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電催化CO₂還原反應(yīng) (CO₂RR) 是緩解棘手環(huán)境退化和產(chǎn)生可再生能源產(chǎn)品的一種很有前景的方法。單原子催化劑（SACs）由于最大的原子利用率、易于調(diào)節(jié)的活性中心、高催化活性和低成本而受到廣泛關(guān)注，是用于CO₂還原反應(yīng) 的有前途的電催化劑。SACs除金屬活性中心外，其中配位環(huán)境對內(nèi)在催化活性起著至關(guān)重要的作用，將雜原子引入配位環(huán)境不僅提高了孤立金屬原子的負(fù)載量，而且提高了催化活性。

基于此，中國石油大學(xué)魯效慶和魏淑賢等人以常規(guī)的鐵卟啉（Fe-N₄-卟啉）為探針，將S原子引入N配位（Fe-N₂S₂-卟啉）對活性位點進(jìn)行適當(dāng)?shù)碾娮咏Y(jié)構(gòu)優(yōu)化。由于費米能級周圍的額外軌道和豐富的Fe d_z² 被S取代后的軌道占據(jù)，N、S配位可以有效地調(diào)整SAC，從而促進(jìn)CO₂RR過程中的中間體質(zhì)子化。

在Fe-N₄-卟啉和Fe-N₂S₂-卟啉上系統(tǒng)地闡明了CO₂RR機(jī)制通過二、六和八電子途徑生成C₁產(chǎn)物。Fe-N₄-卟啉產(chǎn)生最有利的HCOOH產(chǎn)物，極限電位為-0.70 V。Fe-N₂S₂-卟啉對HCOOH和CH₃OH表現(xiàn)出-0.38和-0.40 V的低極限電位，分別超過了大多數(shù)銅基催化劑和SACs。因此，N、S的配位協(xié)調(diào)作用可能為CO₂RR中的SAC提供較常規(guī)N更好的催化環(huán)境。這項工作證明了Fe-N₂S₂-卟啉是一種高性能的CO₂RR催化劑，并強(qiáng)調(diào)了N、S配位調(diào)節(jié)是微調(diào)高原子分散電催化劑的有效方法。

Can N, S cocoordination promote single atom catalyst performance in CO₂RR? Fe-N₂S₂ porphyrin vs. Fe-N₄ porphyrin. Small, 2021.

https://doi.org/10.1002/smll.202100949

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?Small：N、S配位能否促進(jìn)CO2RR中的單原子催化劑性能？

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