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Nature Energy：全鈣鈦礦三結(jié)太陽(yáng)能電池效率提升最新策略

Science之后，Sargent院士同日發(fā)Nature Energy！

單片全鈣鈦礦三結(jié)太陽(yáng)能電池提供了超越最先進(jìn)的雙結(jié)串聯(lián)太陽(yáng)能電池的功率轉(zhuǎn)換效率，并遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出單結(jié)的平衡限制。然而，如今它們的性能受到開(kāi)路電壓的巨大缺陷，以及寬帶隙鈣鈦礦子電池中短路電流密度和填充因子潛力未實(shí)現(xiàn)的限制。

在此，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和荷蘭埃因霍溫理工大學(xué)René A. J. Janssen教授發(fā)現(xiàn)鹵化物異質(zhì)性（即使在材料合成后立即存在）在富含溴的鈣鈦礦的界面非輻射復(fù)合和長(zhǎng)時(shí)間光照下的收集效率損失中起著關(guān)鍵作用。結(jié)果顯示，在薄膜制造過(guò)程中引入的鹵化二銨鹽丙烷-1,3-碘化二銨可改善富溴鈣鈦礦中的鹵化物均質(zhì)化，從而增強(qiáng)操作穩(wěn)定性，并在倒置（p-i-n）器件中實(shí)現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的1.44 V開(kāi)路電壓，當(dāng)帶隙為1.97 eV時(shí)的詳細(xì)平衡極限為86%。因此，高效的寬帶隙能夠制造具有3.33 V開(kāi)路電壓和25.1% PCE（23.87%認(rèn)證準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)效率）的單片全鈣鈦礦三結(jié)太陽(yáng)能電池。

相關(guān)文章以“Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells”為題發(fā)表在Nature Energy上。

研究背景

將多個(gè)吸收層集成到一個(gè)多結(jié)太陽(yáng)能電池中，可以克服由高能光子產(chǎn)生的載流子熱化和在單結(jié)光伏（PVs）中觀察到的低能光子傳輸?shù)南拗?。帶隙能量?.2至1.8 eV的金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體的最新進(jìn)展使其能夠用于與鈣鈦礦、晶體硅（c-Si）、銅銦鎵硒（CIGS）和有機(jī)光伏（OPV）的串聯(lián)太陽(yáng)能電池。其中，全鈣鈦礦雙結(jié)（2J）串聯(lián)太陽(yáng)能電池耦合1.77/1.22 eV吸收器實(shí)現(xiàn)了29%的穩(wěn)態(tài)認(rèn)證功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），高于單結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）的26.1%，預(yù)示著鈣鈦礦光伏的前景。

與2J相比，在單片太陽(yáng)能電池中配對(duì)三個(gè)鈣鈦礦結(jié)有可能帶來(lái)更高的效率。根據(jù)光學(xué)和器件模擬結(jié)果，全鈣鈦礦三結(jié)（3J）太陽(yáng)能電池的級(jí)聯(lián)功率分別為2.0、1.6和1.2 eV，其理論效率極限大于50%，目標(biāo)PCE可超過(guò)36%。然而，只有少數(shù)研究通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明了3J PSC，并且其實(shí)際性能仍然低于單結(jié)和2J PSC。

與帶隙較窄的PSC相比，通常由>60% Br含量生產(chǎn)的帶隙約為2 eV的倒置（p-i-n）單結(jié)PSC存在著>700 mV的較大開(kāi)路電壓（Voc）缺陷（圖1a,b），并且由于光引起的鹵化物偏析而導(dǎo)致性能損失。最近的研究發(fā)現(xiàn)，限制性能的主要因素是電荷傳輸層的帶偏移增加和缺陷密度。后者對(duì)于基于高Br/I比的鈣鈦礦尤為明顯，各種鹵化物的不可控生長(zhǎng)很容易導(dǎo)致它們的體積和界面鹵化物異質(zhì)性。除了陷阱介導(dǎo)的能量損失增加之外，當(dāng)光誘導(dǎo)的鹵化物偏析發(fā)生時(shí)，缺陷點(diǎn)還會(huì)對(duì)寬帶隙過(guò)氧化物晶體的電荷載流子動(dòng)力學(xué)產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響。

