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鈣鈦礦太陽能電池PSC具有優(yōu)異的功率轉(zhuǎn)換效率，長載流子擴散距離和低的載流子復合幾率，因此人們認為，鈣鈦礦的晶粒內(nèi)缺陷在電子方面是良性的，對器件性能幾乎沒有影響。因此當前提高PSC性能主要集中在鈍化異質(zhì)結(jié)界面和鈣鈦礦晶界處的缺陷方面。然而，人們尚未充分研究晶粒內(nèi)缺陷的存在和結(jié)構(gòu)，以及它們對PSC性能的影響。

為此，武漢理工大學程一兵院士，蒙納什大學Udo Bach、Joanne Etheridge等改變例如MA_1–xFA_xPbI₃?(x=0–1)中的MA/FA組成，并將晶粒內(nèi)面缺陷的結(jié)構(gòu)和密度與器件性能進行了比較。研究發(fā)現(xiàn)，電荷載流子壽命，開路電壓損失，J-V磁滯與{111}_c面缺陷 (x=0.5–1)和{112}_t孿晶界 (x=0–0.1)有關(guān)。當基本沒有明顯的晶內(nèi)面缺陷時(x=0.2)，得到最佳的器件性能。同樣，通過MASCN蒸汽處理FAPbI₃(x≈1)降低{111}_c面缺陷的密度也提高了性能。該研究結(jié)果表明，除了晶界和異質(zhì)結(jié)界面等關(guān)鍵參數(shù)之外，控制晶內(nèi)缺陷為器件優(yōu)化提供額外的途徑。

圖1 MA_1–xFA_xPbI₃的微觀結(jié)構(gòu)表征

MAPbI₃?(x=0,?t=0.957)中存在{112}_t的孿晶疇（圖1a）；在MA_0.9FA_0.1PbI₃ (x=0.1,?t=0.965)中，約一半的晶粒具有{112}_t孿晶疇（圖1c），其寬度與純MA化合物相似。在MA_0.8FA_0.2PbI₃?(x=0.2,?t=0.972)中，晶格為立方相(a=b=c)，消除了{112}_t孿晶（圖1e,f）。增加FA濃度進一步產(chǎn)生了沒有{112}_t孿晶的立方結(jié)構(gòu)(圖1g-l)。當FA含量達到50%或以上(x≥0.5,t≈1-1.036)時，出現(xiàn)了不同類型的孿晶或堆疊層錯，在立方晶格內(nèi)產(chǎn)生{111}_c面缺陷。

隨著FA含量的增加，{111}_c堆疊層錯的密度也逐漸增加。x=0.5時，并非所有晶粒都含{111}_c面缺陷（圖1g-h）。x=0.85和1時，所有晶粒中均包含{111}_c堆疊層錯，在純FAPbI₃中密度最高（圖1i-l）。由于孿晶域尺寸較?。▓D1h, j, l），¹/₃?111_c反射減弱，被{111}_c堆疊層錯的衍射條紋所掩蓋。{111}_c孿晶/堆疊層錯與六方相的對應關(guān)系與粉末XRD(圖2b)一致，隨著x的增加(當x≥0.5時)，與六方相相關(guān)的衍射峰變得更強。

武漢理工大學程一兵院士等Nature Energy

圖2 材料表征和器件特性

立方晶格中六方連生的典型方式是{111}_c孿晶界，堆積模式由A-B-C-A-B-C(立方{111}_c堆積)變?yōu)?A-B-A-B (2H六方(0001)堆積)。2H六方MA_1–xFA_xPbI₃相(圖3a,b)可以與立方相在孿晶界或堆疊層錯處共存，具有圖3c(A-B-A薄片)所示的{111}_c孿晶界和圖3h (A-B-A-B薄片)所示的{111}_c堆疊層錯。

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圖3 MA_1–xFA_xPbI₃中{111}_c孿晶結(jié)構(gòu)示意圖

當FA含量從0增加到1，PL峰從770.7 nm移動到809.3 nm，帶隙僅變化0.08 eV（圖2c）。根據(jù)TRPL（圖2d）結(jié)果，在x=0.2時載流子壽命達到最大值，在x=1時，載流子壽命最短（圖2e）。同時V_OC損失在x=0.2處最小，在x=0.85和1時最大。在同樣結(jié)構(gòu)的PSC器件中，F(xiàn)A_0.8FA_0.2PbI₃(x=0.2)遲滯最低，PCE最高；而在高FA含量(x≥0.5)PSC中，遲滯顯著增加，PCE較低，F(xiàn)APbI₃性能最差（圖2f）。

為了研究離子遷移對MA_1–xFA_xPbI₃中磁滯的影響，研究人員測量了MA_1–xFA_xPbI₃薄膜的溫度依賴性電導率來確定離子遷移活化能，結(jié)果如圖4所示。離子遷移活化能為：FAPbI₃?(0.222?eV)<MA_0.15FA_0.85PbI₃?(0.296?eV)<MA_0.8FA_0.2PbI₃?(0.446?eV)≈MAPbI₃?(0.444?eV)。這表明，{111}_c堆疊層錯提供了增加遲滯的離子遷移通道，影PCE。相比之下，具有較少點缺陷的{112}_t孿晶界與更高的離子遷移量相關(guān)，因此{112}_t孿晶不提供主要的離子遷移通道。

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圖4 MA_1–xFA_xPbI₃薄膜中的離子遷移活化能

相關(guān)結(jié)果以“The critical role of composition-dependent intragrain planar defects in the performance of MA_1–xFA_xPbI₃?perovskite solar cells”為題發(fā)表在Nature Energy上。

Li, W., Rothmann, M.U., Zhu, Y. et al. The critical role of composition-dependent intragrain planar defects in the performance of MA_1–xFA_xPbI₃ perovskite solar cells. Nat Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00830-9

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