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研究背景

分散良好的膠體顆粒長期以來一直在廣泛的領域中得到研究，它們是自我組裝的基本組成部分，是能量轉換的催化劑，是可視化的油墨，也是腫瘤管理的成像、診斷和治療藥物。然而，將顆粒分散到不相容的液體中仍然是一個挑戰(zhàn)，例如，將碳基納米顆粒分散到聚合物熔體中用于光伏器件制造，將疏水性光引發(fā)劑納米顆粒分散到水中用于水凝膠印刷，將疏水性吸附劑分散到水中用于除油，以及將金屬/無機納米顆粒分散到鹽熔體中用于能量儲存和轉移。表面改性是平衡固液不相容性的經典策略?；瘜W表面活性劑，包括單體分子、聚合物分子、生物大分子，已經廣泛應用于顆粒表面，以實現良好的分散。它們可以增強固液親和力，增加粒子間的斥力靜電相互作用或位阻，從而使粒子在所需液體中分散良好。另一種方法是用納米突起來修飾粒子表面，比如刺猬狀粒子和覆盆子狀粒子。

成果簡介

膠體顆粒在水或油中的分散是工業(yè)和環(huán)境應用中廣泛需要的。然而，它往往強烈依賴于不可缺少的化學表面活性劑的輔助或在顆粒表面引入納米突起。近日，中國科學院理化技術研究所王樹濤研究員課題組展示了親水-疏水異質結構粒子(HL-HBPs)的全分散性，通過表面非均相納米結構策略合成。光致力顯微鏡(PiFM)和附著力圖像均顯示了顆粒表面親水域和疏水域的不均勻分布。這些交替結構域允許HL-HBPs分散在具有不同極性和沸點的各種溶劑中。HL-HBPs可以有效地吸附水中的有機染料，并在幾秒鐘內將其釋放到有機溶劑中。

表面非均相納米結構策略提供了一種超越表面修飾的非常規(guī)方法來實現膠體顆粒的全分散，并且全分散的HLHBPs僅通過溶劑交換就表現出優(yōu)越的染料回收能力。這種全分散性HL-HBPs在工業(yè)過程和環(huán)境保護方面顯示出巨大的潛力。這項工作以“Heterostructure particles enable omnidispersible in water and oil towards organic dye recycle”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature Communications》上。祝賀！

王樹濤，研究員，博士生導師，主要從事仿生多尺度粘附可控界面材料的研究，揭示自然界中特殊的界面粘附現象與機制，設計與制備仿生多尺度界面材料，探索其在醫(yī)療健康、能源、環(huán)境、信息等領域的應用。

圖文導讀

圖1. 全分散親疏水異質結構粒子(HL-HBPs)的表面非均相納米結構設計策略

圖2. HL-HBPs的合成與表征

圖3. HL-HBPs的分散性能

化學非均質性已被證明成功地調節(jié)了固液親和性，并在二維平面表面(包括TiO₂和硅表面)上實現了超親水性和超親油性。例如，由親疏水納米域交替構成的二維非均相表面可以通過毛細效應顯著促進水和有機溶劑的潤濕和擴散。受二維非均相表面的啟發(fā)，作者提出了一種構建全分散顆粒的表面非均相納米結構策略，作者合理地期望具有親疏水域交替結構域的HL-HBPs能夠在水和油中實現良好的分散(圖1b)。無分散的HL-HBPs無需額外的表面改性化學表面活性劑或納米突起，為顆粒分散提供了一種非常規(guī)的方法。作為概念驗證，作者證明了可分散的HL-HBPs僅通過溶劑交換就可以同時回收有機染料并從合成廢水中再生HL-HBPs。HL-HBPs作為新一代分離材料，在水凈化和有機染料回收方面具有廣闊的應用前景。

HL-HBPs是通過乳液界面聚合方法合成的，在典型的HL-HBPs合成工藝中，制備了一種水包油乳液，該乳液中含有親水性單體(4-苯乙烯磺酸鈉，SS)和疏水性單體(苯乙烯，St;二乙烯基苯(DVB)中的油。掃描電鏡(SEM)圖像顯示，合成的聚4-苯乙烯磺酸鈉-聚苯乙烯-二乙烯基苯(PSS-PSDVB)顆粒具有均勻的尺寸和多孔結構(圖2a, b)，平均直徑為3.87±0.14 μm，孔徑范圍從幾納米到數百納米。

