鋰金屬電池 (LMB) 的能量密度有望超過 400 Wh kg^?1。然而，它們在零度以下會(huì)遭受嚴(yán)重的電化學(xué)性能惡化。這種故障行為與較差的鋰金屬負(fù)極(LMA)兼容性和緩慢的Li⁺去溶劑化高度相關(guān)。

在此，華中科技大學(xué)謝佳，曾子琪等人證明基于環(huán)戊基甲基醚（CPME）的稀釋高濃度電解質(zhì)（DHCE）能夠?qū)崿F(xiàn)-60°C LMB運(yùn)行。通過利用Li⁺和CPME之間的松散配位，這種開發(fā)的電解質(zhì)促進(jìn)離子簇的形成，從而產(chǎn)生陰離子主導(dǎo)的界面化學(xué)，從而增強(qiáng)LMA相容性，并大大加速Li⁺去溶劑化動(dòng)力學(xué)。

所得電解質(zhì)表現(xiàn)出高庫侖效率(CE)，在25、-20、-40和-60 °C下分別提供超過99.5%、99.1%、98.5%和95%。組裝的鋰-硫電池在-20和-40°C、0.2 C充電和0.5 C放電時(shí)表現(xiàn)出顯著的循環(huán)穩(wěn)定性。即使在-60 °C下，采用這種設(shè)計(jì)的電解質(zhì)的鋰硫電池在170 次循環(huán)后仍能保持超過70% 的初始容量。此外，具有10 mg cm^?2高S正極負(fù)載的鋰金屬紐扣電池和軟包電池在-20°C下表現(xiàn)出循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 循環(huán)后鋰片表面的光學(xué)照片和SEM

總之，該工作證明了基于CPME的DHCE可用于?60°C的LMB應(yīng)用。得益于松散的Li⁺-CPME配合，開發(fā)的電解質(zhì)支持快速Li⁺脫溶，同時(shí)保持超高的LMA相容性。結(jié)果表明，在25 ~ 60℃范圍內(nèi)，可獲得均勻的Li沉積行為和高度可逆的CE。LiFSI-2CPME-2TTE中的Li-S電池在-20和-40℃時(shí)表現(xiàn)出很好的循環(huán)穩(wěn)定性。

這種優(yōu)化的電解質(zhì)還保證Li-S電池在-60°C下運(yùn)行，具有良好的容量保留(170次循環(huán)后保持70%)。在Li-S電池中，在-20和-40°C下的高負(fù)載正極也展示了開發(fā)的電解質(zhì)的優(yōu)勢。因此，該工作為開發(fā)具有優(yōu)異的LMA相容性和易于Li⁺脫溶的新型DHCE開辟了一個(gè)新方向。

圖2. 電池性能

Loosely coordinating diluted highly concentrated electrolyte toward ?60 °C Li metal batteries, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.10.050