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?Nature子刊：原子化和燒結(jié)策略立大功，合成雙原子催化劑用于催化ORR/OER/HER

使用可再生能源(如太陽能)作為動力和可充電電池(如金屬-空氣電池)作為電力儲存設(shè)備的水分解系統(tǒng)(WSS)被廣泛認為是實現(xiàn)高效和可持續(xù)氫氣(H₂)生產(chǎn)的有效手段。WSS的三個核心半反應(yīng)，即氧還原反應(yīng)(ORR)、析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)都涉及復(fù)雜的多步驟質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)過程，導(dǎo)致動力學緩慢和高過電位等問題。目前，提高這些反應(yīng)效率的基準催化劑是貴金屬基材料，但是它們的高成本、稀缺性、穩(wěn)定性差和單一功能性限制了其大規(guī)模應(yīng)用。具有相鄰雙原子位點的雙原子催化劑(DACs)已經(jīng)成為一個新的研究前沿，它可以橋接SAC和金屬/合金納米粒子催化劑，賦予DACs高金屬原子負載量、更復(fù)雜和靈活的活性位點、易于調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)以及兩個相鄰活性位點之間的協(xié)同效應(yīng)等綜合優(yōu)點。

得益于這些特征，DACs通過協(xié)同調(diào)節(jié)吸附/脫附行為和中間體的活化，從而實現(xiàn)加速的反應(yīng)動力學和高效的多功能ORR/OER/HER性能。但是，由于缺乏關(guān)于DACs形成機制的基礎(chǔ)知識，合理設(shè)計具有多功能性的高效和強大的DACs仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，中國海洋大學黃明華、中國科學院青島能源所江河清和韓國科學技術(shù)院(KAIST)Jinwoo Lee等采用原子化和燒結(jié)策略，通過N剝離和熱遷移過程實現(xiàn)了從Co納米顆粒(Co_NP/HCS-900)到CoN₄單原子(Co_SA-N-HCS-900)再到Co₂N₅雙原子(Co₂-N-HCS-900)的可控調(diào)控。

密度泛函理論(DFT)計算和實驗結(jié)果表明，Co原子可以從納米顆粒中逐漸剝離，并被N錨定位點俘獲形成CoN₄單原子，然后通過熱遷移自發(fā)燒結(jié)成Co₂N₅雙原子。此外，Co原子的自旋態(tài)可以通過NP→SA→DA構(gòu)型狀態(tài)進行調(diào)節(jié)，其中Co₂N₅雙原子具有較低的自旋態(tài)，其打破了傳統(tǒng)的ΔG_OOH*到ΔG_OH*的尺度關(guān)系，優(yōu)化了O*和H*中間體的吸附/脫附。

正如預(yù)期的猜想，Co₂-N-HCS-900表現(xiàn)出增強的多功能ORR/OER/HER活性，賦予Zn-空氣電池(ZABs)優(yōu)異的循環(huán)充放電穩(wěn)定性(超過800小時)，并能夠連續(xù)進行超過1000小時的水分解。此外，僅使用Co₂-N-HCS-900構(gòu)建的太陽能驅(qū)動的WSS確保了整個晝夜不間斷的大規(guī)模H₂生產(chǎn)(超過48小時)。

更重要的是，這種NP-SA-DA原子化和燒結(jié)策略可以擴展到將22種s、p和d區(qū)金屬或其合金轉(zhuǎn)化為雙原子催化劑?？偟膩碚f，這項工作對納米顆粒、單原子和雙原子催化劑的形成機理和催化活性進行了系統(tǒng)的研究，有助于促進高效、穩(wěn)定的雙原子催化劑的合理設(shè)計。

Developing a class of dual atom materials for multifunctional catalytic reactions. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42756-8

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