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?Nat. Commun.:準(zhǔn)石墨碳?xì)ふT導(dǎo)的Cu限制促進(jìn)電催化CO2還原為C2+產(chǎn)物

?Nat. Commun.:準(zhǔn)石墨碳?xì)ふT導(dǎo)的Cu限制促進(jìn)電催化CO2還原為C2+產(chǎn)物
電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)將CO2轉(zhuǎn)化為具有高能量密度的高附加值化學(xué)產(chǎn)品,是解決化石燃料引起的能源和環(huán)境問(wèn)題的有前途的解決方案,也有助于實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的能源循環(huán),為了以高效的方式穩(wěn)定地將CO2電轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)產(chǎn)品,電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的電催化劑重建是催化劑設(shè)計(jì)策略中的關(guān)鍵問(wèn)題。
?Nat. Commun.:準(zhǔn)石墨碳?xì)ふT導(dǎo)的Cu限制促進(jìn)電催化CO2還原為C2+產(chǎn)物

基于此,韓國(guó)首爾國(guó)立大學(xué)Gun-Do Lee、大邱慶北科學(xué)技術(shù)學(xué)院Dae-Hyun Nam和韓國(guó)首爾國(guó)立大學(xué)Young-Chang Joo等人報(bào)道了一種重建免疫催化劑系統(tǒng)用于催化劑表面穩(wěn)定,其中Cu納米顆粒受到準(zhǔn)石墨碳?xì)さ谋Wo(hù)。該碳?xì)佑蒀O (g) – CO2 (g) – C (s)平衡控制的氣固反應(yīng)在Cu上外延生長(zhǎng),具有準(zhǔn)石墨鍵合。準(zhǔn)石墨碳?xì)ぐ驳腃u在CO2還原反應(yīng)過(guò)程中穩(wěn)定,為合理的材料設(shè)計(jì)提供了平臺(tái)。

通過(guò)摻雜p區(qū)元素可以進(jìn)一步提高C2+產(chǎn)物的選擇性,原因在于這些元素調(diào)節(jié)了Cu表面的電子結(jié)構(gòu)及其結(jié)合特性,這會(huì)影響中間結(jié)合和CO二聚化。B改性的?Nat. Commun.:準(zhǔn)石墨碳?xì)ふT導(dǎo)的Cu限制促進(jìn)電催化CO2還原為C2+產(chǎn)物Cu在-0.55 V下獲得了68.1%的C2H4法拉第效率和44.0%的C2H4陰極功率轉(zhuǎn)換效率。而N改性的Cu在329.2 mA cm-2的部分電流密度下具有82.3%的C2+選擇性。其中具有表面穩(wěn)定性和內(nèi)部元素?fù)诫s的準(zhǔn)石墨碳?xì)涌梢詫?shí)現(xiàn)穩(wěn)定的CO2到C2H4?轉(zhuǎn)換超過(guò)180小時(shí),并允許電催化劑在可再生能源轉(zhuǎn)換中的實(shí)際應(yīng)用。研究人員也通過(guò)實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算的結(jié)合揭示了B和N摻雜的放大效應(yīng)。這一發(fā)現(xiàn)為獲得表面穩(wěn)定催化劑以促進(jìn)CO2RR提高多碳產(chǎn)物選擇性提供了新方法。

Quasi-graphitic carbon shell-induced Cu confinement promotes electrocatalytic CO2?reduction toward C2+ products. Nat. Commun., 2021.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24105-9

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