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?Nature子刊：Ni基氫氧化物中eg*能帶展寬，通過COM機制提高OER活性

包括析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)在內(nèi)的電化學(xué)水分解是將太陽能，風(fēng)能和潮汐能等可再生能源轉(zhuǎn)化為綠色氫能的關(guān)鍵技術(shù)。在這兩個反應(yīng)中，OER涉及多個電子轉(zhuǎn)移步驟，導(dǎo)致反應(yīng)動力學(xué)緩慢，限制了整體能量轉(zhuǎn)換效率。因此，開發(fā)高性能OER電催化劑對于推進可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的發(fā)展具有極其重要的意義。OER過程遵循兩種廣泛認(rèn)可的機制，即吸附質(zhì)演變機制(AEM)和晶格氧氧化機制(LOM)。最近，耦合析氧機制(COM)的概念被引入，其的引發(fā)依賴于光輻照和e_g^*帶的展寬。

與傳統(tǒng)的AEM途徑相反，COM途徑涉及在氧狀態(tài)下的直接O-O偶聯(lián)，繞過AEM中的RDS。此外，COM途徑中的去質(zhì)子化過程涉及在金屬帶處發(fā)生的質(zhì)子轉(zhuǎn)移，隨后是從(M-O)軌道到d_z²軌道的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移，類似于AEM去質(zhì)子化中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移。與LOM相比，COM中去質(zhì)子化的能量需求較低。因此，COM途徑為開發(fā)具有更高催化性能的OER電催化劑提供了有希望的途徑。

然而，e_g^*帶展寬的程度與由此產(chǎn)生的OER活性增強之間的關(guān)系尚未完全理解，特別是e_g^*帶展寬如何影響COM機制中的RDS，這嚴(yán)重阻礙了研究人員通過COM途徑進一步優(yōu)化催化劑的OER行為。

基于此，新加坡國立大學(xué)薛軍民、王曉鵬、新加坡科技研究局席識博和余志根等將Ni_1-xFe_xOOH作為模型材料，研究了e_g^*帶展寬對增強基于COM基OER活性的潛在機制。結(jié)果表明，較強的e_g^*帶展寬不僅有利于*OH的去質(zhì)子化，而且通過在d_z²和a_1g^*之間產(chǎn)生較寬的非重疊區(qū)，提高了光子利用效率。因此，通過實現(xiàn)更強的e_g^*帶展寬，可以有效地緩解COM路由中的兩個RDS，從而提高OER活性。

此外，研究人員通過揭示在具有不同e_g^*帶展寬程度的X-NiOOH (x=NiS₂，NiSe₂，Ni₅P₄)中促進基于COM的OER活性的相同作用，證明了該概念的普遍性。

在此之前，人們揭示了更強的e_g^*帶展寬將觸發(fā)費米能級周圍更多電子態(tài)的出現(xiàn)。這種效應(yīng)顯著地促進了電子通過*OH去質(zhì)子化從電催化劑轉(zhuǎn)移到外部電路，導(dǎo)致更高的OER活性(AEM途徑)；對于LOM機制，去質(zhì)子化步驟通常是RDS，e_g^*帶展寬和*OH去質(zhì)子化也具有在LOM過程中應(yīng)用的潛力，從而實現(xiàn)增強的催化性能。因此，提高e_g^*帶展寬程度可能是促進光照條件下COM參與反應(yīng)的關(guān)鍵因素，甚至可以為未來設(shè)計遵循不同反應(yīng)途徑的高效OER催化劑提供有價值的指導(dǎo)。

Key role of e_g* band broadening in nickel-based oxyhydroxides on coupled oxygen evolution mechanism. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43302-2

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/12/11/e6ce376311/

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