO₂氧化還原反應(yīng)動力學(xué)緩慢的嚴重阻礙，帶來了過高的過電位和低庫侖效率等嚴峻的挑戰(zhàn)。對于復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移過程，在分子或原子水平上設(shè)計催化劑以及理解電子狀態(tài)與性能之間的關(guān)系對CO₂氧化還原至關(guān)重要。

在此， 深圳大學(xué)楊金龍，清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏等人以Co₃S₄為模型體系，通過密度泛函理論計算表明，引入Cu和硫空位后，Co₃S₄的d帶和p帶中心分別在CO₂和Li兩種物質(zhì)間雜化，有利于反應(yīng)物的吸附和Li₂CO₃的分解，實驗結(jié)果進一步驗證了能帶工程的有效性。結(jié)果制備出了一種高效的雙向催化劑，其電壓間隙極小，僅為0.73 V，庫侖效率高達92.6%，超過了同類條件下的催化劑。

圖2.電化學(xué)性能

總之，該工作應(yīng)用能帶工程設(shè)計制備高效的Vs-Co₂CuS₄ CO2氧化還原催化劑。結(jié)合DFT計算和實驗，揭示了其結(jié)構(gòu)與Li-CO₂電池性能之間的關(guān)系。結(jié)果表明，p帶中心的向上移動加強了Vs-Co₂CuS₄與Li物種之間的相互作用，有利于電荷擴散途徑的形成，進一步促進Li₂CO₃的分解。

此外，雙向Vs-Co₂CuS₄表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，電壓間隙極小，為0.73 V，庫侖效率高達92.6%。因此，該研究為開發(fā)高效正極催化劑和理解高性能鋰-二氧化碳電池的電化學(xué)催化機理提供了有價值的見解。

圖2.DFT計算

Energy Band Engineering Guided Design of Bidirectional Catalyst for Reversible Li-CO2 Batteries， Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308889

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/12/11/f485e984a0/

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