Sci. Adv.：Ag納米粒子嵌入的N摻雜碳大孔纖維助力高穩(wěn)定性鋰金屬負(fù)極
新加坡南洋南洋理工大學(xué)樓雄文開發(fā)了一種三維（3D）混合宿主，該宿主由Ag納米粒子嵌入的N摻雜碳大孔纖維（表示為Ag@CMF)組成，可實(shí)現(xiàn)L的選擇性成核和定向沉積。3D大孔骨架通過(guò)捕獲基體中的金屬鋰以及降低局部電流密度來(lái)抑制鋰枝晶的形成。親鋰N摻雜碳由于成核勢(shì)壘小而成為均勻成核中心，Ag納米粒子通過(guò)可逆固溶體合金化反應(yīng)改善了Li的成核和生長(zhǎng)行為。因此Ag@CMF復(fù)合材料能夠在500次以上的循環(huán)中實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶和高庫(kù)侖效率的鋰沉積/剝離行為。當(dāng)該負(fù)極與商用LiFePO4正極耦合時(shí)，組裝的全電池顯示出高倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)壽命。
A highly stable lithium metal anode enabled by Ag nanoparticle–embedded nitrogen-doped carbon macroporous fibers. Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abg3626
Angew：雙相電解質(zhì)抑制鋰金屬電池中氧化還原分子的穿梭效應(yīng)
河南大學(xué)趙勇通過(guò)構(gòu)建雙相有機(jī)電解質(zhì)來(lái)解決鋰金屬電池中氧化還原分子（RMs）的穿梭效應(yīng)的問題，其中可將非氟-1,1,2,2-四氫己基三甲氧基硅烷（NFTOS）和溶有LiTFSI的醚（或砜）分離以形成不混溶的負(fù)極電解質(zhì)和正極電解質(zhì)。由于在高極性和低極性的雙相電解質(zhì)中的巨大溶解系數(shù)差異，RMs被提取到正極電解質(zhì)中，從而抑制了穿梭效應(yīng)。當(dāng)與鋰負(fù)極耦合時(shí)，Li-Li對(duì)稱電池、Li-redox液流電池和Li-O2電池在雙相電解質(zhì)的作用下可獲得相當(dāng)長(zhǎng)的循環(huán)壽命。
Biphasic Electrolyte Inhibiting the Shuttle Effect of Redox Molecules in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104003
Angew：全固態(tài)鋰電池的雙離子電子轉(zhuǎn)移界面層
中科院金屬所李峰報(bào)道了在聚氧化乙烯（PEO）電解質(zhì)中原位聚合2，2’-聯(lián)噻吩，從而在電極-電解質(zhì)界面處形成雙離子電子轉(zhuǎn)移界面層。對(duì)于全固態(tài)LiFePO4||PT-PEO-PT||Li電池，正極-電解質(zhì)界面處形成的導(dǎo)電聚噻吩（PT）層使界面電阻降低了至少7倍，在2 C倍率下，循環(huán)1000次后實(shí)現(xiàn)了94%的容量保持率?；旌想x子導(dǎo)電層在保持與鋰負(fù)極良好相容性的同時(shí)，具有良好的界面穩(wěn)定性和接觸性。
Double ionic-electronic transfer interface layers for all solid-state lithium batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104183
Nat. Energy：厚度可控的超薄鋰金屬-氧化石墨烯主體箔助力鋰電池
斯坦福大學(xué)崔屹開發(fā)了一種簡(jiǎn)便且可擴(kuò)展的工藝，用于在氧化石墨烯主體內(nèi)合成超?。?.5至20 μm）、自支撐且機(jī)械堅(jiān)固的鋰金屬箔。除了0.1-3.7mAh cm-2的低面容量外，這種鋰箔比傳統(tǒng)的純鋰金屬箔具有更高的機(jī)械強(qiáng)度。該鋰箔可以將石墨（93%）和硅（79.4%）負(fù)極的初始庫(kù)侖效率提高到100%左右，而不會(huì)產(chǎn)生過(guò)量的鋰殘留物，并將鋰離子電池的容量提高8%。此外，采用這種薄鋰復(fù)合負(fù)極使鋰金屬全電池的循環(huán)壽命延長(zhǎng)了9倍。
Free-standing ultrathin lithium metal–graphene oxide host foils with controllable thickness for lithium batteries. Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00833-6
Angew：通過(guò)建模和實(shí)驗(yàn)優(yōu)化高性能鋰金屬電池的鎂摻雜鋰金屬負(fù)極
美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室許武采用密度泛函理論（DFT）計(jì)算了Li-Mg負(fù)極中Mg含量的影響。研究顯示，Mg含量約為5wt.% 的Li-Mg（簡(jiǎn)稱Li-Mg5）具有最低的Li吸收能，因此所有的表面積都能被Mg原子“控制”，從而導(dǎo)致Li在Mg中心周圍的表面平滑而連續(xù)地沉積。此外，局部高度電解液使Li-Mg5在4.4 V高壓下具有最佳的循環(huán)穩(wěn)定性。這種電解液也有助于生成無(wú)機(jī)物豐富的固體電解質(zhì)界面，從而在Li-Mg5表面形成光滑、致密和較少腐蝕的層。理論模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，Li-Mg5具有最佳的Mg含量，電池的循環(huán)性能最佳。這項(xiàng)工作還提供了一種有效的方法，可以確定最佳的合金型鋰金屬負(fù)極，以改善高能量密度鋰金屬電池的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。
