如今，地球的生態(tài)環(huán)境遭到嚴(yán)重的破壞，其中影響最大的就是溫室效應(yīng)。而二氧化碳（CO2）在大氣中含量的急劇增加是導(dǎo)致溫室效應(yīng)的最直接原因。溫室效應(yīng)的直接表現(xiàn)就是平均溫度上升，導(dǎo)致亞熱帶地區(qū)干燥化，高緯度地區(qū)降雨量增加，海洋中結(jié)冰區(qū)域減少，冰雪提前融化。雖然CO2在大量排放時(shí)對(duì)生態(tài)環(huán)境造成不良影響，但是其又是自然界中重要的資源之一，因此將CO2轉(zhuǎn)化為高價(jià)值產(chǎn)品技術(shù)受到了研究人員普遍的關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn)，CO2可以通過(guò)以下途徑加以綜合利用：1）CO2接觸氧化轉(zhuǎn)化為有用化學(xué)物質(zhì)；2）經(jīng)電化學(xué)、光電化學(xué)或光化學(xué)反應(yīng)制取有機(jī)化合物；3）制取CO2聚合物；4）制取燃料碳。CO2還原機(jī)理如下：
根據(jù)Web of Science（SCI）數(shù)據(jù)顯示，截止2021年4月22日，有關(guān)CO2還原的論文數(shù)量已超過(guò)94000篇，足以證明其火爆程度！
《Applied Catalysis B: Environmental》（簡(jiǎn)寫(xiě)：Appl. Catal. B Environ.）是愛(ài)思唯爾（Elsevier）旗下主要收錄涉及環(huán)境科學(xué)-工程、化工研究方向的最新成果，其最新IF為16.683。在4月20日，該期刊連續(xù)刊登兩篇關(guān)于基于CO2轉(zhuǎn)化的最新成果。下面，對(duì)這兩篇成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！
基于Ni-Zr-Al的Ni基催化劑具有優(yōu)異的低溫催化CO2轉(zhuǎn)化為甲烷的性能
由于鎳（Ni）基催化劑在高溫下出現(xiàn)燒結(jié)和結(jié)焦現(xiàn)象，因此亟需開(kāi)發(fā)具有高活性和穩(wěn)定性的低溫甲烷化催化劑?；诖?，中科院過(guò)程工程研究所蘇發(fā)兵研究員、許光文研究員和古芳娜副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種新型Ni-Zr-Al催化劑，其來(lái)源于水熱法合成的Ni-Zr-Al三元水滑石，然后進(jìn)行氫還原所制得。對(duì)比Ni-Al水滑石制備的Ni-Al催化劑和工業(yè)Ni基催化劑，Ni-Zr-Al催化劑在CO2甲烷化反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的低溫活性（210-270 °C）。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算證實(shí)，在Ni-Al二元水滑石中引入Zr可以在Ni和ZrO2之間產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)而產(chǎn)生了更多的表面氧空位點(diǎn)、堿性位點(diǎn)和豐富的介孔。利用原位漂移分析表明，CO2甲烷化生成CH4遵循中間甲酸鹽路線?？傊?，該項(xiàng)工作為CO2活化和甲烷化反應(yīng)提供了新的理論認(rèn)識(shí)，為解決Ni基催化劑存在的問(wèn)題提供了一條切實(shí)可行的途徑。
Ni-based Catalysts Derived from Ni-Zr-Al Ternary Hydrotalcites Show Outstanding Catalytic Properties for Low-temperature CO2 Methanation. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120218.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120218.
最高TOF！COF負(fù)載Zn SACs在溫和條件下促進(jìn)胺與CO2的高效N-甲酰化
利用高效、可循環(huán)利用的催化劑將二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品是一種減少碳排放的有效途徑。因此，開(kāi)發(fā)一種高效催化劑在溫和條件下催化CO2與胺的N-甲?；磻?yīng)意義重大。其中，單原子催化劑（SACs）具有極高的原子利用率和催化性能?；诖耍?strong>蘇州大學(xué)路建美教授和賀競(jìng)輝教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種利用簡(jiǎn)單的溶液法合成了錨定在COF（TpPa-1）上的Zn SACs（Zn-TpPa）。在Zn-TpPa催化下，CO2和N-甲胺在溫和的反應(yīng)條件下即可轉(zhuǎn)化為N-甲基甲苯胺，并且其轉(zhuǎn)化頻率（TOF）為17155 h-1，是目前已報(bào)道的可回收Z(yǔ)n基催化劑中的最高值。此外，Zn-TpPa還可以催化許多其它胺的N-甲酰化反應(yīng)，產(chǎn)率都很高。研究發(fā)現(xiàn)，其較高的反應(yīng)活性是因?yàn)镃OF上分散良好的Zn活性位點(diǎn)以及COF的高比表面積可以顯著增加對(duì)CO2的吸附?？傊?，該研究為構(gòu)建SACs提供了一種簡(jiǎn)便易行的方法，為CO2轉(zhuǎn)化和環(huán)境保護(hù)提供了一條有效途徑。
Covalent Organic Framework-supported Zn single atom catalyst for highly efficient N-formylation of amines with CO2 under mild conditions. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120238.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120238.
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