內(nèi)容詳解

因此，試圖改善約2 eV混合Br/I鈣鈦礦的體相和界面鹵化物均勻性，以減少能量損失，更好地發(fā)揮3J PSC的潛力。以前，由于真空沉積具有出色的成分控制能力，因此被用來(lái)生產(chǎn)均勻的混合鹵化物鈣鈦礦。在溶液處理過(guò)程中，引入路易斯酸堿加成添加劑已被證明可以調(diào)節(jié)鈣鈦礦的結(jié)晶；然而，很少有研究探討添加劑對(duì)混合鹵化物/碘化物鈣鈦礦均勻性的影響。在尋求降低缺陷密度的高硼包晶薄膜的相均化途徑時(shí)，作者轉(zhuǎn)向了鹵化二銨鹽，鹵化二銨鹽對(duì)包晶的生長(zhǎng)具有模板效應(yīng)，并能鈍化表面缺陷。

在尋求降低缺陷密度的高溴鈣鈦礦薄膜相均質(zhì)化的途徑時(shí)，轉(zhuǎn)向了鹵化二銨鹽，據(jù)報(bào)道，鹵化二銨鹽對(duì)鈣鈦礦生長(zhǎng)具有模板效應(yīng)和鈍化表面缺陷的能力。作者表明，使用鹵化二銨鹽的鈍化技術(shù)使得鈣鈦礦體相和鈣鈦礦/電荷傳輸層異質(zhì)結(jié)中的非輻射復(fù)合在很大程度上受到抑制，從而在pi-n器件中實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的Voc。有趣的是，雖然二銨鹽不能抑制光誘導(dǎo)的鹵化物偏析，但寬帶隙PSC在長(zhǎng)時(shí)間光照下仍能保持較高的操作穩(wěn)定性（>28小時(shí)），超過(guò)了之前文獻(xiàn)報(bào)道的約2 eV PSC的穩(wěn)定性。研究表明，添加劑促進(jìn)了埋藏在過(guò)氧化物/空穴傳輸層（HTL）界面附近的鹵化物均勻性，并減少了陷阱介導(dǎo)的重組，從而為從鹵化物隔離區(qū)高效提取電荷載流子提供了途徑。在穩(wěn)定高效的寬隙過(guò)氧化物子電池的鼓勵(lì)下，本文制造出了結(jié)合1.97、1.61和1.25 eV吸收層的全過(guò)氧化物3J太陽(yáng)能電池。利用具有高電荷遷移率和高近紅外（NIR）透過(guò)率的前部透明導(dǎo)電氧化物層，3J太陽(yáng)能電池Voc值為3.33 V，PCE 為25.1%（認(rèn)證值為23.87%）。

圖1. 1.97 eV寬帶隙PSC的光伏性能

圖2.?在原位PL和J-V測(cè)量過(guò)程中，1.97 eV寬帶隙PSC的光穩(wěn)定性和電池性能

圖3.?富Br的寬帶隙鈣鈦礦薄膜的結(jié)構(gòu)、組成和形成動(dòng)力學(xué)

圖4.?單片鈣鈦礦三結(jié)太陽(yáng)能電池光伏性能及模擬

綜上所述，本文報(bào)道了一種提高富Br寬帶隙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能和工作穩(wěn)定性的策略。具體來(lái)說(shuō)，作者將二銨PDA分子加入到富Br的鈣鈦礦中，可以控制從溶液中提取的薄膜生長(zhǎng)，并提高了鹵化物的均勻性。得益于PDA在晶界附近的鈍化效應(yīng)，富Br的寬帶隙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池保持了快速的電荷收集過(guò)程和在延長(zhǎng)光照下的穩(wěn)定性。添加PDA的鈣鈦礦有效地抑制了鈣鈦礦/電荷傳輸層界面的能量損失，使得在帶隙為1.97 eV時(shí)的Voc記錄為1.44 V。結(jié)合1.97、1.61和1.25 eV鈣鈦礦亞電池，作者制作了單片全鈣鈦礦三結(jié)太陽(yáng)能電池，實(shí)驗(yàn)室PCE為25.1%（認(rèn)證23.87%），Voc為3.33 V。

Junke Wang, Lewei Zeng, Dong Zhang, Aidan Maxwell, Hao Chen, Kunal Datta, Alessandro Caiazzo, Willemijn H. M. Remmerswaal, Nick R. M. Schipper, Zehua Chen, Kevin Ho, Akash Dasgupta, Gunnar Kusch, Riccardo Ollearo, Laura Bellini, Shuaifeng Hu, Zaiwei Wang, Chongwen Li, Sam Teale, Luke Grater, Bin Chen, Martijn M. Wienk, Rachel A. Oliver, Henry J. Snaith, René A. J. Janssen, Edward H. Sargent, Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells, Nature Energy. (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01406-5

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