基于氮化碳的光催化技術(shù)為過(guò)氧化氫（H₂O₂）的生產(chǎn)提供了一種可持續(xù)且清潔的方法，但由于內(nèi)電場(chǎng)弱，熱載流子遲緩，產(chǎn)量受到嚴(yán)重限制。

基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)張金強(qiáng)研究員，中國(guó)石油大學(xué)趙朝成教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種新穎的方法，將石墨氮化碳破碎成更小的碎片（CN-NH₄），然后對(duì)其進(jìn)行定向修復(fù)以創(chuàng)建多個(gè)有序-無(wú)序界面（CN-NH₄-NaK）。CN-NH₄-NaK中形成的同質(zhì)結(jié)顯著增強(qiáng)了電荷動(dòng)力學(xué)，促進(jìn)了氧化還原中心在空間上的有序分離。

結(jié)果表明，CN-NH₄-NaK通過(guò)兩步單電子和一步雙電子氧還原路徑表現(xiàn)出出色的H₂O₂光合作用，實(shí)現(xiàn)了16675 μmol h^-1 g^-1的顯著產(chǎn)率，并具有優(yōu)異的選擇性（> 91%），太陽(yáng)能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率超過(guò)2.3%。這些顯著的結(jié)果超過(guò)了原始C₃N₄的158倍，并且優(yōu)于之前報(bào)道的C₃N₄基光催化劑。

通過(guò)綜合表征和DFT計(jì)算表明，材料的高結(jié)晶度和有序部分有效地積累了電子，通過(guò)兩步單電子ORR路徑作為溶解O₂的光還原中心。同時(shí)，無(wú)定形區(qū)和無(wú)序區(qū)中積累的空穴加速了水氧化動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致O₂的原位生成，并強(qiáng)化了一步雙電子ORR過(guò)程。所觀察到的光催化活性的提高可以歸因于多界面均勻結(jié)促進(jìn)了動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)的改善。本研究為進(jìn)一步優(yōu)化和推進(jìn)高效、可持續(xù)的太陽(yáng)能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化光催化系統(tǒng)的發(fā)展提供了一條途徑。

Rejoint of Carbon Nitride Fragments into Multi-Interfacial Order-Disorder Homojunction for Robust Photo-Driven Generation of H₂O₂. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202307490.

https://doi.org/10.1002/adma.202307490.