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【DFT+實(shí)驗(yàn)】南開/天大Nature子刊：動(dòng)態(tài)活性位點(diǎn)促進(jìn)類-Fenton反應(yīng)處理有機(jī)廢水

在多相催化中，揭示活性位點(diǎn)在工作條件下的動(dòng)態(tài)演化，對于提高類Fenton活化中催化劑活性和穩(wěn)定性至關(guān)重要。

基于此，南開大學(xué)展思輝教授、天津大學(xué)李軼教授等人報(bào)道了利用X射線吸收光譜和原位拉曼光譜捕捉了Co/La-SrTiO₃催化劑在過單氧硫酸鹽（SO₅^2-, PMS）活化過程中的動(dòng)態(tài)變化，揭示了襯底調(diào)整了其結(jié)構(gòu)演變，即O-Sr-O和Co/Ti-O鍵在不同方向上的可逆拉伸振動(dòng)。該過程有效地促進(jìn)了關(guān)鍵SO₅*中間體的生成，有利于Co活性位點(diǎn)上過硫酸鹽生成¹O₂和SO₄^??。

通過DFT計(jì)算，作者研究類-Fenton催化過程中活性位點(diǎn)的詳細(xì)電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)。PMS的催化反應(yīng)途徑包括幾個(gè)關(guān)鍵本步驟：PMS在催化劑表面的吸附；PMS的解離和反應(yīng)物質(zhì)的生成；反應(yīng)物質(zhì)與污染物的伴隨反應(yīng)。

作者首先利用DFT計(jì)算了PMS/ONP在STLC表面的吸附位點(diǎn)，發(fā)現(xiàn)活性位點(diǎn)優(yōu)先吸附在PMS的O1位點(diǎn)上，PMS和ONP分別傾向于吸附在Co和Ti位點(diǎn)上。STLC相對于ST更高的吸附能表明其與PMS的結(jié)合較強(qiáng)，從而具有優(yōu)異的類-Fenton活性。

STLC的自由能曲線顯示，SO₄*和OH*分裂后的Bader電荷變化小于PMS失去H原子生成SO₅*時(shí)的Bader電荷變化。結(jié)果表明，PMS-PMS*-SO₅*路徑熱性能更優(yōu)，SO₅*快速自分解生成S₂O₈^2?、SO₄^?^?和¹0₂。而PMS更傾向于ST中的另一途徑，即PMS-PMS*-SO₄*和OH*。

在反應(yīng)過程中，SO₃^?的特征振動(dòng)逐漸向低波數(shù)移動(dòng)，這是由于PMS向Co位提供電子導(dǎo)致電子密度降低所致，進(jìn)一步表明PMS被分解為SO₅^?-和隨后的¹O₂。

Dynamic active-site induced by host-guest interactions boost the Fenton-like reaction for organic wastewater treatment. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-39228-4.

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