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基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算，在催化領(lǐng)域的應(yīng)用已超過20年之久。為使理論計(jì)算能夠真正有助于理解催化反應(yīng)過程及提高計(jì)算準(zhǔn)確性，開發(fā)出d-band center?模型，computational hydrogen electrode (CHE)模型，degree of rate/selectivity control方法等，廣泛應(yīng)用于電催化、熱催化反應(yīng)。此外，scaling relations和BEP關(guān)系的普適性使得化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算、催化劑活性預(yù)測(cè)更加高效，有利于建立預(yù)測(cè)催化劑性能的途徑。

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2017年1月初，發(fā)表在Science期刊的“Combination Theory and Experiment in Electrocatalysis: Insights into Materials Design”1綜述文章從理論與實(shí)驗(yàn)的視角系統(tǒng)性地歸納總結(jié)并討論析氫反應(yīng)/氫氣氧化,氧還原/析氧反應(yīng)，二氧化碳還原反應(yīng)，氮?dú)膺€原反應(yīng)中新型催化劑材料的設(shè)計(jì)策略。

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目前能夠?qū)Υ呋钚缘念A(yù)測(cè)還是以簡(jiǎn)單的化學(xué)反應(yīng)為主，從計(jì)算成本的角度考慮，這些反應(yīng)的計(jì)算相對(duì)大分子催化轉(zhuǎn)化要容易很多，主要原因在于反應(yīng)路徑比較少，體系也比較小。對(duì)于大分子或者復(fù)雜反應(yīng)機(jī)理的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，毫無疑問，僅靠人力對(duì)反應(yīng)機(jī)理的設(shè)計(jì)是不能滿足大規(guī)模催化劑預(yù)測(cè)與篩選的設(shè)計(jì)策略。

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2017年3月初，在nature communications期刊發(fā)表題為“To address surface reaction network complexity using scaling relations machine learning and DFT calculations”2的文章，文章以合成氣(CO+H2)在催化劑Rh(111)表面的反應(yīng)為例，利用group additivity fingerprints結(jié)合過渡態(tài)scaling relations和簡(jiǎn)單的分類器構(gòu)造了替代模型(surrogate model)，再使用該替代模型預(yù)測(cè)合成氣反應(yīng)最重要的反應(yīng)決速步。機(jī)器學(xué)習(xí)過程中的傳遞誤差，在密度泛函理論計(jì)算的不確定度之內(nèi)。該文利用機(jī)器學(xué)習(xí)的方法結(jié)合DFT計(jì)算確定了合成氣在銠金屬催化劑表面的最優(yōu)反應(yīng)路徑，對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)真正在計(jì)算催化領(lǐng)域應(yīng)用邁出了實(shí)質(zhì)性的一步。

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?連續(xù)型學(xué)習(xí)和反饋示意圖，用來確定反應(yīng)步的重要性

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在2017年3月底，豐田研究所（Toyota Research Institute,TRI）聯(lián)合斯坦福大學(xué)，麻省理工學(xué)院，密歇根大學(xué)，布法羅大學(xué)，康涅狄格大學(xué)以及英國(guó)的IIika材料科學(xué)公司在利用人工智能加速先進(jìn)材料的設(shè)計(jì)和發(fā)現(xiàn)研究領(lǐng)域，未來4年中投資3500萬美元。初期項(xiàng)目的目標(biāo)在于幫助材料科學(xué)的革新，未來零排放和碳中性汽車中先進(jìn)電池材料、燃料電池催化劑的鑒別。3

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為了進(jìn)一步支撐人工智能在更廣泛新材料領(lǐng)域的推廣與應(yīng)用，TRI將在以下幾個(gè)研究領(lǐng)域?qū)で蠛献髡撸?/span>

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1.為電池和燃料電池開發(fā)新模型和材料；

2.?為設(shè)計(jì)和開發(fā)新材料，拓寬對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)、人工智能以及材料信息方法新穎用法的程序；

3.開發(fā)集成模擬計(jì)算、機(jī)器學(xué)習(xí)、人工智能以及機(jī)器人技術(shù)的新材料自動(dòng)搜索系統(tǒng)。

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從理論計(jì)算在催化領(lǐng)域的應(yīng)用開始，到目前將機(jī)器學(xué)習(xí)、人工智能等大數(shù)據(jù)科學(xué)方法應(yīng)用于對(duì)催化反應(yīng)機(jī)理的理解以及對(duì)催化劑活性的預(yù)測(cè)和篩選，都將加深和促進(jìn)并加速對(duì)材料科學(xué)、物化科學(xué)以及化工工業(yè)的影響。尤其此次豐田研究所聯(lián)合諸多高校投資人工智能對(duì)新材料發(fā)現(xiàn)的研究，必將在未來幾年對(duì)相關(guān)領(lǐng)域有革新作用。

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參考文獻(xiàn)：

[1]http://science.sciencemag.org/content/355/6321/eaad4998

[2]https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pmc/articles/PMC5343483/

[3]http://corporatenews.pressroom.toyota.com/releases/tri+artificial+intelligence+new+materials+march30.htm

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致謝：非常感謝西安交通大學(xué)劉福柱博士的分享！

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