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【DFT+實驗】AEM：N-NaTaO3@Ta3N5核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)與可控界面實現(xiàn)高效光催化水分解

利用粒子光催化劑的光催化水分解可以同時產(chǎn)生氫氣和氧氣，這為將太陽能存儲為化學(xué)燃料提供了一條有前景的經(jīng)濟(jì)有效的途徑。從根本上說，這一過程的關(guān)鍵在于設(shè)計性能優(yōu)異的光催化劑，催化劑需要具有適當(dāng)?shù)哪軒恢茫杂行У匚展?、促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移和表面反應(yīng)。

最近，Ta₃N₅因其合適的帶隙(2.0-2.1 eV)和熱力學(xué)上滿足氧化還原反應(yīng)的能帶位置而成為最有前景的光催化水分解候選催化劑之一。然而，Ta₃N₅固有的深層缺陷和非平衡的氧化還原能力極大地限制了其進(jìn)一步的應(yīng)用。具體來說，Ta₃N₅通常是通過Ta₂O₅在高溫下長時間氮化制備而成的，這很容易在內(nèi)部產(chǎn)生還原性的Ta(Ta³⁺)中心。此外，相對于質(zhì)子還原，能帶位置也使Ta₃N₅更有利于水氧化，這兩個因素也導(dǎo)致Ta₃N₅的光催化性能不理想。

基于此，湖南大學(xué)黃宏文和西安交通大學(xué)劉茂昌(共同通訊)等人制備了N摻雜NaTaO₃@Ta₃N₅(N-NaTaO₃@Ta₃N₅)催化劑，該催化劑不負(fù)眾望的展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

本文在300 W Xe燈照射下測試了這些制備的催化劑的光催化水分解性能。為了提高活性，本文將Rh@CrO_x核-殼助催化劑光沉積在光催化劑表面。根據(jù)研究結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，N100-2 h的催化活性最高，H₂和O₂的產(chǎn)生速率分別為25.12 μmol h^-1和12.48 μmol h^-1，比NaTaO₃高約31.62倍。這種優(yōu)越的性能是由于N摻雜延長了光吸收，以及通過核-殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面的O-Ta-N鍵有效的促進(jìn)了載流子的轉(zhuǎn)移和分離。

雖然NaTaO₃和N50-2h對光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移幾乎沒有貢獻(xiàn)，但是過量的NH₃氮化(N150-2h和N250-2h)會造成表面侵蝕和缺陷生長，進(jìn)而會破壞催化劑表面的活性位點。值得注意的是，N100-2 h的表觀量子產(chǎn)率(AQYs)在350 nm達(dá)到9.32%，在550 nm達(dá)到6.28%。N100-2 h具有高AQYs的原因可能是摻雜N的結(jié)晶良好的NaTaO₃和表面Ta₃N₅薄層誘導(dǎo)了優(yōu)異的光吸收并加速了表面氧化還原反應(yīng)。

本文通過密度泛函理論(DFT)計算，研究了由O-Ta-N共價鍵構(gòu)成的界面上的電荷轉(zhuǎn)移特性。結(jié)果表明，從Ta₃N₅到NaTaO₃的方向產(chǎn)生了一個內(nèi)建電場，通過改善電子轉(zhuǎn)移行為，顯著影響了電荷注入和載流子動力學(xué)，這也導(dǎo)致電荷密度和平均靜電勢發(fā)生顯著變化。此外，本文通過莫特-肖特基測試還可以得知NaTaO₃和Ta₃N₅的平帶電位(E_fb)分別為-0.95和-0.50 V_RHE，進(jìn)而可以得知NaTaO₃和Ta₃N₅的導(dǎo)帶(CBs)別為-1.05 V和-0.60 V_RHE。

基于這些結(jié)果，本文可以得出結(jié)論：摻雜的NaTaO₃的VBs/MS中的電子和Ta₃N₅的VBs中的電子分別被激發(fā)到它們的CBs中。在界面電子場的誘導(dǎo)下，摻雜層NaTaO₃中的光致電子和空穴通過O-Ta-N迅速轉(zhuǎn)移到Ta₃N₅上。隨后，Rh@Cr₂O₃助催化劑進(jìn)一步進(jìn)行質(zhì)子還原，而Ta₃N₅在VB中的空穴將參與水氧化反應(yīng)，進(jìn)而實現(xiàn)了這些電荷載流子的空間分離和氧化還原反應(yīng)?？傊?，這項工作將為在原子水平上構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑以加速水分解提供一個有希望的切入點。

N-NaTaO₃@Ta₃N₅ Core-Shell Heterojunction with Controlled Interface Boosts Photocatalytic Overall Water Splitting, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301158.

https://doi.org/10.1002/aenm.202301158.

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