国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

七院院士黃維,最新AFM!

開發(fā)一種高效、穩(wěn)定、抗CO毒性的低成本氫氧化反應(HOR)電催化劑,仍具有挑戰(zhàn)性,但對于實用的質子/陰離子交換膜燃料電池至關重要。
在此,來自西北工業(yè)大學的韓云虎黃維等研究者制備了一種高效的pH-通用HOR催化劑Pt1@Co1CN,其中單個Pt位電子結構通過預錨定氮摻雜碳上的Co原子來調(diào)節(jié)。
相關論文以題為“A Highly Efficient pH-Universal HOR Catalyst with Engineered Electronic Structures of Single Pt Sites by Isolated Co Atoms”于2023年07月19日發(fā)表在Advanced Functional Materials上。
七院院士黃維,最新AFM!
氫氧燃料電池(HOFCs),被認為是新興綠色氫經(jīng)濟的基石技術,可以實現(xiàn)從氫到電的轉換。雖然質子交換膜燃料電池(PEMFCs)作為HOFCs的一員,在過去的十年中已經(jīng)被用于氫動力汽車,但仍有一些挑戰(zhàn)需要克服,包括開發(fā)低成本和高效的抗CO中毒的氫氧化反應(HOR)催化劑。
陰離子交換膜燃料電池(AEMFC)作為HOFCs的另一重要成員,由于在非貴金屬電催化劑上可以順利地進行陰極氧還原反應,因此被認為具有更大的應用前景。
然而,與PEMFCs一樣,AEMFCs的陽極HOR在很大程度上依賴于鉑族金屬(PGM)基催化劑來實現(xiàn)預期的性能。PEMFCs相比,為了達到理想的功率密度,需要更多的PGM基催化劑。
目前,基于PGM催化劑是HOR的最佳選擇,但PGM的低豐度和低利用率嚴重限制了其廣泛應用。此外,PGM基催化劑的表面容易受到低濃度CO (10ppm)的毒害。因此,如果能大大提高基于PGM的催化劑在HOFCs中對CO的耐受性,就可以消除對高純度氫氣的需求。
為了提高PGM基HOR催化劑的CO耐受性,研究人員探索了摻雜或合金化等多種方法,異質結構工程被廣泛提出以提高HOR催化劑的活性和耐久性。
盡管已經(jīng)取得了一些里程碑式的進展,但大多數(shù)這些策略只能部分解決HOR的性能問題,例如活性、耐久性或在酸性、堿性或中性介質中的CO抗毒性。有報道稱,通過將PGM基催化劑的尺寸減小到原子水平,可以抑制CO在PGM納米顆粒上的吸附,同時提高原子利用效率,從而提高PGM基催化劑的HOR性能。
此外,通過調(diào)節(jié)原子分散的PGM基活性位點的電子結構,可以進一步提高HOR的活性、耐久性和CO耐受性。
然而,人們發(fā)現(xiàn)活性位點的電子結構的變化,會對最終的催化性能產(chǎn)生巨大的影響。調(diào)制方法的細微變化,可以極大地改變被調(diào)節(jié)電子結構的結果。因此,具有優(yōu)異電化學性能的原子分散PGM基催化劑,仍有很大的探索和開發(fā)空間。
在此,研究者報道了一種原子分散的Pt錨定在氮摻雜的多孔碳框架上,其中包含預先隔離的Co原子(Pt1@Co1CN),在pH-通用范圍內(nèi)對HOR具有高活性和耐久性
低Pt負載Pt1@Co1CN提供了比商業(yè)Pt/C催化劑更好的HOR活性。在酸性、堿性和中性介質中,Pt1@Co1CN在20 mV和50 mV下的質量活性分別為275.5 mA mgPt?1、216 mA mgPt?1和110 mA mgPt?1,分別是商用PtRu/C催化劑的15倍、21.6倍和20倍。
此外,Pt1@Co1CN具有優(yōu)異的耐久性,與PtRu/C(22%、16%和20.3%)和Pt/C(48.1%、44.1%和20.1%)相比,在酸性、堿性和中性電解質中,在0.1 V和RHE下連續(xù)運行6小時后,其原始電流密度分別下降13.6%、14.6%和11.7%。