隨后，作者研究并比較了HL-HBPs與親水性粒子(HLP)和疏水性粒子(HBPs)在各種常見溶劑中的分散性能，從高極性到低極性，包括水、二甲基亞砜(DMSO)、乙腈(ACN)、乙醇、乙酸乙酯(EA)、甲苯、四氯甲烷(TCM)和辛烷。HL-HBPs可以在上述所有溶劑中分散(圖3a)，這表明它們具有獨特的全分散性。相比之下，磺化基團修飾的PSDVB顆粒在高極性溶劑(水、DMSO、ACN、乙醇和EA)可以很好地分散，但在極性相對較低的溶劑(甲苯、TCM和辛烷)中容易聚集(圖3b)。

此外，HBPs如PSDVB顆粒在所有有機溶劑中都能很好地分散，但在水中容易團聚(圖3c)。在某些情況下，與所用溶劑相比，較大的密度差可能會導致HL-HBPs的沉淀或浮起，但只要輕輕搖動，它們就很容易再次分散。延時接觸角測量也表明，與HBPs相比，HL-HBPs具有更好的親水性，并且油滴可以在附著HL-HBPs的基底上快速擴散。這些結果表明HL-HBPs在各種溶劑中都具有優(yōu)越的全分散性。

圖4. HL-HBPs的染料吸附性能

圖5. HL-HBPs對染料的吸附動力學及機理

圖6. 全分散型溶劑交換輔助HL-HBPs染料回收

在概念驗證中，作者展示了HLHBPs利用其廣泛性從合成染料廢水中回收有機染料的能力。以PSS-PSDVB HL-HBPs回收陽離子染料RB為例(圖6a)。首先，將合成染料廢水與HLHBPs水懸浮液混合，實現染料吸附。其次，通過過濾將顆粒與水溶液分離，得到染色的顆粒和潔凈的水。第三，將被染料吸附的HL-HBPs分散在有機溶劑中，實現染料的解吸。第四，過濾后分離染色有機溶液和白色顆粒粉末。最后，對有機溶液進行蒸餾，回收染料粉末。在染料吸附過程中，HL-HBPs的濃度要足夠大，才能實現較高的染料吸附效率。作者發(fā)現吸附效率隨著CHL-HBPs的增加而增加，并在10 mg mL^?1時達到平臺(圖6b)。

因此，作者使用10 mg mL^?1的HL-HBPs進行染料吸附。為了解吸吸附在HL-HBPs上的染料，可以根據以下原則選擇多種潛在的有機溶劑:(1)染料可以溶解在有機溶劑中;(2)有機溶劑的沸點應盡可能低，以促進染料的循環(huán);(3)有機溶劑可以減弱染料與HL-HBPs之間的相互作用。

總結與展望

綜上所述，作者提出了一種獨特的表面非均相納米結構策略，并合成了一系列在從水到油的各種溶劑中具有優(yōu)異全分散性的HL-HBPs，具有不同的極性和沸點。TEM, PiFM和附力圖像均顯示HL-HBPs的親疏水結構域交替存在。表面非均質性使得HL-HBPs可以分散在不同的溶劑中，從高極性水到低極性油。得益于它們的廣布性，HL-HBPs證明了僅使用溶劑交換就可以從合成廢水樣品中重復有效地回收有機染料。

作者的HL-HBPs在科學、技術地位和技術創(chuàng)新方面都取得了顯著進步，雖然HL-HBPs對染料的吸附量低于現有的MOF等高表面積材料，但其吸附速度很快。下一個挑戰(zhàn)是創(chuàng)造具有高吸附能力的吸附材料，同時保持快速吸附性能。這些HL-HBPs有望廣泛分離污染水中的各種污染物，生產清潔水，回收廢棄資源，并促進生態(tài)環(huán)境的發(fā)展。

文獻信息

Heterostructure particles enable omnidispersible in water and oil towards organic dye recycle. (Nat. Commun. 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41053-8)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-41053-8

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