英文原題：Ion Irradiation Effects on Two-Dimensional MXene Ti₂C for Applications in Extreme Conditions: Combined Ab Initio and Monte Carlo Simulations

通訊作者：周苗?北京航空航天大學(xué)/北航杭州創(chuàng)新研究院（余杭）

作者：李天昭，智國(guó)翔，陳聰，張凌，翟淑偉，竇文珍，吳金格，胡瑋鵑

二維MXene材料由于其出色的物理化學(xué)性質(zhì)受到了廣泛的關(guān)注，在傳感器、催化、生物等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景，其中比較重要的前景是在極端條件下的功能器件。在極端條件下，例如在外太空或核能系統(tǒng)中，由于受到高能粒子轟擊，材料表面往往產(chǎn)生輻照缺陷而導(dǎo)致器件性能下降。然而，迄今二維MXene材料的輻照響應(yīng)機(jī)制仍不清楚。在實(shí)驗(yàn)方面，已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)報(bào)道較少難以得出有效結(jié)論；在模擬方面，輻照模擬軟件難以對(duì)高能輻照有較好的模擬。例如：廣泛使用的輻照模擬蒙特卡洛程序SRIM將樣品設(shè)置為均勻質(zhì)量的物質(zhì)而忽視了微觀結(jié)構(gòu)，因此不能直接用于二維材料的模擬；而分子動(dòng)力學(xué)方法對(duì)高能輻照模擬失效，且對(duì)于大系統(tǒng)計(jì)算成本很高。因此，實(shí)現(xiàn)高能輻照下的二維材料的原子級(jí)模擬，對(duì)理解材料輻照行為、掌握器件性質(zhì)變化非常重要。

本文提出了一種從頭算與蒙特卡洛相結(jié)合的輻照模擬方法。以結(jié)構(gòu)最簡(jiǎn)單的Ti₂C為例，研究輻照條件下材料的輻照響應(yīng)與性質(zhì)變化。工作首先通過(guò)從頭算分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算出Ti與C的離域位移能，分別為10.7eV和12.8eV。工作對(duì)Ti₂C進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析，將整個(gè)體系的輻照碰撞過(guò)程簡(jiǎn)化于一個(gè)不可約三角形進(jìn)行（如圖1所示）。基于二元碰撞近似（binary collision approximation），設(shè)計(jì)了蒙特卡洛模擬框架和程序。

圖1. Ti₂C與入射粒子碰撞結(jié)構(gòu)模型

蒙特卡洛模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)，高能粒子對(duì)二維Ti₂C的輻照損傷主要由初級(jí)碰撞與平面內(nèi)的級(jí)聯(lián)碰撞引起。對(duì)于不同的入射條件，入射粒子的能量、核電荷數(shù)和質(zhì)量均對(duì)輻照有重要影響。其中比較反直覺(jué)的是，入射能量越大，輻照損傷越小。有趣的是，Ti原子在輻照中會(huì)被選擇性擊飛，這對(duì)選擇性刻蝕有幫助；而輻照后的Ti₂C仍保持了較好的金屬性，表明其輻照穩(wěn)定性較高。

圖2. 不同的輻照條件下的缺陷產(chǎn)生規(guī)律統(tǒng)計(jì)

本研究提出了一種二維材料輻照效應(yīng)的多尺度模擬方法，對(duì)二維MXeneTi₂C材料的離子輻照效應(yīng)進(jìn)行了探究，揭示了其輻照效應(yīng)與缺陷性質(zhì)。其中的蒙特卡洛模擬部分，相較于已有的SRIM可以實(shí)現(xiàn)原子級(jí)建模，相比分子動(dòng)力學(xué)方法有更快地計(jì)算速度。而且該方法是可以通用的，并且適用于其他二維結(jié)構(gòu)。因此，本研究不僅可以對(duì)MXenes的輻照效應(yīng)提供基本的見(jiàn)解，還可以為開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異機(jī)械和熱性質(zhì)的納米材料鋪平道路，以用于極端條件下的實(shí)際應(yīng)用。

相關(guān)論文發(fā)表于ACS?Applied Nano Materials上，北京航空航天大學(xué)博士生李天昭為第一作者，周苗教授為通訊作者。

周苗，北京航空航天大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，國(guó)家級(jí)青年人才，國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃首席科學(xué)家。長(zhǎng)期從事凝聚態(tài)物理、材料表/界面的多尺度理論計(jì)算研究。主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)防科工委挑戰(zhàn)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目等10余項(xiàng)，以一作或通訊作者發(fā)表Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.、Phys. Rev. Lett.、Nano Lett.、Adv. Mater.等100余篇。擔(dān)任科技部、教育部、國(guó)家自然科學(xué)基金、地區(qū)基金、大型創(chuàng)新企業(yè)的科技、人才項(xiàng)目評(píng)委。培養(yǎng)優(yōu)秀碩博士、本科生30余人，其中多人獲得國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金、“挑戰(zhàn)杯”全國(guó)一等獎(jiǎng)等榮譽(yù)和獎(jiǎng)項(xiàng)。

ACS Applied Nano?Materials.?2023, ASAP

Publication Date:February 22, 2023

https://doi.org/10.1021/acsanm.2c05248

Copyright ? 2023 American Chemical Society

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