太陽能驅(qū)動的光電化學(xué)水分解(PEC)是一種很有前景的生產(chǎn)清潔和可持續(xù)的氫燃料技術(shù),但該技術(shù)的發(fā)展及應(yīng)用目前受到緩慢的析氧動力學(xué)的阻礙。因此,探索具有高轉(zhuǎn)換效率的半導(dǎo)體光陽極材料對其實際應(yīng)用至關(guān)重要。基于此,中科院蘭州化物所畢迎普課題組開發(fā)了一種磷氧鍵合策略,合理調(diào)節(jié)了FeNi催化劑和BiVO4光陽極(FeNiPOx/BiVO4)界面的電子耦合,顯著促進PEC水氧化活性和穩(wěn)定性。
具體而言,F(xiàn)eNiPOx/BiVO4在1.23 VRHE,AM 1.5 G下具有6.73 mA cm-2的創(chuàng)紀錄光電流密度。由于晶格的光腐蝕和V5+溶解,BiVO4表現(xiàn)出相對較差的PEC穩(wěn)定性,光電流密度迅速降低;FeNiPOx/BiVO4光陽極在84 h輻照期間表現(xiàn)出良好的光電流穩(wěn)定性,表明FeNiPOx在抑制V5+溶解和保持高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性方面的關(guān)鍵作用。因此,用于修飾BiVO4的FeNiPOx催化劑不僅顯著促進了析氧的活性,而且有效地提高了BiVO4光陽極的PEC穩(wěn)定性
通過一系列表征技術(shù),表明P-O界面鍵的引入導(dǎo)致FeNi催化劑和BiVO4光陽極之間的電子密度重新分布和強電子耦合;進一步來說,這種界面特征不僅促進了電子從Bi位點向Fe原子的轉(zhuǎn)移,從而顯著提高了PEC活性,而且還促進了電子從Ni原子向V位點的注入,穩(wěn)定了BiVO4晶格中的V原子,保證了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。
本研究證明了合理調(diào)節(jié)界面電子相互作用的關(guān)鍵作用,為構(gòu)建高效耐用的PEC水分解光陽極提供了策略。
High-performance and stable BiVO4 photoanodes for solar water splitting via phosphorus-oxygen bonded FeNi catalysts. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00936F
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