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研究背景

隨著人類社會的快速發(fā)展，地表水不斷受到工業(yè)排放的復雜成分的污染，其中包括廢油、揮發(fā)性有機化合物(VOCs)、重金屬離子和微生物等。與此同時，清潔水的短缺問題越來越嚴重，目前有三分之一的人無法獲得安全的飲用水。傳統(tǒng)的熱蒸餾和基于膜的反滲透技術已經發(fā)展了幾十年，用于將水與污染物分離，以滿足日益增長的人類生活標準。然而，高能耗、復雜的處理工藝、沉重的經濟負擔和操作驅動的燃料燃燒或廢膜不可避免的二次污染限制了它們的實際應用，特別是在發(fā)展中國家和地區(qū)。

太陽能獲取淡水被認為是一種綠色、可持續(xù)和分散的戰(zhàn)略，可以從海水或不可飲用的水中獲得清潔的水，可以滿足世界各地的迫切用水需求，因為太陽能是一種取之不盡、廣泛且環(huán)保的可再生能源。得益于最近發(fā)展的太陽能界面材料，如石墨烯、聚吡咯和金屬納米顆粒，可觀的陽光利用效率和快速的蒸汽生成動力學已被證明。然而，當地表水中存在復雜的污染物時，最先進的單一功能太陽能系統(tǒng)與不含有害成分的合格設備相去甚遠。

成果簡介

清潔水的短缺在世界范圍內持續(xù)增長，最近的太陽能界面系統(tǒng)已經成為一種可持續(xù)、高效和碳中和的生產清潔水的方法。然而，地表水中復雜的污染物伴隨著環(huán)境污染，為通過以前的策略收集清潔水設置了巨大的障礙。近日，清華大學曲良體教授、助理研究員程虎虎以及瑞典斯德哥爾摩大學袁家寅教授等人開發(fā)了一種太陽能驅動石墨烯/海藻酸鹽水凝膠(GAH)為基礎的清潔水萃取器，具有超強的抵抗復雜污染物的輸送和超強的防污能力。

該GAH對>99.5%的揮發(fā)性有機化合物、>99.3%的離子(Na⁺、Mg²⁺、K⁺和Ca²⁺)和100%的非揮發(fā)性有機化合物和細菌具有高選擇性；同時，GAH在水下形成大于140°的大接觸角，能夠抑制油的粘附，使表面細菌幾乎100%失活，防止鹽結晶。由于具有廣泛的環(huán)境適應性，這種GAH可以直接將復雜組分的地表水轉化為安全的飲用水。這項工作以“Multifunctional solar water harvester with high transport selectivity and fouling rejection capacity”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature water》上。

圖文導讀

圖1.?GAH在凈水生產中的優(yōu)點示意圖說明

圖2. GAH的制備與表征

本文將石墨烯/海藻酸鹽水凝膠(GAH)與高密度內部結構設計和仿生表面工程相結合。它在太陽能純水萃取方面表現出高選擇性，對含有復雜污染物的地表水具有多重有效的防污能力(圖1a)。對VOCs的高選擇性水運輸源于缺乏大量水，以及水和污染物分子通過與GAH中的聚合物網絡形成足夠的氫鍵以結合狀態(tài)運輸的不同能力(圖1a,b)。通過在GAH和受污染的地表水之間建立高滲透壓差來實現離子的排斥(圖1c)。

在魚鱗型石墨烯微納米結構表面上，入射光的結構捕獲增強了太陽能熱轉換能力(圖1d)，基于親水微納結構誘導的Cassie接觸的超疏油功能實現了水下防油污功能(圖1e)，暴露的還原氧化石墨烯(rGO)納米片獲得了表面抗生素(圖1f)。最終，該GAH通過拒絕>99.5%的VOCs, 99.3%的離子(Na⁺， Mg²⁺， K⁺和Ca²⁺)和100%的非揮發(fā)性有機化合物NOCs和細菌，從受污染的地表水中收集清潔水。此外，GAH具有>140°的水下油接觸角，具有抗油附著力，對海水的表面抗菌效果接近100%，離子截留率為94.9%，在復雜條件下具有理想的防污能力，遠遠超過以往報道。本研究對于推廣太陽能清潔集水技術，解決水文環(huán)境污染問題具有重要價值。

