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用于氧還原反應(yīng)（ORR）的鈀基材料的活性位點密度、本征活性和耐久性對其在工業(yè)能源設(shè)備中的應(yīng)用至關(guān)重要。基于此，南京航空航天大學(xué)馬駿教授，彭生杰教授（共同通訊作者）等人報道了一種環(huán)境可控的γ射線輻射還原合成了一系列錨定在富含缺陷的錳氧化物上的貴金屬納米顆粒（M@MnO_2-x，M=Ru，Pt，Pd，Ir），用于甘油輔助析氫。

由于γ射線的強(qiáng)穿透性，金屬納米顆粒與富含缺陷的二氧化錳之間實現(xiàn)了較強(qiáng)的界面配位作用，顯著加快了活性中心之間的電子轉(zhuǎn)移。其中，Ru@MnO_2-x催化劑中的界面Ru-O-Mn鍵會同時激活Ru和Mn位點，從而對甘油氧化反應(yīng)（GOR）和析氫反應(yīng)（HER）產(chǎn)生出色的雙功能催化性能。在連續(xù)流電解槽中用作陰極和陽極的Ru@MnO_2-x電極在電池電壓為1.68 V時可實現(xiàn)0.5 A cm^-2的電流密度。

原位光譜分析表明，Ru@MnO_2-x中強(qiáng)的界面配位平衡了催化劑表面上甘油和OH*的競爭吸附。理論計算進(jìn)一步表明，富含缺陷的MnO₂載體促進(jìn)了H₂O的解離，而缺陷調(diào)節(jié)的Ru位點促進(jìn)了去質(zhì)子化和氫的脫附，協(xié)同增強(qiáng)了甘油輔助析氫。此項研究強(qiáng)調(diào)了合成先進(jìn)支撐材料的有前景的方法，以實現(xiàn)有效的甘油輔助析氫。

Ambient γ-Rays-Mediated Noble-Metal Deposition on Defect-Rich Manganese Oxide for Glycerol-Assisted H₂ Evolution at Industrial-Level Current Density. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202314569.

https://doi.org/10.1002/anie.202314569.

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馬駿/彭生杰Angew：用于甘油輔助析氫的貴金屬沉積缺陷氧化錳

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