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成果簡介

近日，德國吉森大學(xué)Jürgen Janek教授團(tuán)隊(duì)與清華大學(xué)南策文院士團(tuán)隊(duì)，張強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)合作在著名能源材料國際期刊Advanced Energy Materials （IF=25.245）發(fā)表題為“In?uence of Crystallinity of Lithium Thiophosphate Solid Electrolytes on the Performance of Solid-State Batteries”的綜述。論文第一作者：王碩，通訊作者：Juergen Janek, 南策文， Felix H. Richter 和Wenbo Zhang。

硫化物電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率不是影響全固態(tài)電池性能唯一因素。即使對于具有相同化學(xué)計(jì)量比的固態(tài)電解質(zhì)，當(dāng)結(jié)晶度發(fā)生變化時，它們的機(jī)械和（電）化學(xué)性質(zhì)（例如可塑性，電化學(xué)穩(wěn)定性和電子電導(dǎo)率）也可能發(fā)生很大變化，進(jìn)而可能影響全固態(tài)電池的性能。然而，目前尚無關(guān)于探索化學(xué)計(jì)量相同但結(jié)晶度不同的硫代磷酸鹽電解質(zhì)對全固態(tài)電池性能影響的相關(guān)研究。本工作詳細(xì)比較了使用玻璃/玻璃陶瓷電解質(zhì)與相對應(yīng)的晶態(tài)電解質(zhì)對全固態(tài)電池的電化學(xué)性能的影響。

要點(diǎn)一

圖1 分別采用（a）7525-glass與β-Li₃PS₄，（b）gc-LPSC與c-LPSC電解質(zhì)組裝的In/LiIn | SE | LCO(coated)全電池在0.1 C下的室溫循環(huán)性能對比圖；采用（c）β-Li₃PS₄和（d）7525-glass電解質(zhì)的全固態(tài)電池的第1圈和第100圈的容量微分曲線；以及（e）使用c-LPSC和（f）gc-LPSC電解質(zhì)的全固態(tài)電池的第1圈和第50圈容量微分曲線

從中可以看出7525-glass的電池相比于β-Li₃PS₄電池具有更高的容量保持率和庫倫效率，gc-LPSC的電池相比于c-LPSC電池具有更高的容量保持率和庫倫效率

要點(diǎn)二

圖2 使用（a）7525-glass和（b）β-Li₃PS₄，（c）gc-LPSC和（d）c-LPSC電解質(zhì)的全固態(tài)電池在不同循環(huán)次數(shù)的Nyquist圖

采用β-Li₃PS₄電解質(zhì)的電池循環(huán)后的總的界面阻抗增加比相應(yīng)的7525-glass要大;

采用c-LPSC電解質(zhì)的電池循環(huán)后的總的界面阻抗增加比相應(yīng)的gc-LPSC要大。

要點(diǎn)三

圖3（a）分別采用7525-glass和β-Li₃PS₄電解質(zhì)的全固態(tài)電池的倍率性能對比圖，（1 C對應(yīng)于1.21 mA cm^-2）；（b）采用c-LPSC和gc-LPSC電解質(zhì)的全固態(tài)電池倍率性能對比圖；（c）分別采用c-LPSC和gc-LPSC的全電池在1 C時的循環(huán)性能比較圖；（d）使用c-LPSC或gc-LPSC的全固態(tài)電池在1 C下第1圈和第60圈循環(huán)后的充電/放電曲線；使用（e）gc-LPSC和（f）c-LPSC的全電池在第1圈充電和第60圈充電后的Nyquist圖

7525-glass電池的倍率性能優(yōu)于β-Li₃PS₄電池，gc-LPSC電池倍率性能優(yōu)于c-LPSC。在1C下最初的十幾圈內(nèi)，采用c-LPSC的電池的放電容量高于采用gc-LPSC電解質(zhì)的電池的放電容量，這可能是因?yàn)閏-LPSC的離子電導(dǎo)率高于gc-LPSC。但是，隨后采用c-LPSC的電池容量迅速下降，低于采用gc-LPSC的電池容量。

