調(diào)控單原子電催化劑(single-atom electrocatalysts)的局部自旋構(gòu)型在促進氧還原反應(yīng)(ORR)方面具有巨大的前景,但是仍面臨缺乏有效手段的挑戰(zhàn)?;诖耍?strong>蘇州大學(xué)邵名望教授和廖凡、常熟理工學(xué)院耿洪波教授(共同通訊作者)等人報道了通過機械-熱研磨法合理設(shè)計和合成了一種由原子分散的Pt和Co在氮摻雜碳上組成的二元原子催化劑(PtCo-NC)。
密度泛函理論(DFT)計算表明,原子分散的Co的引入導(dǎo)致相鄰Pt原子的自旋極化,從而優(yōu)化了吸收能量并降低了速率決定步驟的能壘,進而加速了PtCo-NC的氧催化反應(yīng)動力學(xué)。因此,所構(gòu)建的PtCo-NC催化劑具有出色的ORR性能,具有正半波電位(0.85 V)、高的動力學(xué)電流密度(0.8 V時為83.3 mA cm-2)、低Tafel斜率(85 mV/dec)和強大的循環(huán)穩(wěn)定性(在堿性介質(zhì)中運行170 h后保留率超過90%)。
此外,將PtCo-NC作為陰極催化劑,基于PtCo-NC的鋅-空氣電池具有最高達到204 mW cm-2的功率密度,以及優(yōu)異的倍率容量和卓越的耐用性。該工作可能為提高氧還原反應(yīng)活性提供新的見解,引領(lǐng)對可再生能源存儲和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的高效催化劑的探索。
Mechano-thermal milling synthesis of atomically dispersed platinum with spin polarization induced by cobalt atoms towards enhanced oxygen reduction reaction. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107341.
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107341.
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