Optimization of Magnesium-Doped Lithium Metal Anode for High Performance Lithium Metal Batteries through Modeling and Experiment. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202103344
Adv. Funct. Mater.：三維多孔Cu納米支架主體實(shí)現(xiàn)鋰金屬負(fù)極穩(wěn)定循環(huán)
南京大學(xué)金鐘、鐵祚庥采用模板犧牲熱熔法和納米種子改性工藝制備了一種三維多孔Au/Cu納米復(fù)合材料，并將其作為一種有效的Li金屬載體材料。Au/Cu納米復(fù)合材料由于具有均勻的Li+通量和可忽略的成核過(guò)電位，可以在空間上引導(dǎo)Li金屬的均勻沉積，而不產(chǎn)生Li枝晶的生長(zhǎng)。此外，Cu骨架可以緩解循環(huán)過(guò)程中的體積變化，并穩(wěn)定局部電流密度。得益于這些優(yōu)點(diǎn)，基于自支撐Li填充Au/Cu（Li-Au/Cu）納米支架電極的對(duì)稱電池在碳酸酯電解液中，在1.0 mA cm–2的條件下，具有超過(guò)1000小時(shí)的高穩(wěn)定性鋰沉積/剝離，低電壓滯后小于90 mV，長(zhǎng)壽命超過(guò)1300小時(shí)。令人印象深刻的是，Li-Au/Cu||LiFePO4全電池還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。
Template-Sacrificed Hot Fusion Construction and Nanoseed Modification of 3D Porous Copper Nanoscaffold Host for Stable-Cycling Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202102735
Mater. Today：封閉型雙層致密/多孔SEI提高鋰金屬負(fù)極穩(wěn)定性
美國(guó)愛達(dá)荷州國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Bin Li通過(guò)形成封閉的主體雙層固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）提高了鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性。這是通過(guò)與鋰金屬接觸形成相互連接的多孔富LiF人工SEI和原位形成致密、穩(wěn)定的上層SEI來(lái)實(shí)現(xiàn)的。多孔層增加了Li/LiF界面的數(shù)量，減少了局部體積波動(dòng)，改善了Li+在界面上的擴(kuò)散。此外，曲折的多孔結(jié)構(gòu)引導(dǎo)Li+通量均勻分布，機(jī)械抑制枝晶生長(zhǎng)。SEI的致密上層完成了封閉主體設(shè)計(jì)，防止活性材料的持續(xù)消耗。致密頂層和多孔底層的雙重性延長(zhǎng)了循環(huán)壽命，提高了倍率性能，這在對(duì)稱電池以及與硫和LiFePO4正極配對(duì)的全電池測(cè)試得到證明。
A closed-host bi-layer dense/porous solid electrolyte interphase for enhanced lithium-metal anode stability. Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.04.018
Adv. Mater.：用于全固態(tài)鋰電池的致密全電化學(xué)活性電極
中科院物理所陳立泉、索鎏敏、麻省理工學(xué)院李巨提出了一種用于全固態(tài)鋰電池的致密“全電化學(xué)活性”（AEA）電極，該電極完全由一系列優(yōu)良的混合電子-離子導(dǎo)電正極構(gòu)成，以最小化電極水平上可及能量密度和理論能量密度之間的差異。此外，利用AEA正極自支撐的離子-電子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，致密的雜化硫（S）基AEA電極具有91.8％的高壓實(shí)填充率，這意味著在70℃下基于正負(fù)極的高能量密度777 Wh kg?1和1945 Wh L?1。
Dense All-Electrochem-Active Electrodes for All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202008723
Adv. Mater.：10 μm厚高強(qiáng)度固態(tài)聚合物電解質(zhì)助力柔性全固態(tài)鋰金屬電池
中科院寧波材料所姚霞銀介紹了一種以改性聚乙烯（PE）為主體，聚乙二醇甲醚丙烯酸酯和鋰鹽為填料的超薄固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）。多孔聚甲基丙烯酸甲酯-聚苯乙烯界面層緊密地附著在聚乙烯的兩側(cè)，有效地改善了電解質(zhì)和電極之間的界面相容性。結(jié)果10 μm厚SPE在室溫下具有34.84 ms的超高離子電導(dǎo)、103.0 MPa的優(yōu)異力學(xué)性能和高達(dá)142.3%延伸率。采用優(yōu)化固態(tài)電解質(zhì)的Li//Li對(duì)稱電池在60℃下可穩(wěn)定循環(huán)1500 h以上。此外，60℃下，LiFePO4//Li軟包電池在1C下可穩(wěn)定地循環(huán)1000次以上，容量保持率為76.4%。LiCoO2//Li軟包電池可以0.1和0.2 C倍率下穩(wěn)定循環(huán)100次。此外，LiFePO4//Li軟包電池在卷曲和折疊后能夠穩(wěn)定工作，同時(shí)證明了其優(yōu)異的柔性和安全性。
10 μm-Thick High-Strength Solid Polymer Electrolytes with Excellent Interface Compatibility for Flexible All-Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100353
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