要點(diǎn)四

圖4 分別以c-LPSC和gc-LPSC電解質(zhì)組裝的全電池循環(huán)過程中的（a）界面阻抗和（b）Warburg系數(shù)

在gc-LPSC/LCO(coated)正極中R_LCO/SE增加是比c-LPSC/LCO(coated)正極中較慢的；c-LPSC/LCO(coated)正極中Dw隨著循環(huán)次數(shù)的增加而快速增加，但對于gc-LPSC/LCO(coated)正極的Dw增加相對較穩(wěn)定。機(jī)械/物理接觸失效對c-LPSC/LCO(coated)界面阻抗的影響更大，導(dǎo)致更大的衰減

要點(diǎn)五

圖5 使用7525-glass/C65復(fù)合正極（紅色）和β-Li₃PS₄/C65復(fù)合正極（藍(lán)色）作為工作電極的LTO/LGPS/SE-C65全電池循環(huán)伏安測試的（a）電壓變化和（b）循環(huán)時的電流響應(yīng)，以及（c）相應(yīng)的壓力響應(yīng)曲線。經(jīng)過CV循環(huán)后的（d）7525-glass/C65和（e）β-Li₃PS₄/C65復(fù)合正極的SEM圖像

要點(diǎn)六

圖6（a）β-Li₃PS₄/ C65和（b）7525-glass/ C65復(fù)合正極在充電過程中在不同的截止電壓下的S 2p的歸一化XPS譜圖；（c）β-Li₃PS₄和（d）7525-glass的模擬結(jié)構(gòu)，鋰原子，磷原子和硫原子分別用綠色，紫色和黃色標(biāo)記

總結(jié)展望

以In / InLi | SE | LCO(coated)為模型電池探究不同結(jié)晶度的硫化物電解質(zhì)對全電池性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)采用玻璃或玻璃陶瓷的硫化物電解質(zhì)的全固態(tài)電池顯示出更高的庫侖效率，緩慢地界面阻抗增長，以及更好的循環(huán)性能和倍率性能。即使電解質(zhì)高的室溫離子電導(dǎo)率會導(dǎo)致全電池在大倍率的初始循環(huán)絕對容量高，也不能保證電池在大倍率長循環(huán)下高的容量保持率。非原位XPS結(jié)果表明，在具有不同結(jié)晶度的硫化物電解質(zhì)之間，LCO/SE復(fù)合正極中的界面反應(yīng)沒有明顯差異。與玻璃（玻璃陶瓷）電解質(zhì)相比，晶態(tài)的硫化物電解質(zhì)在循環(huán)時LCO與電解質(zhì)之間的物理接觸失效嚴(yán)重，這可能是導(dǎo)致這些性能差異的主要因素。

采用LTO | LGPS | SE / C65模型電池用于研究硫化物電解質(zhì)本身的物理和（電）化學(xué)性質(zhì)對全固態(tài)電池性能的影響。與7525-glass相比，使用β-Li₃PS₄的電池會產(chǎn)生更大的體積收縮和更多的裂紋和孔洞。從熱力學(xué)角度看，理論計(jì)算和CV結(jié)果表明7525-glass電解質(zhì)的電化學(xué)窗口比β-Li₃PS₄的電化學(xué)窗口略窄。但是，β-Li₃PS₄的分解比7525-glass要多，這是由于β-Li₃PS₄的電子電導(dǎo)率更高。通過非原位XPS表征得以揭示β-Li₃PS₄-C65正極循環(huán)過程中會形成更多的離子/電子絕緣多硫化物（S_x）。

文獻(xiàn)信息

In?uence of Crystallinity of Lithium Thiophosphate Solid Electrolytes on the Performance of Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials, 2021, https://doi.org/10.1002/aenm.202100654

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/11/23/b4e185e7f0/

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南策文院士等AEM：全固態(tài)電池最新進(jìn)展！

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