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?王鳳龍課題組ACS Nano：Ru NP結(jié)合MnCo2O4納米片，提高光熱催化CO2甲烷化效率

近年來，在傳統(tǒng)熱催化體系中引入光輻射可以在溫和條件下顯著提高CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)物的效率，有助于解決環(huán)境污染和化石能源消耗問題。因此，開發(fā)高效的光熱CO₂轉(zhuǎn)化催化劑勢在必行。

其中，負(fù)載型等離子體金屬納米粒子基催化劑顯示出良好的應(yīng)用前景：在光照射下，金屬納米顆粒上的局部表面等離子共振(LSPR)誘導(dǎo)的熱電子直接注入吸附分子的反鍵軌道，促進(jìn)吸附物種的活化并降低關(guān)鍵反應(yīng)步驟中的能壘。此外，由LSPR效應(yīng)引起的金屬/載體界面周圍電磁場的衰減將有效地提高催化劑的局部溫度，從而促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。但是，惰性載體具有相對較寬的帶隙，使得光利用有限，導(dǎo)致CO₂轉(zhuǎn)化效率較低。因此，迫切需要制備高性能的光熱催化劑，以滿足實(shí)際工業(yè)應(yīng)用的需要。

近日，山東大學(xué)王鳳龍課題組開發(fā)了一種高效的催化劑，其中Ru納米粒子負(fù)載在MnCo₂O₄上，用于溫和條件下的光熱CO₂甲烷化。實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ru/MnCo₂O₄復(fù)合材料在光照下的優(yōu)異催化活性是由于MnCo₂O₄載體的雙重作用：一方面，光熱MnCo₂O₄納米片可以顯著提高金屬/載體界面的局部溫度，加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)；另一方面，Ru/MnCo₂O₄界面肖特基異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建促進(jìn)了光生電子從MnCo₂O₄向Ru納米顆粒的快速遷移，提高了電荷分離效率，從而促進(jìn)了反應(yīng)物分子的吸附/活化。

同時(shí)，研究人員還提出了光熱催化CO₂甲烷化過程的合理反應(yīng)路徑：首先，CO₂分子通過與羥基物種相互作用在催化劑表面形成HCO₃*，同時(shí)，H₂分子在Ru納米粒子上解離為原子H物種；生成的H*通過外滲遷移到載體上，與HCO₃*反應(yīng)生成HCOO*，隨后分解為CO*和H₂O；在隨后的步驟中，由于Ru/MnCo₂O₄界面與CO*中間產(chǎn)物之間的強(qiáng)烈相互作用，異相界面作為活性中心，促進(jìn)CO*加氫進(jìn)一步生成CH₄而非解吸產(chǎn)物，導(dǎo)致氣相CO的生成。

此外，光照射促進(jìn)CO₂活化，中間體和CO*轉(zhuǎn)化，引起CH₄的加速產(chǎn)生。因此，在230 °C和可見光照射下，Ru/MnCo₂O₄-2催化劑的CH₄產(chǎn)率高達(dá)66.3 mmol g_cat^-1 h^-1(5.1 mol g_Ru^-1 h^-1)，比在黑暗中增加了1.2倍，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的等離子體金屬基催化劑。還有就是，在相同的能量輸入條件下，與催化劑相，Ru/MnCo₂O₄-2催化劑表現(xiàn)出比Ru/TiO₂和Ru/Al₂O₃更好的光熱CO₂甲烷化活性。

Reinforcing the efficiency of photothermal catalytic CO₂ methanation through integration of Ru nanoparticles with photothermal MnCo₂O₄ nanosheets. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07630

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