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Nat. Commun.：PEG穩(wěn)定的2D COFs同軸堆積增強(qiáng)光催化HER

二維共價(jià)有機(jī)骨架（2D COFs）具有周期性骨架、擴(kuò)展的π-共軛和層狀堆疊結(jié)構(gòu)，是一類有前途的光催化析氫材料。然而，2D COFs中的逐層組裝在水中光催化循環(huán)過程中不穩(wěn)定，導(dǎo)致無序堆疊和活性下降。近日，復(fù)旦大學(xué)郭佳教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐航勛教授和臺灣中央研究院原子與分子科學(xué)研究所Kaito Takahashi（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種創(chuàng)新型策略，以穩(wěn)定2D COF中層狀結(jié)構(gòu)的有序排列以進(jìn)行析氫反應(yīng)（HER）。

作者通過席夫堿反應(yīng)和隨后在有機(jī)堿為催化劑和調(diào)節(jié)劑下的互變異構(gòu)化合成了高質(zhì)量的含苯并噻二唑的COF（BT-COF），形成了典型的β-酮烯胺鍵。通過工程后修飾，將高分子量PEG穿入BT-COF的一維（1D）孔道中，直到幾乎填滿孔道空間。

圖1 PXRD模式和提出的機(jī)制

這種獨(dú)特的特性抑制了相鄰層的錯(cuò)位，并且保留了柱狀π軌道陣列以促進(jìn)自由電荷傳輸。因此，在1D孔道中填充PEG線性鏈，有效穩(wěn)定了層內(nèi)有序的π堆積，其析氫活性達(dá)到了11.14 mom g^-1?h^-1，進(jìn)而表現(xiàn)出比母體COF（7.70 mmol g^-1 h^-1)，具有穩(wěn)定的循環(huán)性能和最大AQE（在420 nm處為11.2%）。該策略對其他 COF 光催化劑也有效，如TP-COF。因此，鑒于COF/聚合物組裝策略易于獲得和控制，常用光催化系統(tǒng)的配置，如供體-受體異質(zhì)結(jié)和Z-scheme可以在COFs 平臺上進(jìn)行不同的探索。該研究為2D COFs提供了一種通用的后功能化策略，以提高光催化性能。

圖2 吸收光譜、能帶結(jié)構(gòu)和光催化析氫

PEG-stabilized coaxial stacking of two-dimensional covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24179-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24179-5.

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