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【DFT+實(shí)驗(yàn)】?華東師大/化學(xué)所JACS：相鄰銅單原子促進(jìn)C-C耦合實(shí)現(xiàn)高效CO2還原產(chǎn)生乙醇

作為解決全球變暖問題有前景的方法，碳捕獲、封存和轉(zhuǎn)化技術(shù)已被廣泛研究。利用可再生電力對(duì)含碳燃料和化學(xué)物質(zhì)進(jìn)行電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是根據(jù)《巴黎協(xié)定》(2020年)實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的一種有吸引力的策略。各種金屬、合金、金屬氧化物、有機(jī)分子和碳基材料已被探索作為CO₂RR的電催化劑。然而，目前的CO₂RR電催化劑在提高所需產(chǎn)物的電流密度、法拉第效率(FE)和催化劑穩(wěn)定性方面存在一定的局限性。

基于此，華東師范大學(xué)吳海虹和中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興(共同通訊)等人提出了一種二氧化硅介導(dǎo)的氫鍵有機(jī)骨架(HOF)模板化方法，用于在薄壁N摻雜碳納米管(TWN)上制備超高密度Cu單原子催化劑(SACs)。

本文在0.5 M CsHCO₃溶液中，通過線性掃描伏安法(LSV)，循環(huán)伏安法(CV)和計(jì)時(shí)電流法研究了催化劑的電化學(xué)性能。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，WN-Cu_13.35-600-SACs表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂RR活性，其起始電位為-0.47 V_RHE(電流密度達(dá)到1.0 mA cm^-2)。與TWN-Cu_13.35-600-SACs相比，采用相同熱解過程處理得到的N-Cu_12.15-600-Cs電極，電流密度顯著降低，并且在電勢(shì)顯著降低的情況下產(chǎn)生更多的氫和甲酸。之后，本文在施加電位下檢測(cè)了催化劑CO₂RR產(chǎn)物乙醇。

值得注意的是，在-1.1 V電位下，乙醇的法拉第效率(FE)高達(dá)~81.9%。為了證實(shí)CO₂是乙醇的碳源，本文使用¹³C標(biāo)記的CO₂(-1.1 V_RHE)進(jìn)行了催化測(cè)試。通過標(biāo)記¹³CO₂，本文確定了乙醇的碳源為CO₂。如上所述，TWN-Cu_13.35-600-SACs在電催化CO₂-乙醇轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出了迄今為止最高的效率，而其穩(wěn)定性對(duì)于進(jìn)一步的應(yīng)用也至關(guān)重要。

因此，本文利用計(jì)時(shí)電流法對(duì)催化劑進(jìn)行了穩(wěn)定性測(cè)試，以確定在-1.1 V_RHE時(shí)，H型電解池中N-Cu_13.35-600-SACs的長(zhǎng)期CO₂RR穩(wěn)定性。令人滿意的是，TWN-Cu_13.35-600-SACs在FE>81.9%且電流密度(35.6 mA cm^–2)相對(duì)穩(wěn)定的情況下，可以連續(xù)運(yùn)行超過25 h，這表明了其良好的催化穩(wěn)定性。

總之，本文提出的二氧化硅介導(dǎo)的HOF模板法可以制備出具有高密度Cu-N₃位點(diǎn)的TWN-Cu_x-600-SACs，其Cu負(fù)載量可達(dá)13.35wt%。本文的研究結(jié)果表明，催化劑的性能與Cu的含量密切相關(guān)，乙醇的活性和法拉第效率隨Cu-N₃位點(diǎn)密度的增加而增加。

更加重要的是，結(jié)合密度泛函理論(DFT)計(jì)算還可以發(fā)現(xiàn)，Cu-N₃位點(diǎn)及其超高密度對(duì)高法拉第效率和高電流密度至關(guān)重要。對(duì)于CO₂RR生成乙醇，反應(yīng)中間體的形成需要三個(gè)Cu配位N與相鄰Cu-N₃活性中心之間的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)C-C耦合促進(jìn)C₂₊物質(zhì)的生成。

此外，實(shí)驗(yàn)結(jié)合密度泛函理論計(jì)算還證實(shí)，超高密度的Cu-N₃活性位點(diǎn)是TWN-Cu_13.35-600-SACs上CO₂RR生成乙醇的主要原因。當(dāng)Cu-N₃位點(diǎn)密度較低時(shí)，位點(diǎn)之間的距離過長(zhǎng)，無法協(xié)同作用，因此催化劑對(duì)C₁產(chǎn)物的選擇性較高。綜上所述，本研究為制備高金屬負(fù)載的單原子催化劑提供了一條新途徑，所制備的高效、穩(wěn)定的催化劑在電催化CO₂RR制乙醇方面具有很大的應(yīng)用潛力。

Adjacent Copper Single Atoms Promote C–C Coupling in Electrochemical CO2 Reduction for the Efficient Conversion of Ethanol, Journal of the American Chemical Society, 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04612.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04612.

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