使用相同的金屬元素合理設計氮化物和氧化物之間的界面結構,并將界面活性中心與確定的催化機制相關聯(lián)仍然具有挑戰(zhàn)性?;诖?,鄭州大學李保軍教授和王成明博士、河南理工大學劉寶忠教授(共同通訊作者)等人報道了一種氮化鈷-氧化鈷(Co4N-Co3O4)界面結構,以確定界面活性中心對氨硼烷(ammonia borane)制氫的影響。
在文中,作者設計了一種界面結構明顯的Co基金屬氧化物-金屬氮化物,以平衡其高催化活性和穩(wěn)定性。其中,Co4N-Co3O4@C催化劑是在氨硼烷水解中的最高活性的Co基催化劑,其周轉頻率(TOF)值高達79 min-1,遠高于之前的報道值。同時,在Co4N-Co3O4@C催化劑上循環(huán)10次后,仍具有優(yōu)異的H2生產催化活性。
實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算表明,原子界面激發(fā)效應(AieE)是高催化活性的原因。Co4N-Co3O4界面有利于NH3BH3和H2O分子的靶向吸附和活化,生成H*和H2。
其中,Co(N)*和Co(O)*在Co4N-Co3O4界面上的兩個活性中心分別激活NH3BH3和H2O。該工作關于AieE的概念驗證研究為多相催化劑的設計提供了重要的見解,并促進了能源化學轉化的性質和調控的發(fā)展。
Atomic Interface-Exciting Catalysis on Cobalt Nitride-Oxide for Accelerating Hydrogen Generation. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202107417.
https://doi.org/10.1002/smll.202107417.
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