重要的是,Pt1@Co1CN還具有比商用PtRu/C和Pt/C更好的抗CO中毒能力,并且在1000 ppm CO存在下,與RHE相比,在0.1 V下運行>2000 s后,催化劑仍保持出色的HOR活性。
此外,電化學測試和密度泛函理論(DFT)計算表明,當Pt原子嵌入Co位附近的空位時,N和Pt原子之間會發(fā)生顯著的電子相互作用。Co和Pt原子的反鍵態(tài)主要由向下移至較低能級的d態(tài)組成,使得合成催化劑中Pt/Co位的ΔG*H更接近于0,有利于*H的吸附和解吸,增強了HOR活性。
七院院士黃維,最新AFM!
圖1. Pt1@Co1CN的合成策略及微觀表征
七院院士黃維,最新AFM!
圖2. 價態(tài)分析和原子局部結構表征
七院院士黃維,最新AFM!
圖3. 對HOR的催化性能
七院院士黃維,最新AFM!
圖4. CO存在下HOR的催化性能
七院院士黃維,最新AFM!
圖5. DFT計算細節(jié)
綜上所述,原子分散的Pt錨定在含有預隔離Co原子的氮摻雜多孔碳框架上,在pH-通用范圍內(nèi)具有較高的HOR活性和耐久性,超過了商用PtRu/C和Pt/C。Pt和Co原子之間的原子連接允許從Co原子到Pt位點的有效電子轉移。
因此,通過預先定位孤立的Co原子來優(yōu)化單個Pt位點,從而調(diào)整電子結構,從而優(yōu)化氫的吸附和解吸以及反應中間體。
本研究表明,改變活性位點的電子結構可以對最終的催化性能產(chǎn)生良好的影響,為開發(fā)具有優(yōu)異電化學性能的原子分散PGM基催化劑開辟了新的途徑。
作者簡介
七院院士黃維,最新AFM!
黃維,中國科學院院士、俄羅斯科學院外籍院士、亞太材料科學院院士、東盟工程與技術科學院外籍院士、巴基斯坦科學院外籍院士、歐亞科學院院士以及美國工程院外籍院士。教授、博導,柔性電子(包括有機電子、塑料電子、生物電子、印刷電子、能源電子和納米電子)學家。俄羅斯科學院名譽博士、英國謝菲爾德大學名譽博士,英國皇家化學會會士、美國光學學會士、國際光學工程學會會士。曾兩次獲得國家自然科學獎二等獎、四次獲得高等學??茖W研究優(yōu)秀成果獎(科學技術)自然科學獎一等獎、六次獲得江蘇省科學技術獎一、二等獎以及何梁何利基金“科學與技術進步獎”和中國電子學會自然科學獎一等獎等,成果曾入圍中國“高等學校十大科技進展”?,F(xiàn)任西北工業(yè)大學學術委員會主任、柔性電子前沿科學中心首席科學家。
文獻信息
Huang, Z.,?Lu, R.,?Zhang, Y.,?Chen, W.,?Chen, G.,?Ma, C.,?Wang, Z.,?Han, Y.,?Huang, W.,?A Highly Efficient pH-Universal HOR Catalyst with Engineered Electronic Structures of Single Pt Sites by Isolated Co Atoms.?Adv. Funct. Mater.?2023, 2306333.?https://doi.org/10.1002/adfm.202306333
原文鏈接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202306333
https://teacher.nwpu.edu.cn/huangwei.html

原創(chuàng)文章,作者:計算搬磚工程師,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/27/2f32b5b37c/

(0)

相關推薦

内黄县| 武胜县| 秀山| 孝昌县| 阿荣旗| 图们市| 湟源县| 延川县| 同仁县| 象州县| 望都县| 保靖县| 津南区| 闸北区| 军事| 西华县| 蓝田县| 金门县| 涟源市| 云阳县| 子长县| 焉耆| 隆昌县| 都匀市| 宣汉县| 瑞安市| 东莞市| 华容县| 翼城县| 定结县| 商丘市| 鄂伦春自治旗| 安吉县| 赤壁市| 道真| 门源| 溧阳市| 瑞安市| 永新县| 梁山县| 镇平县|