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【DFT+實(shí)驗】向中華/劉宇佳AFM：構(gòu)建對稱電子結(jié)構(gòu)MN4+4活性中心，助力共價有機(jī)聚合物實(shí)現(xiàn)高效氧電催化

目前，貴金屬Pt/C和IrO₂分別是ORR和OER的基準(zhǔn)催化劑，但貴金屬昂貴的成本和稀缺性嚴(yán)重制約了其商業(yè)化應(yīng)用。以CoN₄為中心的過渡金屬-氮-碳(M-N-C)催化劑作為雙功能氧電催化反應(yīng)中貴金屬催化劑的潛在替代品已引起廣泛關(guān)注。

然而，由于傳統(tǒng)熱解法獲得的MN₄活性中心的不對稱電荷環(huán)境，使得氧分子的吸附不平衡，從而限制了氧析出反應(yīng)(OER)和氧還原反應(yīng)(ORR)的活性。

基于此，北京化工大學(xué)向中華和廣東工業(yè)大學(xué)劉宇佳等通過非熱解策略成功制備出一系列以MN₄₊₄為活性中心的準(zhǔn)酞菁共軛二維有機(jī)聚合物(COP_BTC-M)。

與CoN₄中心相比，COP_BTC-Co催化劑MN₄₊₄中心附加的次中心N₄原子平衡了電荷環(huán)境，形成了對稱的電荷分布，改變了活性金屬的反鍵軌道，調(diào)節(jié)了氧的形態(tài)吸附，從而提高了雙功能氧電催化的活性。

計算機(jī)篩選顯示，對于具有MN₄₊₄位點(diǎn)的COP_BTC-M，鈷具有最佳的ORR和OER活性，這可歸因于其低于費(fèi)米水平的反鍵軌道較少，從而削弱了氧的物種吸附。

理論和實(shí)驗結(jié)果均證實(shí)COP_BTC-Co具有獨(dú)特的CoN₄₊₄活性位點(diǎn)，并且優(yōu)化的配位環(huán)境可以導(dǎo)致優(yōu)異的雙功能氧催化活性(ΔE[E_j10-E_1/2]=0.76 V)，其與基準(zhǔn)Pt/C-IrO₂對相當(dāng)。

因此，利用COP_BTC-Co組裝的Zn-空氣電池在電密度為10 mA cm^?2的條件下，最大功率密度為157.7 mW cm^?2，并且能夠穩(wěn)定運(yùn)行>100次循環(huán)。總之，這項工作提供了對結(jié)構(gòu)與MN_x中心內(nèi)在活性之間的關(guān)系的理解，并且為設(shè)計同時催化ORR和OER反應(yīng)的先進(jìn)雙功能電催化劑提供了指導(dǎo)。

Symmetric Electronic Structures of Active Sites to Boost Bifunctional Oxygen Electrocatalysis by MN₄₊₄ Sites Directly from Initial Covalent Organic Polymers. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303235

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