為了制備GAH，作者將海藻酸鈉和氧化石墨烯分散體在40°C和50%相對濕度下混合并凝膠化，然后進行化學還原和多次鋁離子誘導交聯(lián)循環(huán)，形成致密的氧化石墨烯/海藻酸鹽水凝膠。然后，使用直接激光書寫在表面上打印魚鱗啟發(fā)的微納多尺度圖案(圖2a)。如圖2b所示，由于還原氧化石墨烯的強光吸收，獲得的GAH呈現光學暗。相比之下，不含氧化石墨烯的海藻酸鹽水凝膠是透明的。這種GAH具有良好的機械靈活性，可以在任何任意曲率下輕松彎曲而不會斷裂(圖2b)。橫斷面掃描電子顯微鏡(SEM)圖像顯示，GAH具有均勻交聯(lián)的致密層流結構(圖2c,d)，沒有明顯的接縫，這將阻止毛細管散裝水在內部運輸雜質(圖2d)，使其與大多數多孔太陽能水收集器截然不同。GAH表面的SEM圖像顯示出均勻的條紋微結構和暴露的氧化石墨烯納米片(圖2e)。

微米GAH表面條紋的平均寬度為45±10 μm，間隔為100±10 μm，與魚鱗相似，沿條紋排列有外膜(圖2e)。1).這種分層微納結構使GAH具有優(yōu)越的親水性。如圖2f所示，水滴沿著表面的條紋迅速擴散，最終的接觸角為0°，明顯低于沒有魚鱗狀圖案的還原氧化石墨烯/海藻酸鹽水凝膠膜的10°。同時，由于入射光在GAH內多次反射以最大限度地轉化為熱量，GAH在全光譜范圍內的吸光度達到95%，這在很大程度上超過了無圖案的rGO/海藻酸鹽水凝膠(圖2g)。因此，GAH的圖案表面和致密結構為其在凈水生產中的高選擇性和防垢性能提供了物質基礎。

圖3. GAH-3中的結合水狀態(tài)

圖4. GAH在凈水選擇性收集中的性能

圖5. GAH對受污染原水具有超強的防污性能

圖6. GAH的離子抑制機理及實用性能

為了明確實際防鹽結垢性能，作者對GAH進行了5天的測試。GAH采用750 W m^?2的人工陽光從海水中提取潔凈水(圖6c)，采用12 h的光照時間模擬1天(24 h)的白天。在第一天，由于高離子去除率REJ引起的光照12 h后，W_in的溶解度僅為0.25 wt.%，遠低于NaCl的溶解度(26.4 wt.%，室溫)，不考慮鹽結垢的風險，而在12 h的黑暗時間后，由于滲透差驅動離子從GAH向外遷移到周圍溶液，W_in降至0.18 wt.%(圖6d)。W_in表示GAH在平衡狀態(tài)下吸收的NaCl溶液中的NaCl濃度。

這種向外的離子遷移在光照前刷新了W_in，防止了GAH中跨天的離子積累。在5天的測試中，12h黑暗后的每日W_in穩(wěn)定在0.18 wt.%左右，這意味著白天在GAH中積累的離子在夜間完全遷移到周圍的溶液中，保證12h光照后的Win穩(wěn)定在0.25 wt.%左右?；谶@種日常的更新，GAH在長期工作中獲得穩(wěn)定的性能。離子截留能力保持在初始值的99.8%左右，第5天的水提取率和表面結構基本保持不變(圖6e)。另外，在一個標準日光下蒸發(fā)20 h后，GAH在17 wt.%的高濃度NaCl溶液中沒有出現鹽污染。這些結果表明GAH具有良好的防鹽結垢性能。

總結展望

綜上所述，作者成功開發(fā)了一種具有高選擇性輸水和多功能超級防污效果的太陽能水提取GAH系統(tǒng)，可以直接從含有復雜污染物的污水中收集清潔水。在魚鱗啟發(fā)的表面工程和高密度的內部氧化石墨烯/海藻酸鹽網絡的幫助下，GAH具有以下幾個優(yōu)點：(1)結構增強的高效光熱轉換，吸收>95%的陽光，在一個標準陽光下將表面加熱到80°C；(2)基于內結合水狀態(tài)和水分子-GAH與污染物分子- GAH形成氫鍵的不同能力的高選擇性水輸運，對VOCs的去除率達99.5%以上；(3)通過在水下與親水微納米結構表面建立穩(wěn)定的Cassie接觸，與有機溶劑形成>140°的接觸角來防止油黏；(4)基于暴露氧化石墨烯納米片的抗生素，可使表面細菌失活~100%；(5)通過在高密度rGO/SA網絡中電離產生帶電基團，形成比污水更高的GAH滲透壓，阻止海水中94.9%的離子進入，在5天的試驗中保持超低的內部鹽濃度，不發(fā)生污染。開發(fā)GAH的理念對于低碳水凈化戰(zhàn)略的實際應用和解決全球飲用水危機具有重要意義。

文獻信息

Multifunctional solar water harvester with high transport selectivity and fouling rejection capacity. (Nat. Water 2022, DOI: 10.1038/s44221-023-00152-y)

https://doi.org/10.1038/s44221-023-00152-y

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