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?理化所AM：TiO2負(fù)載Cu單原子，實(shí)現(xiàn)低濃度乙炔電還原為乙烯并抑制析氫

炔烴的選擇性催化加氫生成烯烴對(duì)于去除烯烴氣體混合物中的微量炔烴雜質(zhì)用于塑料制造具有重要的工業(yè)意義。然而，使用氫氣進(jìn)行熱催化乙炔還原往往導(dǎo)致乙烯過度氫化為乙烷，以及產(chǎn)生額外的產(chǎn)品分離步驟。電/光催化炔烴還原由于其在低溫下的高效性能和使用水(而不是H₂)作為質(zhì)子源，受到了人們的廣泛關(guān)注。對(duì)于室溫下電化學(xué)乙炔還原(EAR)，在銅基納米材料上能夠有效地將乙炔轉(zhuǎn)化為乙烯。

然而，作為塑料制造原料的富乙烯氣流中乙炔含量相對(duì)較低(0.5-2.0 vol.%)，在低乙炔/高乙烯條件下，HER副反應(yīng)難以避免，這嚴(yán)重降低了乙炔轉(zhuǎn)化為乙烯的選擇性。因此，精確調(diào)控Cu基金屬/載體相互作用和Cu活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)以在低乙炔濃度下選擇性地將乙炔氫化為乙烯具有重要意義。

近日，中科院理化技術(shù)研究所張鐵銳和施潤(rùn)等設(shè)計(jì)并合成了由TiO₂納米板負(fù)載的CuSACs(Cu-SA/TiO₂)用于堿性條件下高效和選擇性催化EAR。性能測(cè)試結(jié)果顯示，在5~0.5 vol.%的乙炔氣體原料下，Cu-SA/TiO₂實(shí)現(xiàn)了~97%的乙烯選擇性，并且在反應(yīng)過程中有效抑制了乙烯的過度氫化和HER。同時(shí)，Cu-SA/TiO₂在富乙烯氣體混合物中表現(xiàn)出良好的選擇性(95.7%)，乙炔轉(zhuǎn)化率和TOF分別為99.8%和8.9×10^-2 s^-1。

此外，對(duì)Cu-SA/TiO₂在流動(dòng)池中進(jìn)行了穩(wěn)定性測(cè)試，結(jié)果表明，隨著電解時(shí)間的增加乙炔的轉(zhuǎn)化率逐漸降低，在電解9小時(shí)后，在氣體擴(kuò)散層的背面觀察到明顯的液滴堆積，這表明催化劑已經(jīng)被滲透。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Cu單原子與TiO₂載體之間的金屬-載體電子強(qiáng)相互作用促進(jìn)了Cu活性位點(diǎn)吸附缺電子的乙炔，削弱分子的C≡C三鍵，從而激活乙炔進(jìn)行隨后的質(zhì)子化過程形成乙烯；同時(shí)抑制堿性條件下H₂O*解離產(chǎn)生氫氣，即使在低乙炔濃度下仍能實(shí)現(xiàn)乙炔高選擇性轉(zhuǎn)化為乙烯。

綜上，該項(xiàng)工作報(bào)道了一種基于Cu-SA/TiO₂催化劑的乙炔電還原為乙烯的方法，其不需要額外輸入氫氣和后續(xù)的脫氫工藝，這為優(yōu)化其他電催化有機(jī)物加氫反應(yīng)提供了思路。

Titania-supported Cu Single Atom Catalyst for Electrochemical Reduction of Acetylene to Ethylene at Low-Concentrations with Suppressed Hydrogen Evolution. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202303818

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