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?侯仰龍/趙玉峰/王靜Angew：通過Mg/Fe雙位點催化劑中的局部場畸變改善電催化OER

具有金屬-氮-碳（M-N-C）構型的過渡金屬單原子電催化劑（SAC）在析氧反應（OER）中顯示出巨大的潛力，調(diào)制M-N-C中的自旋組態(tài)以增強自旋敏感的OER能級勢在必行，但這仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京大學侯仰龍教授，上海大學趙玉峰教授，燕山大學王靜教授（共同通訊作者）等人報道了通過在Fe-N-C結構中引入主族元素（Mg）引起的中低自旋躍遷的局部場畸變，并揭示了增強OER活性的潛在起源。

研究發(fā)現(xiàn)，Mg²⁺和Fe²⁺之間較大的離子半徑不匹配會引起FeN₄面內(nèi)方形局部場變形，從而觸發(fā)Fe²⁺從中自旋（d_xy²d_xz²d_yz¹d_z2¹，2.96 μ_B）到低自旋（d_xy²d_xz²d_yz²，0.95 μ_B）的有利自旋躍遷，從而通過吉布斯自由能調(diào)節(jié)了基元步驟的熱力學。

所獲得的Mg/Fe雙位點催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，在10 mA cm^-2下的過電位為224 mV，且整體水分解在10 mA cm^-2下的電解電壓僅為1.542 V，優(yōu)于目前最先進的過渡金屬SAC。

本文通過金屬雙位點和碳/氮協(xié)同策略的設計可以顯著調(diào)整局部幾何對稱性，得到的低自旋Fe²⁺對關鍵反應中間體*O表現(xiàn)出良好的結合能，從而降低了4e^– OER的過電位。這項工作提出了一種有前景的調(diào)控鐵自旋的策略，以提高單原子催化劑的電催化性能，為探索低成本、高性能的催化劑開辟了廣闊的領域。

Improving Electrocatalytic Oxygen Evolution through Local Field Distortion in Mg/Fe Dual-site Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202314303.

https://doi.org/10.1002/anie.202314303.

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